無有機(jī)模板劑制備ZSM-5分子篩及其環(huán)己烯水合應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-10-05 11:14
以硫酸鋁、水玻璃為主要原料,無有機(jī)模板劑條件下采用兩步水熱晶化法合成ZSM-5分子篩。系統(tǒng)研究鈉硅比、水硅比和晶化時(shí)間等因素對ZSM-5分子篩結(jié)晶度和晶粒尺寸的影響。采用XRD和SEM對制備的ZSM-5分子篩進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,并考察ZSM-5分子篩在環(huán)己烯水合反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,在一定鈉硅物質(zhì)的量比和水硅物質(zhì)的量比范圍,ZSM-5分子篩結(jié)晶度隨鈉硅物質(zhì)的量比的增加與水硅物質(zhì)的量比的減小而升高。無有機(jī)模板劑條件下制備ZSM-5分子篩,不僅降低生產(chǎn)成本,減少對環(huán)境的危害,而且在環(huán)己烯水合反應(yīng)中表現(xiàn)出較好的催化活性,隨著ZSM-5分子篩晶體尺寸減小,環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率提高。
【文章來源】:工業(yè)催化. 2020,28(06)
【文章頁數(shù)】:6 頁
【部分圖文】:
不同鈉硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品XRD圖
為考察水硅物質(zhì)的量比對ZSM-5分子篩合成的影響,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x進(jìn)行系列實(shí)驗(yàn),ZSM-5分子篩樣品的XRD圖和SEM照片如圖2和圖3所示。圖3 不同水硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品SEM照片
圖2 不同水硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品的XRD圖由圖2~3可知,在水硅物質(zhì)的量比為40時(shí),延長低溫晶化時(shí)間對結(jié)晶度的提高基本沒有效果,表明在該條件下,溶液中的硅鋁環(huán)和硅(鋁)氧四面體的相互轉(zhuǎn)化達(dá)到平衡,如果要平衡從硅(鋁)氧四面體向硅鋁環(huán)轉(zhuǎn)變,需要提高硅(鋁)氧四面體濃度,即降低水硅物質(zhì)的量比。水硅物質(zhì)的量比越低,硅鋁環(huán)之間的距離越短,越有利于結(jié)晶成核和晶體生長。因此,當(dāng)水硅物質(zhì)的量比逐漸降低,ZSM-5晶相結(jié)晶度明顯提升,水硅物質(zhì)的量比到32時(shí)結(jié)晶度達(dá)到最高。且由于晶核濃度進(jìn)一步增加,在晶化過程中,晶體的生長表現(xiàn)為多中心同時(shí)進(jìn)行,溶液中硅鋁環(huán)濃度的快速降低又限制了晶體的過度生長,晶粒尺寸減小,但是在較低水硅物質(zhì)的量比條件下,體系的黏度增加,導(dǎo)致硅鋁環(huán)的轉(zhuǎn)移性能變差,造成溶液體系不均勻,導(dǎo)致晶粒大小不均。由于在水硅物質(zhì)的量比降低的同時(shí),Na2O濃度升高,因此當(dāng)水量降低超過一定限度后,絲光沸石雜晶出現(xiàn)。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]預(yù)晶化法合成ZSM-5分子篩及催化環(huán)己烯水合制環(huán)己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亞濤,于泳,彭勝. 現(xiàn)代化工. 2013(02)
[2]環(huán)己酮、環(huán)己醇制備技術(shù)進(jìn)展[J]. 郭志武,靳海波,佟澤民. 化工進(jìn)展. 2006(08)
碩士論文
[1]環(huán)己烯催化水合制備環(huán)己醇研究[D]. 林清香.浙江大學(xué) 2008
本文編號:3419623
【文章來源】:工業(yè)催化. 2020,28(06)
【文章頁數(shù)】:6 頁
【部分圖文】:
不同鈉硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品XRD圖
為考察水硅物質(zhì)的量比對ZSM-5分子篩合成的影響,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x進(jìn)行系列實(shí)驗(yàn),ZSM-5分子篩樣品的XRD圖和SEM照片如圖2和圖3所示。圖3 不同水硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品SEM照片
圖2 不同水硅物質(zhì)的量比ZSM-5分子篩產(chǎn)品的XRD圖由圖2~3可知,在水硅物質(zhì)的量比為40時(shí),延長低溫晶化時(shí)間對結(jié)晶度的提高基本沒有效果,表明在該條件下,溶液中的硅鋁環(huán)和硅(鋁)氧四面體的相互轉(zhuǎn)化達(dá)到平衡,如果要平衡從硅(鋁)氧四面體向硅鋁環(huán)轉(zhuǎn)變,需要提高硅(鋁)氧四面體濃度,即降低水硅物質(zhì)的量比。水硅物質(zhì)的量比越低,硅鋁環(huán)之間的距離越短,越有利于結(jié)晶成核和晶體生長。因此,當(dāng)水硅物質(zhì)的量比逐漸降低,ZSM-5晶相結(jié)晶度明顯提升,水硅物質(zhì)的量比到32時(shí)結(jié)晶度達(dá)到最高。且由于晶核濃度進(jìn)一步增加,在晶化過程中,晶體的生長表現(xiàn)為多中心同時(shí)進(jìn)行,溶液中硅鋁環(huán)濃度的快速降低又限制了晶體的過度生長,晶粒尺寸減小,但是在較低水硅物質(zhì)的量比條件下,體系的黏度增加,導(dǎo)致硅鋁環(huán)的轉(zhuǎn)移性能變差,造成溶液體系不均勻,導(dǎo)致晶粒大小不均。由于在水硅物質(zhì)的量比降低的同時(shí),Na2O濃度升高,因此當(dāng)水量降低超過一定限度后,絲光沸石雜晶出現(xiàn)。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]預(yù)晶化法合成ZSM-5分子篩及催化環(huán)己烯水合制環(huán)己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亞濤,于泳,彭勝. 現(xiàn)代化工. 2013(02)
[2]環(huán)己酮、環(huán)己醇制備技術(shù)進(jìn)展[J]. 郭志武,靳海波,佟澤民. 化工進(jìn)展. 2006(08)
碩士論文
[1]環(huán)己烯催化水合制備環(huán)己醇研究[D]. 林清香.浙江大學(xué) 2008
本文編號:3419623
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