無有機模板劑制備ZSM-5分子篩及其環(huán)己烯水合應用
發(fā)布時間:2021-10-05 11:14
以硫酸鋁、水玻璃為主要原料,無有機模板劑條件下采用兩步水熱晶化法合成ZSM-5分子篩。系統(tǒng)研究鈉硅比、水硅比和晶化時間等因素對ZSM-5分子篩結晶度和晶粒尺寸的影響。采用XRD和SEM對制備的ZSM-5分子篩進行結構表征,并考察ZSM-5分子篩在環(huán)己烯水合反應中的催化性能。結果表明,在一定鈉硅物質的量比和水硅物質的量比范圍,ZSM-5分子篩結晶度隨鈉硅物質的量比的增加與水硅物質的量比的減小而升高。無有機模板劑條件下制備ZSM-5分子篩,不僅降低生產成本,減少對環(huán)境的危害,而且在環(huán)己烯水合反應中表現出較好的催化活性,隨著ZSM-5分子篩晶體尺寸減小,環(huán)己烯轉化率提高。
【文章來源】:工業(yè)催化. 2020,28(06)
【文章頁數】:6 頁
【部分圖文】:
不同鈉硅物質的量比ZSM-5分子篩產品XRD圖
為考察水硅物質的量比對ZSM-5分子篩合成的影響,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x進行系列實驗,ZSM-5分子篩樣品的XRD圖和SEM照片如圖2和圖3所示。圖3 不同水硅物質的量比ZSM-5分子篩產品SEM照片
圖2 不同水硅物質的量比ZSM-5分子篩產品的XRD圖由圖2~3可知,在水硅物質的量比為40時,延長低溫晶化時間對結晶度的提高基本沒有效果,表明在該條件下,溶液中的硅鋁環(huán)和硅(鋁)氧四面體的相互轉化達到平衡,如果要平衡從硅(鋁)氧四面體向硅鋁環(huán)轉變,需要提高硅(鋁)氧四面體濃度,即降低水硅物質的量比。水硅物質的量比越低,硅鋁環(huán)之間的距離越短,越有利于結晶成核和晶體生長。因此,當水硅物質的量比逐漸降低,ZSM-5晶相結晶度明顯提升,水硅物質的量比到32時結晶度達到最高。且由于晶核濃度進一步增加,在晶化過程中,晶體的生長表現為多中心同時進行,溶液中硅鋁環(huán)濃度的快速降低又限制了晶體的過度生長,晶粒尺寸減小,但是在較低水硅物質的量比條件下,體系的黏度增加,導致硅鋁環(huán)的轉移性能變差,造成溶液體系不均勻,導致晶粒大小不均。由于在水硅物質的量比降低的同時,Na2O濃度升高,因此當水量降低超過一定限度后,絲光沸石雜晶出現。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]預晶化法合成ZSM-5分子篩及催化環(huán)己烯水合制環(huán)己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亞濤,于泳,彭勝. 現代化工. 2013(02)
[2]環(huán)己酮、環(huán)己醇制備技術進展[J]. 郭志武,靳海波,佟澤民. 化工進展. 2006(08)
碩士論文
[1]環(huán)己烯催化水合制備環(huán)己醇研究[D]. 林清香.浙江大學 2008
本文編號:3419623
【文章來源】:工業(yè)催化. 2020,28(06)
【文章頁數】:6 頁
【部分圖文】:
不同鈉硅物質的量比ZSM-5分子篩產品XRD圖
為考察水硅物質的量比對ZSM-5分子篩合成的影響,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x進行系列實驗,ZSM-5分子篩樣品的XRD圖和SEM照片如圖2和圖3所示。圖3 不同水硅物質的量比ZSM-5分子篩產品SEM照片
圖2 不同水硅物質的量比ZSM-5分子篩產品的XRD圖由圖2~3可知,在水硅物質的量比為40時,延長低溫晶化時間對結晶度的提高基本沒有效果,表明在該條件下,溶液中的硅鋁環(huán)和硅(鋁)氧四面體的相互轉化達到平衡,如果要平衡從硅(鋁)氧四面體向硅鋁環(huán)轉變,需要提高硅(鋁)氧四面體濃度,即降低水硅物質的量比。水硅物質的量比越低,硅鋁環(huán)之間的距離越短,越有利于結晶成核和晶體生長。因此,當水硅物質的量比逐漸降低,ZSM-5晶相結晶度明顯提升,水硅物質的量比到32時結晶度達到最高。且由于晶核濃度進一步增加,在晶化過程中,晶體的生長表現為多中心同時進行,溶液中硅鋁環(huán)濃度的快速降低又限制了晶體的過度生長,晶粒尺寸減小,但是在較低水硅物質的量比條件下,體系的黏度增加,導致硅鋁環(huán)的轉移性能變差,造成溶液體系不均勻,導致晶粒大小不均。由于在水硅物質的量比降低的同時,Na2O濃度升高,因此當水量降低超過一定限度后,絲光沸石雜晶出現。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]預晶化法合成ZSM-5分子篩及催化環(huán)己烯水合制環(huán)己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亞濤,于泳,彭勝. 現代化工. 2013(02)
[2]環(huán)己酮、環(huán)己醇制備技術進展[J]. 郭志武,靳海波,佟澤民. 化工進展. 2006(08)
碩士論文
[1]環(huán)己烯催化水合制備環(huán)己醇研究[D]. 林清香.浙江大學 2008
本文編號:3419623
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