大氣中氮氧化物的形成與排放一直是備受關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題,其中氮?dú)浠锱c氮氧化物的反應(yīng)尤為重要。NO₂自由基是選擇性非催化還原（SNCR）工藝中重要的中間體,NH₂+NO₂反應(yīng)不僅是熱脫硝中NO₂的快速去除步驟,還是燃燒系統(tǒng)中N-N鏈生成的最基本途徑,對(duì)使用氨基添加劑的SNCR的性能非常重要。同時(shí),NH₂自由基也是各種燃燒環(huán)境中的重要中間體,該反應(yīng)在燃?xì)鉂崈?無(wú)腐蝕的硝銨推進(jìn)劑的燃燒中很關(guān)鍵。但目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)NH₂+NO₂反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)方面研究還十分有限,不能推斷出詳細(xì)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程、反應(yīng)可能性、反應(yīng)分支比以及反應(yīng)機(jī)理等動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。本課題應(yīng)用直接動(dòng)力學(xué)模擬方法對(duì)NH₂+NO₂反應(yīng)開展模擬研究,探索上述問(wèn)題。本文選用MP2和七種密度泛函方法,包括B3LYP,OPBE,Bhand H,HCTH407,M06,M06-2x與aug-cc-pVDZ基組組合進(jìn)行穩(wěn)定點(diǎn)的計(jì)算。以CCSD（T）/aug-cc-pV... 

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【文章頁(yè)數(shù)】：60 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 課題研究背景
        1.1.2 課題研究意義
    1.2 國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
        1.2.1 實(shí)驗(yàn)上對(duì)NH_2+NO_2反應(yīng)的研究
        1.2.2 理論上對(duì)NH_2+NO_2反應(yīng)的研究
    1.3 本文主要研究?jī)?nèi)容
第2章 理論基礎(chǔ)
    2.1 量子化學(xué)簡(jiǎn)介
    2.2 量子化學(xué)基礎(chǔ)
        2.1.1 薛定諤方程
        2.1.2 Born-Oppenheimer近似
        2.1.3 微擾理論
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Thomas-Fermi模型
        2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.3 Kohn-Sham方程
    2.4 基組
    2.5 直接動(dòng)力學(xué)模擬
第3章 NH_2+NO_2反應(yīng)勢(shì)能面的建立
    3.1 引言
    3.2 方法選擇
    3.3 NH_2+NO_2反應(yīng)勢(shì)能面分析
        3.3.1 生成N2O+H_2O反應(yīng)勢(shì)能面分析
        3.3.2 生成H_2NO+NO反應(yīng)勢(shì)能面分析
        3.3.3 生成HNO+HNO反應(yīng)勢(shì)能面分析
    3.4 與早期勢(shì)能面對(duì)比分析
    3.5 本章小結(jié)
第4章 NH_2+NO_2反應(yīng)的直接動(dòng)力學(xué)模擬
    4.1 引言
    4.2 模擬條件的選擇
    4.3 反應(yīng)可能性分析
    4.4 產(chǎn)物分支比分析
    4.5 原子水平的反應(yīng)機(jī)理分析
        4.5.1 P1產(chǎn)物通道的機(jī)理探討
        4.5.2 P2產(chǎn)物通道的機(jī)理探討
        4.5.3 P3產(chǎn)物通道的機(jī)理探討
        4.5.4 復(fù)合物形成的機(jī)理(trap)探討
        4.5.5 直接機(jī)理與間接機(jī)理探討
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[3]量子化學(xué)計(jì)算原理及其應(yīng)用[J]. 陳奕馳.  科學(xué)咨詢（科技·管理）. 2020(01)
[4]Exploring atmospheric free-radical chemistry in China:the self-cleansing capacity and the formation of secondary air pollution[J]. Keding Lu,Song Guo,Zhaofeng Tan,Haichao Wang,Dongjie Shang,Yuhan Liu,Xin Li,Zhijun Wu,Min Hu,Yuanhang Zhang.  National Science Review. 2019(03)
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[10]化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的現(xiàn)狀與將來(lái)[J]. 李遠(yuǎn)哲.  化學(xué)通報(bào). 1987(01)

博士論文
[1]SNCR反應(yīng)機(jī)理及混合特性研究[D]. 盧志民.浙江大學(xué) 2006



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