基于晶面調(diào)控和助催化劑復合改性磷酸銀光催化降解染料機理研究
發(fā)布時間:2021-10-18 15:29
近年來,隨著紡織和印染的快速發(fā)展,水環(huán)境中染料有機物的污染問題日益嚴重。由于有機染料廢水濃度高且不易生化降解,傳統(tǒng)的廢水處理技術難以處理,而光催化氧化作為一種新型的高級氧化技術,可以實現(xiàn)對染料有機物的高效降解。其中,磷酸銀作為一種綠色高效的光催化劑,在環(huán)境領域的應用得到廣泛的研究。盡管磷酸銀具有出色的光催化氧化能力,但其光催化性能受限于高能晶面的暴露和光腐蝕的發(fā)生:一方面,催化活性較高的高能晶面在晶體形成過程中往往不易形成;另一方面,磷酸銀在催化過程中容易出現(xiàn)自我光腐蝕而快速失活。為了解決以上兩個問題,本論文從晶面調(diào)控和助催化劑復合改性兩條路徑出發(fā),制備一種新型磷酸銀基復合催化劑,研究其對染料污染物的降解行為與機理,主要的工作內(nèi)容和研究結(jié)果如下:(1)通過一種簡易可控的方法,調(diào)節(jié)前驅(qū)物中關鍵組分的添加量,制備得到了一系列相同尺寸且不同形貌的Ag3PO4多面體晶體(立方體,十二面體,正四面體),分別完全暴露了三種不同的晶面({100}、{110}和{111})。研究發(fā)現(xiàn),Ag3PO4晶體的形貌及其暴露的晶面與前驅(qū)物中SDS的含量密切相關:SDS作為一種表面活性劑,可以選擇性地吸附在磷酸銀...
【文章來源】:南京大學江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:99 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化反應機理圖
南京大學碩士學位論文第一章12力吸引了光催化領域的廣大研究者關注,對其結(jié)構(gòu)性能的深入研究和應用推廣也陸續(xù)取得進展。1.2.3磷酸銀光催化材料的研究進展磷酸銀光催化劑的結(jié)構(gòu)和性能Ag3PO4是以PO43-為基礎的體心立方體晶體結(jié)構(gòu)(BCC,空間群為P4-3n(218)),其晶胞長度為6.004。立方相的基本晶體結(jié)構(gòu)單元模型如圖1.2所示,所有原子均為四配位:P原子與四個O配位,Ag原子被四個O所環(huán)繞,O原子則與三個Ag原子和一個P原子進行配位。Ag3PO4是一種典型的n型半導體,吸收光譜結(jié)果計算得到的直接禁帶寬度為2.43eV,間接禁帶寬度為2.36eV,價帶電勢為+2.9V,其導帶為+0.45V(標準氫電極,pH為0)。Ma[90]等認為:Ag3PO4之所以具有這么高的氧化能力和量子效率,其根源在于:一是磷酸銀導帶中π*反鍵的存在導致光生空穴具有很強的氧化能力且電子的遷移速率遠大于空穴,更有利于載流子的分離;二是Ag3PO4中的PO43-對電子的誘導作用,有利于光生電子空穴的有效分離;三是晶體內(nèi)部高濃度的Ag空位缺陷可以捕獲光生空穴,進一步促進電子空穴對的分離和可見光吸收。圖1.2(a)立方體Ag3PO4的晶胞結(jié)構(gòu)示意圖,(b)立方體Ag3PO4的結(jié)構(gòu)模型圖
南京大學碩士學位論文第一章16方法也存在著能帶匹配的限制,需要引入合適的半導體材料方能與磷酸銀構(gòu)成復合體系,還需要進行進一步的探索。圖1.3(a)雙半導體異質(zhì)結(jié)示意圖,(b)雙半導體Z體系示意圖Figure.1.3Schematicofheterojunctionstructures(a)andZ-Scheme(b)
【參考文獻】:
期刊論文
[1]離子液體-TiO2體系選擇性催化降解染料廢水的研究[J]. 路鑫,辛炳煒,馮立順,韓海港,孟云菲,李明霞. 化學試劑. 2017(06)
[2]鋇摻雜中空磷酸銀光催化劑的選擇性及穩(wěn)定性(英文)[J]. 于紅超,康海笑,焦正波,呂功煊,畢迎普. 催化學報. 2015(09)
[3]氧化鈰納米粒子光催化降解亞甲基藍的動力學和機理(英文)[J]. H.R.POURETEDAL,A.KADKHODAIE. 催化學報. 2010(11)
