本文關(guān)鍵詞：含鐵金屬有機(jī)骨架化合物的可控合成及其模擬酶性質(zhì)的應(yīng)用研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：金屬有機(jī)骨架化合物(metal-organic frameworks, MOFs),由于其具有多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、規(guī)則且可調(diào)的孔道、巨大的比表面積、不飽和的金屬位點(diǎn)等優(yōu)良性質(zhì),在氣體的吸附與分離、化學(xué)催化、藥物的傳遞與釋放、分析檢測(cè)等領(lǐng)域有著非常廣闊的應(yīng)用前景。本文采用簡(jiǎn)單的水熱法制備了三種含鐵金屬有機(jī)骨架化合物,考察了其過(guò)氧化物模擬酶性質(zhì),探討了其作為過(guò)氧化物模擬酶在分析檢測(cè)中的應(yīng)用。具體研究?jī)?nèi)容如下： Fe-MIL-88NH2作為新的模擬酶用于可視化檢測(cè)葡萄糖通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱方法,成功制備了顆粒均一,大小約為200nm的Fe-MIL-88NH2MOFs。并首次發(fā)現(xiàn)Fe-MIL-88NH2有內(nèi)在的模擬酶性質(zhì),能夠在H202存在下催化底物3,3'.5,5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)顯色。通過(guò)自由基捕獲實(shí)驗(yàn),米氏常數(shù)計(jì)算及細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)對(duì)其模擬酶性質(zhì)產(chǎn)生的機(jī)理,酶活性大小及細(xì)胞毒性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。并且將Fe-MIL-88NH2作為過(guò)氧化物模擬酶用于檢測(cè)葡萄糖,其線性范圍為2.0×lO--3.0×10-4M,檢測(cè)限為4.8×10-7M。將所建立的方法用于血樣及尿樣中的葡萄糖檢測(cè)有較好的選擇性和靈敏度。 不同形貌及大小Fe-MIL-88的可控合成及其模擬酶性質(zhì)的研究采用Fe3+為金屬中心離子,對(duì)苯二甲酸為配體,以醋酸鈉或甘油作為調(diào)節(jié)劑,制備了不同大小(從幾十納米到十幾微米)、不同形貌的Fe-MIL-88MOFs(八面體、十二面體、棒狀)。探討了該MOFs的生長(zhǎng)機(jī)理。研究了粒徑及形貌對(duì)其模擬酶性質(zhì)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),模擬酶活性順序?yàn)槭骟w八面體棒狀。十二面體由于長(zhǎng)時(shí)間在水中不穩(wěn)定,發(fā)生裂解,暴露出更多的活性金屬位點(diǎn)而有較高的催化活性。由于十二面體具有可降解性、較大的孔徑、較好的生物相容性等優(yōu)點(diǎn),因此有望作為一種良好的載體而應(yīng)用于生物分析及載藥中。 高模擬酶活性Au@Fe-MIL-88雜化材料的合成及可視化檢測(cè)DNA以樹(shù)枝狀、帶正電的聚乙烯亞胺(PEI.70000)為連接分子,通過(guò)靜電作用將AuNPs自組裝到Fe-MIL-88MOFs的表面,制備了Au@Fe-MIL-88雜化材料。并對(duì)其進(jìn)行了透射電鏡、X射線衍射、及元素分析等表征。研究表明,該雜化材料具有協(xié)同的模擬酶活性。由于Au NPs對(duì)ssDNA有較強(qiáng)的吸附作用,當(dāng)ssDNA纏繞在Au@Fe-MIL-88表面時(shí),Au@Fe-MIL-88的酶活性位點(diǎn)受阻,模擬酶活性減弱。當(dāng)向體系中加入靶物ssDNA,靶物ssDNA和探針ssDNA形成雙鏈結(jié)構(gòu),使其從Au@Fe-MIL-88表面脫落,Au@Fe-MIL-88的模擬酶活性得到恢復(fù)。據(jù)此,我們建立了溶液中靈敏、簡(jiǎn)便、可視化檢測(cè)人類(lèi)免疫缺陷病毒1型(HIV-1)相關(guān)短DNA序列的新方法。該方法對(duì)HIV-1DNA的檢測(cè)范圍為30-200nM,檢測(cè)限為1.28nM。
【關(guān)鍵詞】：Fe-MIL-88 Au@Fe-MIL-88 過(guò)氧化物模擬酶 葡萄糖檢測(cè) DNA檢測(cè)
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：O627.81;O657.1
【目錄】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• ~.寫(xiě)符號(hào)對(duì)照表11-12
