發(fā)布時間：2021-08-25 16:02

　　近年來,利用金屬微納結(jié)構(gòu)的等離激元模式與熒光分子或量子點(diǎn)等發(fā)光體發(fā)生耦合作用,從而調(diào)制其發(fā)光過程的研究受到了廣泛關(guān)注,在生物傳感、光通訊以及集成光子學(xué)等方面有重要的應(yīng)用前景。發(fā)光體的熒光產(chǎn)生通常包括激發(fā)和發(fā)射兩個過程。由于在等離激元模式激發(fā)時,金屬微納結(jié)構(gòu)表面可以產(chǎn)生很大的局域電場增強(qiáng),當(dāng)發(fā)光體處于這些電場“熱點(diǎn)”位置時,其激發(fā)過程就可以得到相應(yīng)的增強(qiáng)。但是當(dāng)發(fā)光體和金屬微納結(jié)構(gòu)過于靠近時,發(fā)光體中處于激發(fā)態(tài)的電子也能通過非輻射躍遷的方式與金屬微納結(jié)構(gòu)中的高階等離激元模式耦合,最終能量轉(zhuǎn)為歐姆損耗,從而降低熒光發(fā)射過程的效率,甚至發(fā)生熒光淬滅。因此在等離激元增強(qiáng)熒光輻射的研究中,為了獲得最大化的熒光輻射強(qiáng)度,往往需要平衡激發(fā)增強(qiáng)和熒光淬滅兩個效應(yīng)�；诖�,我們通過在金屬微納結(jié)構(gòu)表面包覆一層介質(zhì)膜,研究了金屬/介質(zhì)界面對處于金屬表面的熒光分子的激發(fā)和發(fā)射過程的影響。本論文的研究內(nèi)容主要包括以下兩個方面:首先,我們通過理論與模擬計(jì)算研究了處于金屬表面的熒光分子的激發(fā)和輻射過程,發(fā)現(xiàn)在金顆粒外部引入介質(zhì)膜層可以在金屬/介質(zhì)界面獲得局域電場增強(qiáng),從而提高熒光分子的輻射量子產(chǎn)率。相比于未包覆的金... 

【文章來源】：南京大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

(a)金屬納米顆粒產(chǎn)生LSPR的原理示意圖；(b)直徑為20nm的金納米顆粒在共振狀態(tài)下的電場分布

第一章緒論2圖1-1(a)金屬納米顆粒產(chǎn)生LSPR的原理示意圖；(b)直徑為20nm的金納米顆粒在共振狀態(tài)下的電場分布。（圖引自參考文獻(xiàn)[4,5]）等離激元的共振模式隨著金屬微納結(jié)構(gòu)的形貌、尺寸和材料[6]等方面的不同會發(fā)生明顯的變化，這給人們通過化學(xué)合成[7]、刻蝕[8]等手段制備獨(dú)特的金屬結(jié)構(gòu)來操控金屬附近的局域電場提供了有效途徑。通過分析金屬結(jié)構(gòu)受到激發(fā)時的場強(qiáng)分布，可以知道金屬結(jié)構(gòu)可以支持一階或更高階的等離激元模式。一般我們認(rèn)為當(dāng)金屬顆粒尺寸與入射光波長相近時，金屬顆粒中高階模式會占據(jù)主導(dǎo)地位，此時主要表現(xiàn)出對電磁波的較大的吸收；當(dāng)金屬的尺寸遠(yuǎn)小于激發(fā)光波長時，由于散射面積增大，顆粒通常表現(xiàn)為電偶極共振，此時主要表現(xiàn)出對電磁波的散射[9]。圖1-2描述了金屬顆粒不同尺寸和形貌狀態(tài)對共振頻率的影響，可以看出顆粒尺寸越大時共振波長會偏向紅波長移動，并且尺寸相近的顆粒由于形貌的差別也會帶來共振波長的顯著移動。圖1-2尺寸和形貌不同對銀納米顆粒LSPR共振波長的影響。（圖引自參考文獻(xiàn)[10]）

第一章緒論3當(dāng)兩個或多個顆粒的間距較近時會產(chǎn)生強(qiáng)烈的近場耦合，從而發(fā)生能級劈裂或者高階衍射模式[11]。因此通過微納結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，利用近場耦合效應(yīng)可以在這些雙（多）納米顆粒的間隙內(nèi)獲得巨大的電場增強(qiáng)，也就是所謂的“熱點(diǎn)”[12]。人們利用這個效應(yīng)將分子置于間隙位置獲得了1014-1015的拉曼散射增強(qiáng)因子[13]，這為通過拉曼散射檢測單分子提供了可能。此外通過Ar離子的刻蝕獲得尖銳的顆粒形貌[14]，實(shí)現(xiàn)“尖端效應(yīng)”，進(jìn)一步提高了結(jié)構(gòu)周圍的局域電場強(qiáng)度。利用這個優(yōu)勢在刻蝕形成的“蝴蝶結(jié)”結(jié)構(gòu)中，報(bào)道了超過103單分子熒光的增強(qiáng)[15]。圖1-3(a)金屬納米顆粒間通過距離控制間隙內(nèi)的拉曼增強(qiáng)因子。(b)Ar-刻蝕得到的尖銳銀納米針狀結(jié)構(gòu)作為拉曼增強(qiáng)基底(c)金納米“蝴蝶結(jié)”結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)巨大的單分子熒光增強(qiáng)。（圖引自參考文獻(xiàn)[12,14,15]）除了在金屬中廣泛存在等離激元性質(zhì)，在一些重?fù)诫s的半導(dǎo)體材料由于內(nèi)部擁有大量載流子而表現(xiàn)出金屬性質(zhì)，例如ReO3型的氧化物，碲化物或氮化物[16][17]等半導(dǎo)體納米晶在可見至近紅外波段有明顯的等離激元消光性質(zhì)。對于石墨烯這類二維材料而言，由于其具有較高的電子遷移速率因此同樣在近紅外到太赫茲波段存在等離激元共振模式[18][19]。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]表面等離激元研究新進(jìn)展[J]. 王振林.  物理學(xué)進(jìn)展. 2009(03)



本文編號：3362426