NiO-Fe 2 O 3 /PG-γ-Al 2 O 3 催化劑的制備及其在秸稈熱解中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-10-14 13:47
通過(guò)沉積沉淀法與均勻沉淀法制備以坡縷石與伽馬氧化鋁(Palygorskite-Gamma Alumina,PG-γ-Al2O3)為復(fù)合載體的負(fù)載型NiO-Fe2O3/PG-γ-Al2O3催化劑,采用了EDX、XRD、SEM、N2等溫吸附-脫附等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征與分析。同時(shí)利用管式爐考察了NiO-Fe2O3/PG-γ-Al2O3催化劑在作物秸稈熱解中的催化性能和再生使用壽命及抗積炭能力,并與兩種單載體催化劑(NiO-Fe2O3/PG,NiO-Fe2O3/γ-Al2O3)進(jìn)行了比較。結(jié)果表明,PG-γ-Al2O3復(fù)合載體比表面積達(dá)134.21 m2/g,平均孔徑為39.65 nm。NiO-Fe<...
【文章來(lái)源】:燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017,45(12)北大核心EICSCD
【文章頁(yè)數(shù)】:7 頁(yè)
【部分圖文】:
生物質(zhì)熱解氣化反應(yīng)流程示意圖
體,使用Gasboard-3100紅外煤氣分析儀對(duì)氣體成分和含量進(jìn)行分析。1.5催化劑的表征催化劑的元素組成與物質(zhì)結(jié)構(gòu)通過(guò)EDX-7000型X射線熒光光譜儀(EDX)和島津7000型X射線衍射儀(XRD)進(jìn)行測(cè)試。采用S-3000N型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察催化劑顆粒的表面形貌。采用美國(guó)生產(chǎn)的Autosorb-l-C型自動(dòng)化學(xué)物理吸附儀進(jìn)行催化劑載體比表面積和孔徑結(jié)構(gòu)的分析。使用FLASH2000型元素分析儀來(lái)評(píng)價(jià)催化劑使用后的積炭情況。2結(jié)果與討論2.1催化劑的表征2.1.1EDX分析三種催化劑與坡縷石的元素分析見表2。表2三種催化劑和PG的EDX元素分析Table2EDXelementalanalysisofPGandthreecatalystsCatalystMaincompositionandcontentw/%NiOFe2O3Al2O3SiO2MgOK2OTiO2CaOMnOPG-4.2310.5663.8410.473.511.841.531.31NFP27.719.256.6444.956.002.221.260.970.83NFA27.128.6763.61-0.070.09-0.04-NFPA25.208.0136.1822.823.921.480.730.590.45圖2三種催化劑和坡縷石的XRD譜圖Figure2XRDpatternsofthreecatalystsandpalygorskite(a):PG;(b):NFP;(c):NFA;(d):NFPA■:SiO2;▲:NiFe2O4;●:NiO;?:NiAl2O4;◆:MgNiO2由表2可知,坡縷石的主要元素組成為硅,含量為63.84%,同時(shí)也有部分鋁、鐵、鎂以及少量鈣和鈦等元素。NFPA催化劑上的鎳、鐵元素含量分別為25.20%和8.01%,其比約為3∶1,低于理論負(fù)載比4∶1,NFP與NFA催化劑的鎳、鐵比例也略低于4∶1;分析認(rèn)為是鎳、鐵被負(fù)載時(shí),鐵被負(fù)載能力較強(qiáng),鐵1436燃料化學(xué)學(xué)報(bào)第45卷
?化劑中主要為NiO和NiAl2O4(PDF2004/10-0039)兩種物相的衍射峰,說(shuō)明催化劑中活性組分主要以NiO形式存在,且鎳與載體作用生成了鎳鋁尖晶石結(jié)構(gòu)[14,15]。由圖2(d)可知,NFPA催化劑上不僅有SiO2的特征主峰,而且存在NiFe2O4、NiO、NiAl2O4物相的特征衍射峰,同時(shí)在63°還出現(xiàn)了并不明顯的MgNiO2的衍射峰,說(shuō)明催化劑中存在鎳鎂固溶體結(jié)構(gòu)[16]。盧雯等[16]證明了鎳鎂固溶體和鎳鋁尖晶結(jié)構(gòu)有利于提高鎳物種的分散性,表明催化劑活性組分應(yīng)分散較好。2.1.3SEM分析圖3為三種催化劑的SEM照片。由圖3可知,三種催化劑的表面形貌均不相同,大多呈球形或橢球形。由圖3(a)、圖3(b)可知,NFP和NFA兩種催化劑均出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象,從而導(dǎo)致顆粒較大且粒徑大小不一;分析認(rèn)為,由于活性組分分散在載體表面不均勻造成催化劑顆粒表面凹凸不平。