• 第1章 選題依據(jù)12-26
• 第1節(jié) 研究意義12
• 第2節(jié) 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀及發(fā)展動(dòng)態(tài)分析12-23
• 2.1 金屬有機(jī)骨架化合物簡(jiǎn)介12-14
• 2.2 金屬有機(jī)骨架化合物的特性14-18
• 2.3 金屬有機(jī)骨架化合物的合成方法18-19
• 2.4 金屬有機(jī)骨架化合物的應(yīng)用19-23
• 2.5 含鐵金屬有機(jī)骨架化合物的研究進(jìn)展23
• 第3節(jié) 存在的問(wèn)題23-24
• 第4節(jié) 本研究的出發(fā)點(diǎn)與擬解決的問(wèn)題24
• 第5節(jié) 研究?jī)?nèi)容、研究路線及特色與創(chuàng)新之處24-26
• 第2章 納米尺寸Fe-MIL-88NH_2的合成及作為一種新的模擬酶用于可視化檢測(cè)葡萄糖26-40
• 第1節(jié) 引言26-27
• 第2節(jié) 實(shí)驗(yàn)部分27-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器27
• 2.2 試劑與材料27
• 2.3 Fe-MIL-88NH_2金屬有機(jī)骨架納米材料的制備27-28
• 2.4 酶促動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)步驟28
• 2.5 電子順磁共振(EPR)實(shí)驗(yàn)28
• 2.6 細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)28-29
• 2.7 血清樣品的制備29
• 2.8 溶液及血清中葡萄糖的測(cè)定29
• 第3節(jié) 結(jié)果與討論29-39
• 3.1 Fe-MIL-88NH_2金屬有機(jī)骨架化合物的表征29-31
• 3.2 Fe-MIL-88NH_2 MOF的模擬酶性質(zhì)31-34
• 3.3 酶促動(dòng)力學(xué)參數(shù)34-36
• 3.4 Fe-MIL-88NH_2的催化機(jī)理36
• 3.5 Fe-MIL-88NH_2的穩(wěn)定性及細(xì)胞毒性考察36-37
• 3.6 基于Fe-MIL-88NH_2的過(guò)氧化物模擬酶性質(zhì)檢測(cè)葡萄糖37-39
• 第4節(jié) 小結(jié)39-40
• 第3章 不同形貌及大小的Fe-MIL-88的可控合成及其模擬酶性質(zhì)的研究40-56
• 第1節(jié) 引言40-41
• 第2節(jié) 實(shí)驗(yàn)部分41-43
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器41
• 2.2 試劑與材料41
• 2.3 不同形貌的Fe-MIL-88的制備41-42
• 2.4 模擬酶活性測(cè)定42-43
• 2.5 細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)43
• 第3節(jié) 結(jié)果與討論43-53
• 3.1 不同形貌及大小的Fe-MIL-88的表征43-47
• 3.2 不同形貌的Fe-MIL-88的形成機(jī)理47-51
• 3.3 不同形貌的Fe-MIL-88的模擬酶活性51-53
• 第4節(jié) 小結(jié)53-56
• 第4章 高模擬酶活性Au NPs@Fe-MIL-88雜化材料的制備及DNA的可視化檢測(cè)56-66
• 第1節(jié) 引言56-57
• 第2節(jié) 實(shí)驗(yàn)部分57-59
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器57
• 2.2 試劑與材料57-58
• 2.3 制備Au@Fe-MIL-88雜化材料58-59
• 2.4 Au@Fe-MIL-88雜化材料的催化活性59
• 2.5 檢測(cè)HIV-1的DNA59
• 第3節(jié) 結(jié)果與討論59-65
• 3.1 Au@Fe-MIL-88雜化材料的制備與表征59-61
• 3.2 Au@Fe-MIL-88的形成機(jī)理61
• 3.3 Au@Fe-MIL-88雜化材料的催化活性61-62
• 3.4 高選擇性及高靈敏度的檢測(cè)HIV-1的DNA62-65
• 第4節(jié) 小結(jié)65-66
• 第5章 全文總結(jié)及展望66-68
• 參考文獻(xiàn)68-76
• 碩士期間科研成果76-78
• 致謝78

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