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銠-鈀雙金屬催化的4-氟苯酚電化學(xué)氫化脫氟反應(yīng)

發(fā)布時(shí)間:2021-10-05 11:50
  含氟有機(jī)物(FOCs)應(yīng)用日益廣泛,然而許多FOCs具有毒性和持久性,難以自然降解。氫化脫氟(HDF)是含氟有機(jī)污染物(FOPs)的關(guān)鍵降解步驟,因此找到高效的HDF催化劑并揭示相關(guān)的HDF機(jī)理非常重要。本文以4-氟苯酚(4-FP)的HDF作為模型反應(yīng),通過(guò)篩選負(fù)載量和元素比例,開(kāi)發(fā)了一種高效的Rh-Pd合金電催化劑并對(duì)相應(yīng)的電催化HDF反應(yīng)途徑和機(jī)理進(jìn)行了研究。具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:以泡沫鎳為基底,采用電沉積法制備了不同載量的Pd和Rh,Rh/Pd和Pd/Rh復(fù)合材料和Rh-Pd合金修飾電極。首先,在優(yōu)化了pH值的水溶液中比較了各種催化電極的HDF活性。其次,使用配有能譜儀(EDS)的掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線衍射儀(XRD)對(duì)具有最佳電催化活性的電極進(jìn)行了表征。然后,利用動(dòng)力學(xué)曲線分析了4-FP在Rh/Ni和Rh-Pd/Ni電極上的HDF路徑。最后,使用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)分析,熱力學(xué)分析,以氫氣為還原劑的氫化實(shí)驗(yàn)和循環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)(CV)研究了4-FP在Rh-Pd/Ni電極上的還原機(jī)理。結(jié)果表明:與Rh相比,Rh-Pd合金能更快速地實(shí)現(xiàn)4-FP的HDF... 

【文章來(lái)源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】:73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

銠-鈀雙金屬催化的4-氟苯酚電化學(xué)氫化脫氟反應(yīng)


電解合成和電分析中常用裝置圖

裝置圖,電解工藝,裝置圖,過(guò)程


物質(zhì)量濃度精度約在 97% ~ 103%之間。氣相色譜儀的物 105%之間。方法流電解實(shí)驗(yàn)電解法對(duì) 4-FP 降解實(shí)驗(yàn)是在直流電源(HZC-061)上進(jìn)由 Nafion-117 陽(yáng)離子交換膜隔離的兩室玻璃 H 型電解槽 cm × 3 cm 的泡沫鎳載銠鈀電極或 2 cm × 2.5 cm 的碳紙載 × 3 cm 的石墨片做陽(yáng)極。20 mM 的磷酸緩沖鹽作為陰極質(zhì),陰極液在電解過(guò)程中用有聚四氟乙烯涂層的磁性攪拌液體積均為 40mL。本論文中電解工藝操作裝置如圖 2.1

示意圖,三電極體系,示意圖,計(jì)時(shí)電位


行計(jì)時(shí)電位實(shí)驗(yàn)。驗(yàn)催化還原脫氟機(jī)理,我們用 Galvanostat M驗(yàn),探究 4-FP 在 Rh-Pd 合金電極上的電 所示)中,Ni、GC、Rh-Pd/Ni、Rh-Pd/GC試前用氧化鋁 ( 30 ~ 50 nm ) 打磨拋光,cm2)作為輔助電極,Ag/AgCl/飽和 KCl 為極是按如下步驟制備的:(1) 用 Al2O3拋拋光好的電極超聲清洗。(2) 之后將 Ni 2 的 1.0 mM RhCl3+ 0.5 mM PdCl2溶液掃速進(jìn)行 30 周掃描。(3) 完成上述步驟下晾干待用。

【參考文獻(xiàn)】:
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博士論文
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碩士論文
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本文編號(hào):3419681

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