碳點(diǎn)（Carbon dots,縮寫為CDs）作為一種新型的零維碳納米材料,表面含有豐富的官能團(tuán),粒徑小于10 nm。與傳統(tǒng)的有機(jī)染料和半導(dǎo)體量子點(diǎn)相比,碳點(diǎn)具有諸多優(yōu)點(diǎn),例如可調(diào)的光致發(fā)光、優(yōu)異的水溶性、良好的生物兼容性、獨(dú)特的光學(xué)和物化性質(zhì)、低毒性以及制備成本低等,廣泛用于生物傳感、生化分析、光催化、熒光成像和藥物遞送等領(lǐng)域。本文以檸檬酸銨和檸檬酸分別作為碳源,通過(guò)簡(jiǎn)單的一步水熱法合成不同熒光特性的碳點(diǎn),并采用各種表征手段對(duì)碳點(diǎn)的形貌特征、化學(xué)結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性進(jìn)行分析。此外,利用碳點(diǎn)的熒光特性建立了對(duì)利福平、綠原酸、Cu2+和谷胱甘肽的檢測(cè)新方法,并探討了反應(yīng)機(jī)理。具體研究?jī)?nèi)容如下:1.利用一步水熱法合成的碳點(diǎn)作為熒光探針檢測(cè)利福平以檸檬酸銨和硫氰酸銨為原料,通過(guò)低成本的一步水熱法合成發(fā)藍(lán)色熒光的碳點(diǎn)。碳點(diǎn)的最大激發(fā)和最大發(fā)射波長(zhǎng)分別為350 nm和443 nm,并且具有發(fā)射波長(zhǎng)不隨激發(fā)波長(zhǎng)變化的光學(xué)性質(zhì),熒光量子產(chǎn)率約為14%。同時(shí),基于利福平和碳點(diǎn)之間的內(nèi)濾效應(yīng),導(dǎo)致利福平可以高效地猝滅碳點(diǎn)的藍(lán)色熒光。據(jù)此建立了一種檢測(cè)利福平的新方法。最佳實(shí)驗(yàn)條件下,其線性范圍為0.43-49.0... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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采用不同的原料和方法合成碳點(diǎn)Fig1.1Thesynthesisofcarbondotsusesdifferentrawmaterialsandmethods

西南大學(xué)碩士學(xué)位論文20圖2.1碳點(diǎn)的制備和利福平的檢測(cè)原理示意圖Fig2.1SchematicillustrationofthepreparationofCDsandthedetectionmechanismforrifampicin2.2實(shí)驗(yàn)部分2.2.1主要儀器和試劑碳點(diǎn)的形貌和尺寸用TecnaiG2F20場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡（FET公司，美國(guó)）進(jìn)行表征；碳點(diǎn)的X射線衍射圖使用AXSD8X射線衍射儀（布魯克，德國(guó)）測(cè)定；用UV2450型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)（島津，日本）收集紫外吸收光譜圖；日立FTIR8400S傅里葉變換紅外光譜儀（東京，日本）確定碳點(diǎn)表面的官能團(tuán)；日立HitachiF2500型熒光分光光度計(jì)（東京，日本）掃描并記錄熒光光譜；所有pH均是用pHS3D酸度計(jì)（上�？茖W(xué)儀器公司）進(jìn)行測(cè)定；熒光壽命通過(guò)FLTCSPCFluorolog3熒光光譜儀獲齲檸檬酸銨、硫氰酸銨和硫酸喹啉均購(gòu)自東方試劑廠（中國(guó)重慶），利福平購(gòu)自成都錦華藥業(yè)有限責(zé)任公司（中國(guó)四川）。Britton-Robinson（BR）緩沖溶液：首先將磷酸（2.71mL85%），醋酸（2.36mL）和硼酸（2.47g）混合得到混酸，再將混酸與NaOH溶液（0.2mol·L1）按一定比例混合，配制成不同pH值的BR緩沖溶液。所有化學(xué)藥品和分析試劑均為分析純，無(wú)需進(jìn)一步純化即可直接使用，并且實(shí)驗(yàn)用水均為超純水。2.2.2碳點(diǎn)的合成采用簡(jiǎn)單的一步水熱法合成碳點(diǎn)。將檸檬酸銨(0.40g)和硫氰酸銨(0.19g)溶解于15.0mL超純水中，攪拌，形成澄清溶液，再轉(zhuǎn)移至聚四氟乙烯高壓反應(yīng)釜中，160℃加熱6h。所得溶液在4000rpm轉(zhuǎn)速下離心10min，取上層黃色清液，裝入3500Da透析袋，透析24h。于4℃的冰箱中保存碳點(diǎn)，備用。

西南大學(xué)碩士學(xué)位論文22圖2.2（A）透射電子顯微圖（插圖：相應(yīng)的粒徑尺寸分布圖），（B）X射線電子衍射圖，（C）傅里葉變換紅外光譜圖Fig2.2(A)TEMimage(inset:thecorrespondingparticlesizedistributionanalysisofcarbondots),(B)XRDpatternand(C)theFT-IRspectrumofcarbondots2.3.2碳點(diǎn)的光學(xué)特性利用熒光激發(fā)、發(fā)射光譜以及紫外可見(jiàn)吸收光譜詳細(xì)研究碳點(diǎn)的光學(xué)特性。通過(guò)改變激發(fā)波長(zhǎng)研究碳點(diǎn)的熒光光譜特性，從300nm到390nm的不同激發(fā)波長(zhǎng)范圍下每間隔10nm測(cè)定一次熒光光譜，最終得到不同激發(fā)波長(zhǎng)下碳點(diǎn)的發(fā)射光譜圖（圖2.3A）。雖然激發(fā)波長(zhǎng)在不斷的改變，但熒光光譜的發(fā)射峰位置并未發(fā)生明顯的移動(dòng)，一直都處于443nm，表明了碳點(diǎn)具有發(fā)射波長(zhǎng)不依賴于激發(fā)波長(zhǎng)的光致發(fā)光特性。同時(shí)，在最大激發(fā)波長(zhǎng)350nm下得到最大的熒光發(fā)射強(qiáng)度。從圖2.3B中可以看出，碳點(diǎn)的最大吸收峰位于330nm，與文獻(xiàn)報(bào)道的熒光碳點(diǎn)性質(zhì)相似，該吸收峰歸因于n–π*電子躍遷。當(dāng)碳點(diǎn)溶液置于低溫且黑暗的環(huán)境儲(chǔ)存時(shí)，其熒光強(qiáng)度至少可以維持一個(gè)月，說(shuō)明碳點(diǎn)具有良好的光穩(wěn)定性，可確保碳點(diǎn)溶液實(shí)際使用時(shí)熒光信號(hào)的穩(wěn)定。圖2.3（A）不同激發(fā)波長(zhǎng)下碳點(diǎn)的發(fā)射光譜圖（激發(fā)波長(zhǎng)從300nm到390nm），（B）碳點(diǎn)的紫外可見(jiàn)吸收光譜（紫色），熒光激發(fā)光譜（黑色）和發(fā)射光譜（紅色）Fig2.3(A)Fluorescenceemissionspectraofcarbondotsatdifferentexcitationwavelengths


本文編號(hào)：3428471