類石墨相氮化碳（g-C₃N₄）可看作是N摻雜的石墨,它由碳和氮原子以sp²雜化形成的π共軛石墨平面網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)組成,其帶隙能約為2.7 eV。由于其特異的電子結(jié)構(gòu),非常穩(wěn)定的物理-化學(xué)特性（耐熱、酸、堿）,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用在光催化、CO₂還原和能源存儲等領(lǐng)域。但是,純的g-C₃N₄自身的光生電子空穴分離效率較低,比表面積（BET）較小,這些缺點(diǎn)制約了它在實際中的應(yīng)用。化學(xué)改性、原子摻雜、復(fù)合物的構(gòu)筑等方法均可提高光生電子空穴分離效率。本文通過構(gòu)建組分多級、形貌多級g-C₃N₄復(fù)合材料,以及采用液氮剝離制備g-C₃N₄超薄片來提高其光生電子空穴分離效率,從而增強(qiáng)其光/電催化活性。本文的主要研究內(nèi)容如下:（1）采用三步法制備了三元復(fù)合物g-C₃N₄/ZnS/CuS:首先高溫聚合三聚氰胺得到g-C₃N₄

【文章來源】：武漢工程大學(xué)湖北省

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

單獨(dú)SnO2納米線（a），SnO2/ZnO多級結(jié)構(gòu)生長1h（b），2h（c），4h（d）高分辨

]用前驅(qū)體共聚合的方法合成了黑色片花狀p摻雜g-C3N4（圖1.2），這種均相分級材料的形成提高了光的吸收能力，傳質(zhì)動力和光生電子的分離效率。產(chǎn)氫效率高達(dá) 104.1 μmol·h-1，較單獨(dú)的 g-C3N4增加了 9.3 倍。Kwon[4]等用六邊形介孔 SiO2為模板合成了有序排列的介孔g-C3N4結(jié)構(gòu)，比表面積大（高達(dá) 190 m2·g-1），活性氮密度增加，對于質(zhì)子交換膜電池和直接甲醇染料電池表現(xiàn)較高的電催化活性，并且催化劑穩(wěn)定性和對甲醇的耐受性高與 Pt/C 催化劑，在電催化領(lǐng)域和氣體傳感器領(lǐng)域有較高的應(yīng)用前景。Bai[5]等通過控制 g-C3N4納米盤的比例與蒸餾的時間制備了 g-C3N4納米棒，其形成機(jī)理應(yīng)該是 g-C3N4納米盤的進(jìn)一步剝離和重結(jié)晶的過程，由于納米棒這種 1 維結(jié)構(gòu)具有很大的空間跨度

（2）Z 型異質(zhì)結(jié)構(gòu)。光催化劑中，在較負(fù)的導(dǎo)帶上的電子具有較高的還原性，在價帶上的空穴具有較高的氧化性。所以一個半導(dǎo)體材料如果同時正的價帶和較負(fù)的導(dǎo)帶，則光生電子空穴就具有較好的氧化還原但是這也說明該半導(dǎo)體材料帶隙較寬，則對光的吸收能力減弱，光生電子空穴就少。因此復(fù)合多個半導(dǎo)體材料則意味著在一個光統(tǒng)中兼?zhèn)淞溯^高的氧化和還原能力。如圖 1.4（a）所示，位于較帶上的電子可以流向電子媒介，然后電子媒介上被激發(fā)的光生電流向 SII 的價帶，與價帶的空穴復(fù)合，這樣就成功的提高了 SI 和帶空穴與導(dǎo)帶電子的有效分離，并且未復(fù)合的光生電子和空穴仍較高的還原和氧化能力。當(dāng)沒有電子媒介時稱為直接 Z 型機(jī)理，正的電子可以直接轉(zhuǎn)移到 SII 的價帶，與價帶空穴復(fù)合如圖 1.4（示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]以不同前驅(qū)物制備的g-C3N4與BiVO4的復(fù)合光催化劑及其增強(qiáng)的可見光催化性能[J]. 鄭猛猛,白照杲,胡蕓,韋朝海.  化工新型材料. 2016(11)



本文編號：3441045