由圖3(c)可知,NFPA催化劑顆粒大小較均勻,表面比較光滑,可以表明活性組分在復(fù)合載體表面負(fù)載均勻,分散較好。圖3三種催化劑的SEM照片F(xiàn)igure3SEMimagesofthethreecatalysts(a):NFP;(b):NFA;(c):NFPA2.1.4比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析表3為三種催化劑載體的BET比表面積、孔容和平均孔徑分布。由表3可知,PA復(fù)合載體的BET比表面積在三種載體中最大,為134.21m2/g;吸附總孔體積最大,為0.325cm3/g;吸附平均孔徑最大,為39.65nm。研究表明[17-19],大的載體比表面積、孔徑及介孔結(jié)構(gòu),有利于增加催化劑的活性中心,有助于活性組分的負(fù)載與分散,從而有利于提高催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。表3三種催化劑載體的比表面積、孔容和孔徑分布Table3BETsurfacearea,porevolume,poresizeofthreecatalystcarriersSampleBETsurfaceareaA/(cm
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]NiO-Fe2O3/MD催化劑的制備及其在城市生活垃圾氣化中的應(yīng)用[J]. 但維儀,李建芬,丁捷楓,樊毅,王強(qiáng)勝. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(08)
[2]載體對(duì)鎳基催化劑及其甲苯水蒸氣重整性能的影響[J]. 盧雯,孔猛,楊琦,范浙永,費(fèi)金華,鄭小明. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2012(03)
[3]Ni-Fe/γ-Al2O3雙金屬催化劑的制備及其CO甲烷化性能研究[J]. 王寧,孫自瑾,王永釗,高曉慶,趙永祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(03)
[4]生物油水溶性組分的水蒸氣催化重整制氫實(shí)驗(yàn)研究[J]. 胡恩源,閆常峰,蔡熾柳,胡蓉蓉. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(02)
[5]微波法制備活性炭負(fù)載金屬催化劑的表征分析[J]. 卜龍利,王曉昌,王妙剛,周立輝. 西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(04)
[6]NiO/γ-Al2O3催化劑中NiO與γ-Al2O3間的相互作用[J]. 張玉紅,熊國(guó)興,盛世善,劉盛林,楊維慎. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 1999(08)
本文編號(hào):3436279
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【部分圖文】:
生物質(zhì)熱解氣化反應(yīng)流程示意圖
體,使用Gasboard-3100紅外煤氣分析儀對(duì)氣體成分和含量進(jìn)行分析。1.5催化劑的表征催化劑的元素組成與物質(zhì)結(jié)構(gòu)通過(guò)EDX-7000型X射線熒光光譜儀(EDX)和島津7000型X射線衍射儀(XRD)進(jìn)行測(cè)試。采用S-3000N型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察催化劑顆粒的表面形貌。采用美國(guó)生產(chǎn)的Autosorb-l-C型自動(dòng)化學(xué)物理吸附儀進(jìn)行催化劑載體比表面積和孔徑結(jié)構(gòu)的分析。使用FLASH2000型元素分析儀來(lái)評(píng)價(jià)催化劑使用后的積炭情況。2結(jié)果與討論2.1催化劑的表征2.1.1EDX分析三種催化劑與坡縷石的元素分析見表2。表2三種催化劑和PG的EDX元素分析Table2EDXelementalanalysisofPGandthreecatalystsCatalystMaincompositionandcontentw/%NiOFe2O3Al2O3SiO2MgOK2OTiO2CaOMnOPG-4.2310.5663.8410.473.511.841.531.31NFP27.719.256.6444.956.002.221.260.970.83NFA27.128.6763.61-0.070.09-0.04-NFPA25.208.0136.1822.823.921.480.730.590.45圖2三種催化劑和坡縷石的XRD譜圖Figure2XRDpatternsofthreecatalystsandpalygorskite(a):PG;(b):NFP;(c):NFA;(d):NFPA■:SiO2;▲:NiFe2O4;●:NiO;?:NiAl2O4;◆:MgNiO2由表2可知,坡縷石的主要元素組成為硅,含量為63.84%,同時(shí)也有部分鋁、鐵、鎂以及少量鈣和鈦等元素。NFPA催化劑上的鎳、鐵元素含量分別為25.20%和8.01%,其比約為3∶1,低于理論負(fù)載比4∶1,NFP與NFA催化劑的鎳、鐵比例也略低于4∶1;分析認(rèn)為是鎳、鐵被負(fù)載時(shí),鐵被負(fù)載能力較強(qiáng),鐵1436燃料化學(xué)學(xué)報(bào)第45卷
