多級孔分子篩催化劑是一類具有特殊孔道類型、較大的比表面積和較大孔容的新型多孔材料,可以很好地解決微孔分子篩在催化應用中不利于反應物和生成物傳質以及介孔或大孔分子篩中催化活性位點容易流失的問題。由于受到合成方法的限制,目前所合成的多級孔分子篩催化劑大多是粉末狀的。雖然這類材料在多個催化反應中活性較好,但在反應結束后往往需要通過復雜的過濾和離心等過程,才能實現(xiàn)催化劑與反應液的分離,這勢必會造成該類催化劑在實際應用中不必要的經(jīng)濟消耗和能源浪費。因此,開發(fā)出同時具有較好催化活性和反應后易分離特性的多級孔分子篩催化劑具有重要的理論意義和潛在的應用前景。本論文以陰離子交換樹脂IRA-900為硬模板劑,以四丙基氫氧化銨為堿源,水熱法制備出具有MFI結構的含鐵多級孔二氧化硅分子篩球（Fe-ZSM-5）。該分子篩催化劑形成了與IRA-900硬模板劑孔道互補的孔結構,并復制了其宏觀球形形貌。掃描電子顯微鏡、X射線衍射、透射顯微鏡和氮氣吸脫附等一系列表征結果表明,合成的樣品表面光滑完整且為規(guī)則球形,球徑尺寸為0.3¹.2 mm,具有MFI結構和多級孔結構,其中介孔孔徑大小為30 nm左... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

TiO2負載多級孔二氧化硅材料合成機理圖

哈爾濱工業(yè)大學理學碩士學位論文FS）。在甘油穩(wěn)定轉化成丙烯醛反應中，MS-FS 催化劑顯示出了%）。Seftel 等人[13]在 2015 年以 3-三甲氧基硅烷（GPTMS）為硅統(tǒng)的 ZSM-5 合成過程中以構建多級孔的 ZSM-5 沸石分子篩。的硅烷偶聯(lián)劑使得 ZSM-5 樣品中孔類型得以增多，而過量的 G-5 分子篩的結晶。當延長結晶時間時，微球中的 ZSM-5 微晶變5 催化劑在苯與苯甲醇（BA）的液相芐基化催化性能測試中表現(xiàn)能。反應條件：在大氣壓下，取 34ml 苯和 0.15g 催化劑加入到浴加熱冷凝回流在 80℃下保持 30min，然后加入 0.5ml 芐醇，轉化率達到 70%。證明了采用硅烷偶聯(lián)劑輔助方法為構建具有提供了有效途徑。

圖 1-3 磁性的 Fe2O3-ZrO2催化劑降解苯酚過程示意圖[23]Escola 等人[24]采用溶膠-凝膠法成功合成了新型 Fe2O3-ZrO2催化劑，并研究中性 pH 條件下 Fenton-like 反應中苯酚的降解。ZrO2的存在有效的增加了催化的比表面積。掃描電子顯微鏡（SEM）顯示 ZrO2納米粒子分散在 Fe2O3表面。過 X 射線光電子能譜（XPS）表征，F(xiàn)e2+的含量隨著 Zr 含量的增加而增加。Fe2OZrO2催化劑與溶液中雙氧水作用產(chǎn)生羥基自由基（·OH）和超氧自由基（·O/·OOH），在反應中表現(xiàn)出良好的催化性能。在非均相 Fenton 反應中，在 60oC 中性 pH 下 210 min 后達到總苯酚轉化率和 TOC 去除率為 56%。此外，制備Fe2O3-ZrO2催化劑具有良好的磁性。1.2.1.2 金屬摻雜多級孔二氧化硅分子篩早年，Yuan 等人[25]合成了鉻、釩共摻雜的 MCM-41 雙介孔分子篩，孔徑大為 3.8 與 2.6 nm 兩種結構。Zhang 等人[26]通過微乳液輔助法，獲得金屬摻雜的有多孔結構的二氧化硅分子篩。Zhang 等人[27]考察了在金屬摻雜分子篩中，二氧硅材料中的多級孔結構的存在對其在反應中的活性研究。Fernandez 等人[28]合成具有 ZSM-5 結構的多級孔催化劑，進一步考察了多級孔孔類型對鄰二甲苯異構反應的效果。近年來，Pham 等人[29]利用多孔介質有利于物質傳輸?shù)男阅�，使�?

【參考文獻】：
期刊論文
[1]城市污水處理廠出水低濃度污染物的生物降解研究[J]. 李德生,雷海東.  環(huán)境工程學報. 2010(07)

博士論文
[1]二氧化硅基多級孔材料的設計合成及催化氧化性能研究[D]. 程文靜.哈爾濱工業(yè)大學 2016

碩士論文
[1]氫氧化鎂鋁及其煅燒物催化類芬頓反應降解結晶紫和孔雀石綠[D]. 李雨甜.西北師范大學 2014
[2]新型多級孔鐵硅微球的制備及催化性能研究[D]. 徐斌.哈爾濱工業(yè)大學 2012



本文編號：3436239