發(fā)布時(shí)間：2021-08-25 13:51

　　含氮有機(jī)化合物是一類重要的功能化合物,廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料以及合成與催化等領(lǐng)域。因此,高效合成含氮有機(jī)化合物一直是合成化學(xué)家關(guān)注的焦點(diǎn)之一。目前合成含氮有機(jī)化合物主要以一級(jí)胺或二級(jí)胺為氨源,但是一級(jí)胺和二級(jí)胺的化學(xué)性質(zhì)比較活潑,導(dǎo)致部分活潑官能團(tuán)如醛酮等不能兼容于反應(yīng)體系。三級(jí)胺的化學(xué)性質(zhì)比較穩(wěn)定,廉價(jià)易得,因此以三級(jí)胺為氮源,合成含氮有機(jī)化合物引起研究者的廣泛關(guān)注。本文利用三級(jí)胺為氮源,通過(guò)N-�；磻�(yīng)和烯烴的雙官能團(tuán)化反應(yīng)高效合成含氮有機(jī)化合物,具體研究?jī)?nèi)容如下:（1）鈀催化三級(jí)胺與羧酸的N-�；磻�(yīng)合成酰胺。該反應(yīng)以叔戊酸酐（Piv₂O）為羧酸的在線活化試劑,以Pd（OAc）₂/TFP為催化劑和配體,以甲苯為溶劑,在120 ^oC反應(yīng)15 h,芳香羧酸和脂肪羧酸都可以和三級(jí)胺反應(yīng),直接轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的酰胺。同時(shí),部分具有生物活性的羧酸也能順利地進(jìn)行反應(yīng),顯示該反應(yīng)在有機(jī)合成中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。（2）在鈀催化作用下,三級(jí)胺、羧酸和烯烴經(jīng)碳碳雙鍵的雙官能團(tuán)化反應(yīng)合成含氮有機(jī)化合物。在Pd₂（... 

【文章來(lái)源】：海南大學(xué)海南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：104 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 三級(jí)胺經(jīng)過(guò)C-N鍵斷裂合成含氮有機(jī)化合物
        1.1.1 經(jīng)由氧化加成切斷C-N鍵
        1.1.2 經(jīng)由親核取代切斷C-N鍵
        1.1.3 經(jīng)由亞胺形成切斷C-N鍵
        1.1.4 經(jīng)由銨鹽形成切斷C-N鍵
    1.2 三級(jí)胺α-C-H鍵官能團(tuán)化合成含氮有機(jī)化合物
        1.2.1 Li試劑作用下三級(jí)胺α-C-H鍵活化
        1.2.2 自由基歷程的三級(jí)胺α-C-H鍵活化
        1.2.3 過(guò)渡金屬催化三級(jí)胺α-C-H鍵活化
        1.2.4 催化氧化三級(jí)胺α-C-H鍵活化
    1.3 本文的立題依據(jù)
    1.4 本文的研究?jī)?nèi)容
2 以三級(jí)胺為氨源的N-�；磻�(yīng)構(gòu)建含氮化合物
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
    2.3 結(jié)果與分析
        2.3.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化
        2.3.2 催化劑和配體種類的優(yōu)化
        2.3.3 催化劑和配體用量?jī)?yōu)化
        2.3.4 三乙胺和酸酐的用量?jī)?yōu)化
        2.3.5 反應(yīng)溫度的優(yōu)化
        2.3.6 反應(yīng)溶劑的優(yōu)化
        2.3.7 底物拓展
    2.4 討論
    2.5 小結(jié)
3 以三級(jí)胺為氨源的烯烴雙官能團(tuán)化反應(yīng)構(gòu)建含氮化合物
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.3 產(chǎn)物合成
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 添加劑種類的篩選
        3.3.2 配體種類的篩選
        3.3.3 三乙胺量的篩選
        3.3.4 催化劑種類的篩選
        3.3.5 催化劑和配體比例及量的篩選
        3.3.6 反應(yīng)溶劑的篩選
        3.3.7 反應(yīng)溫度的篩選
    3.4 討論
    3.5 小結(jié)
4 結(jié)語(yǔ)
參考文獻(xiàn)
附錄1 部分產(chǎn)物的~1H NMR和~(13)C NMR譜圖
附錄2 攻讀碩士學(xué)位期間科研成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]烯烴的雙官能團(tuán)化反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 付曉飛,趙文獻(xiàn).  有機(jī)化學(xué). 2019(03)
[2]過(guò)渡金屬催化的酰胺C-N鍵活化[J]. 陳天陽(yáng),張文雄.  大學(xué)化學(xué). 2017(06)
[3]過(guò)渡金屬催化的三級(jí)胺氧化反應(yīng)的研究進(jìn)展[J]. 李遠(yuǎn)明,馬麗娜,李志平.  有機(jī)化學(xué). 2013(04)

博士論文
[1]以小分子有機(jī)胺構(gòu)建含氮有機(jī)化合物的催化研究[D]. 陳秀玲.湖南大學(xué) 2015
[2]基于叔胺α-C-H鍵活化及銦鹽催化的C-C、C-O鍵形成反應(yīng)研究[D]. 申有名.湖南大學(xué) 2009

碩士論文
[1]基于C-H氧化策略的烯烴雙官能團(tuán)化反應(yīng)[D]. 林潔.南昌航空大學(xué) 2019
[2]烯烴自由基加成啟動(dòng)的三組分偶聯(lián)反應(yīng)研究[D]. 金偉偉.浙江師范大學(xué) 2018
[3]非金屬條件下烯烴的雙官能團(tuán)化反應(yīng)研究[D]. 周能能.蘭州大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3362236