?化劑中主要為NiO和NiAl2O4(PDF2004/10-0039)兩種物相的衍射峰,說(shuō)明催化劑中活性組分主要以NiO形式存在,且鎳與載體作用生成了鎳鋁尖晶石結(jié)構(gòu)[14,15]。由圖2(d)可知,NFPA催化劑上不僅有SiO2的特征主峰,而且存在NiFe2O4、NiO、NiAl2O4物相的特征衍射峰,同時(shí)在63°還出現(xiàn)了并不明顯的MgNiO2的衍射峰,說(shuō)明催化劑中存在鎳鎂固溶體結(jié)構(gòu)[16]。盧雯等[16]證明了鎳鎂固溶體和鎳鋁尖晶結(jié)構(gòu)有利于提高鎳物種的分散性,表明催化劑活性組分應(yīng)分散較好。2.1.3SEM分析圖3為三種催化劑的SEM照片。由圖3可知,三種催化劑的表面形貌均不相同,大多呈球形或橢球形。由圖3(a)、圖3(b)可知,NFP和NFA兩種催化劑均出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象,從而導(dǎo)致顆粒較大且粒徑大小不一;分析認(rèn)為,由于活性組分分散在載體表面不均勻造成催化劑顆粒表面凹凸不平。由圖3(c)可知,NFPA催化劑顆粒大小較均勻,表面比較光滑,可以表明活性組分在復(fù)合載體表面負(fù)載均勻,分散較好。圖3三種催化劑的SEM照片F(xiàn)igure3SEMimagesofthethreecatalysts(a):NFP;(b):NFA;(c):NFPA2.1.4比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析表3為三種催化劑載體的BET比表面積、孔容和平均孔徑分布。由表3可知,PA復(fù)合載體的BET比表面積在三種載體中最大,為134.21m2/g;吸附總孔體積最大,為0.325cm3/g;吸附平均孔徑最大,為39.65nm。研究表明[17-19],大的載體比表面積、孔徑及介孔結(jié)構(gòu),有利于增加催化劑的活性中心,有助于活性組分的負(fù)載與分散,從而有利于提高催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。表3三種催化劑載體的比表面積、孔容和孔徑分布Table3BETsurfacearea,porevolume,poresizeofthreecatalystcarriersSampleBETsurfaceareaA/(cm
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]NiO-Fe2O3/MD催化劑的制備及其在城市生活垃圾氣化中的應(yīng)用[J]. 但維儀,李建芬,丁捷楓,樊毅,王強(qiáng)勝. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(08)
[2]載體對(duì)鎳基催化劑及其甲苯水蒸氣重整性能的影響[J]. 盧雯,孔猛,楊琦,范浙永,費(fèi)金華,鄭小明. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2012(03)
[3]Ni-Fe/γ-Al2O3雙金屬催化劑的制備及其CO甲烷化性能研究[J]. 王寧,孫自瑾,王永釗,高曉慶,趙永祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(03)
[4]生物油水溶性組分的水蒸氣催化重整制氫實(shí)驗(yàn)研究[J]. 胡恩源,閆常峰,蔡熾柳,胡蓉蓉. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(02)
[5]微波法制備活性炭負(fù)載金屬催化劑的表征分析[J]. 卜龍利,王曉昌,王妙剛,周立輝. 西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(04)
[6]NiO/γ-Al2O3催化劑中NiO與γ-Al2O3間的相互作用[J]. 張玉紅,熊國(guó)興,盛世善,劉盛林,楊維慎. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 1999(08)
本文編號(hào):3436279
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