[4]高級氧化技術在難降解有機廢水中的研究及應用[J]. 丁正丹,張洪林. 化學與粘合. 2010(04)
[5]納米TiO2光催化-SBR工藝處理印染廢水的研究[J]. 徐高田,校華,曾旭,徐靜. 環(huán)境科學學報. 2007(09)
[6]塑料孔板波紋填料厭氧生物濾池處理印染廢水試驗研究[J]. 李亞新,李莉,馬志毅,蘇玉民. 中國給水排水. 1995(05)
碩士論文
[1]具有表面等離子體共振效應的TiO2光催化材料的制備及其光催化性能的研究[D]. 朱力校.太原理工大學 2014
本文編號:3443042
【文章來源】:南京大學江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:99 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化反應機理圖
南京大學碩士學位論文第一章12力吸引了光催化領域的廣大研究者關注,對其結(jié)構(gòu)性能的深入研究和應用推廣也陸續(xù)取得進展。1.2.3磷酸銀光催化材料的研究進展磷酸銀光催化劑的結(jié)構(gòu)和性能Ag3PO4是以PO43-為基礎的體心立方體晶體結(jié)構(gòu)(BCC,空間群為P4-3n(218)),其晶胞長度為6.004。立方相的基本晶體結(jié)構(gòu)單元模型如圖1.2所示,所有原子均為四配位:P原子與四個O配位,Ag原子被四個O所環(huán)繞,O原子則與三個Ag原子和一個P原子進行配位。Ag3PO4是一種典型的n型半導體,吸收光譜結(jié)果計算得到的直接禁帶寬度為2.43eV,間接禁帶寬度為2.36eV,價帶電勢為+2.9V,其導帶為+0.45V(標準氫電極,pH為0)。Ma[90]等認為:Ag3PO4之所以具有這么高的氧化能力和量子效率,其根源在于:一是磷酸銀導帶中π*反鍵的存在導致光生空穴具有很強的氧化能力且電子的遷移速率遠大于空穴,更有利于載流子的分離;二是Ag3PO4中的PO43-對電子的誘導作用,有利于光生電子空穴的有效分離;三是晶體內(nèi)部高濃度的Ag空位缺陷可以捕獲光生空穴,進一步促進電子空穴對的分離和可見光吸收。圖1.2(a)立方體Ag3PO4的晶胞結(jié)構(gòu)示意圖,(b)立方體Ag3PO4的結(jié)構(gòu)模型圖
南京大學碩士學位論文第一章16方法也存在著能帶匹配的限制,需要引入合適的半導體材料方能與磷酸銀構(gòu)成復合體系,還需要進行進一步的探索。圖1.3(a)雙半導體異質(zhì)結(jié)示意圖,(b)雙半導體Z體系示意圖Figure.1.3Schematicofheterojunctionstructures(a)andZ-Scheme(b)
【參考文獻】:
期刊論文
[1]離子液體-TiO2體系選擇性催化降解染料廢水的研究[J]. 路鑫,辛炳煒,馮立順,韓海港,孟云菲,李明霞. 化學試劑. 2017(06)
[2]鋇摻雜中空磷酸銀光催化劑的選擇性及穩(wěn)定性(英文)[J]. 于紅超,康海笑,焦正波,呂功煊,畢迎普. 催化學報. 2015(09)
[3]氧化鈰納米粒子光催化降解亞甲基藍的動力學和機理(英文)[J]. H.R.POURETEDAL,A.KADKHODAIE. 催化學報. 2010(11)
[4]高級氧化技術在難降解有機廢水中的研究及應用[J]. 丁正丹,張洪林. 化學與粘合. 2010(04)
[5]納米TiO2光催化-SBR工藝處理印染廢水的研究[J]. 徐高田,校華,曾旭,徐靜. 環(huán)境科學學報. 2007(09)
[6]塑料孔板波紋填料厭氧生物濾池處理印染廢水試驗研究[J]. 李亞新,李莉,馬志毅,蘇玉民. 中國給水排水. 1995(05)
碩士論文
[1]具有表面等離子體共振效應的TiO2光催化材料的制備及其光催化性能的研究[D]. 朱力校.太原理工大學 2014
本文編號:3443042
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