多級(jí)孔分子篩催化劑是一類具有特殊孔道類型、較大的比表面積和較大孔容的新型多孔材料,可以很好地解決微孔分子篩在催化應(yīng)用中不利于反應(yīng)物和生成物傳質(zhì)以及介孔或大孔分子篩中催化活性位點(diǎn)容易流失的問(wèn)題。由于受到合成方法的限制,目前所合成的多級(jí)孔分子篩催化劑大多是粉末狀的。雖然這類材料在多個(gè)催化反應(yīng)中活性較好,但在反應(yīng)結(jié)束后往往需要通過(guò)復(fù)雜的過(guò)濾和離心等過(guò)程,才能實(shí)現(xiàn)催化劑與反應(yīng)液的分離,這勢(shì)必會(huì)造成該類催化劑在實(shí)際應(yīng)用中不必要的經(jīng)濟(jì)消耗和能源浪費(fèi)。因此,開(kāi)發(fā)出同時(shí)具有較好催化活性和反應(yīng)后易分離特性的多級(jí)孔分子篩催化劑具有重要的理論意義和潛在的應(yīng)用前景。本論文以陰離子交換樹脂IRA-900為硬模板劑,以四丙基氫氧化銨為堿源,水熱法制備出具有MFI結(jié)構(gòu)的含鐵多級(jí)孔二氧化硅分子篩球（Fe-ZSM-5）。該分子篩催化劑形成了與IRA-900硬模板劑孔道互補(bǔ)的孔結(jié)構(gòu),并復(fù)制了其宏觀球形形貌。掃描電子顯微鏡、X射線衍射、透射顯微鏡和氮?dú)馕摳降纫幌盗斜碚鹘Y(jié)果表明,合成的樣品表面光滑完整且為規(guī)則球形,球徑尺寸為0.3¹.2 mm,具有MFI結(jié)構(gòu)和多級(jí)孔結(jié)構(gòu),其中介孔孔徑大小為30 nm左... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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TiO2負(fù)載多級(jí)孔二氧化硅材料合成機(jī)理圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)理學(xué)碩士學(xué)位論文FS）。在甘油穩(wěn)定轉(zhuǎn)化成丙烯醛反應(yīng)中，MS-FS 催化劑顯示出了%）。Seftel 等人[13]在 2015 年以 3-三甲氧基硅烷（GPTMS）為硅統(tǒng)的 ZSM-5 合成過(guò)程中以構(gòu)建多級(jí)孔的 ZSM-5 沸石分子篩。的硅烷偶聯(lián)劑使得 ZSM-5 樣品中孔類型得以增多，而過(guò)量的 G-5 分子篩的結(jié)晶。當(dāng)延長(zhǎng)結(jié)晶時(shí)間時(shí)，微球中的 ZSM-5 微晶變5 催化劑在苯與苯甲醇（BA）的液相芐基化催化性能測(cè)試中表現(xiàn)能。反應(yīng)條件：在大氣壓下，取 34ml 苯和 0.15g 催化劑加入到浴加熱冷凝回流在 80℃下保持 30min，然后加入 0.5ml 芐醇，轉(zhuǎn)化率達(dá)到 70%。證明了采用硅烷偶聯(lián)劑輔助方法為構(gòu)建具有提供了有效途徑。

圖 1-3 磁性的 Fe2O3-ZrO2催化劑降解苯酚過(guò)程示意圖[23]Escola 等人[24]采用溶膠-凝膠法成功合成了新型 Fe2O3-ZrO2催化劑，并研究中性 pH 條件下 Fenton-like 反應(yīng)中苯酚的降解。ZrO2的存在有效的增加了催化的比表面積。掃描電子顯微鏡（SEM）顯示 ZrO2納米粒子分散在 Fe2O3表面。過(guò) X 射線光電子能譜（XPS）表征，F(xiàn)e2+的含量隨著 Zr 含量的增加而增加。Fe2OZrO2催化劑與溶液中雙氧水作用產(chǎn)生羥基自由基（·OH）和超氧自由基（·O/·OOH），在反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能。在非均相 Fenton 反應(yīng)中，在 60oC 中性 pH 下 210 min 后達(dá)到總苯酚轉(zhuǎn)化率和 TOC 去除率為 56%。此外，制備Fe2O3-ZrO2催化劑具有良好的磁性。1.2.1.2 金屬摻雜多級(jí)孔二氧化硅分子篩早年，Yuan 等人[25]合成了鉻、釩共摻雜的 MCM-41 雙介孔分子篩，孔徑大為 3.8 與 2.6 nm 兩種結(jié)構(gòu)。Zhang 等人[26]通過(guò)微乳液輔助法，獲得金屬摻雜的有多孔結(jié)構(gòu)的二氧化硅分子篩。Zhang 等人[27]考察了在金屬摻雜分子篩中，二氧硅材料中的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的存在對(duì)其在反應(yīng)中的活性研究。Fernandez 等人[28]合成具有 ZSM-5 結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔催化劑，進(jìn)一步考察了多級(jí)孔孔類型對(duì)鄰二甲苯異構(gòu)反應(yīng)的效果。近年來(lái)，Pham 等人[29]利用多孔介質(zhì)有利于物質(zhì)傳輸?shù)男阅埽褂?

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]城市污水處理廠出水低濃度污染物的生物降解研究[J]. 李德生,雷海東.  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2010(07)

博士論文
[1]二氧化硅基多級(jí)孔材料的設(shè)計(jì)合成及催化氧化性能研究[D]. 程文靜.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016

碩士論文
[1]氫氧化鎂鋁及其煅燒物催化類芬頓反應(yīng)降解結(jié)晶紫和孔雀石綠[D]. 李雨甜.西北師范大學(xué) 2014
[2]新型多級(jí)孔鐵硅微球的制備及催化性能研究[D]. 徐斌.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2012



本文編號(hào)：3436239