金屬-有機(jī)配位聚合物是一類兼具有機(jī)材料和無機(jī)材料雙重特點(diǎn)的復(fù)合材料,現(xiàn)已在熒光傳感、催化、生物醫(yī)學(xué)、磁性、儲能以及氣體吸附等諸多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的潛在價(jià)值。在本論文中我們選擇了兩類剛性多酸配體:芳香多羧酸（三聯(lián)苯-3,3",5,5"-四甲酸/2,4-二（2’,5’-二羧基苯基）苯甲酸）和含氨雜環(huán)多羧酸（3,5-二（3’,5’-苯二甲酸）吡啶/3,5-二（2′,5’-苯二甲酸）吡啶）,作為配合物構(gòu)筑中的主要配體,以自組裝原理以及混合配體策略為指導(dǎo),在溶劑熱和水熱條件下成功制備了18種不同的配合物,并進(jìn)一步對它們進(jìn)行了結(jié)構(gòu)以及性能的相關(guān)研究。具體研究如下:（1）使用三聯(lián)苯-3,3",5,5"-四甲酸/2,4-二（2’,5’-二羧基苯基）苯甲酸作為主要配體,與不同金屬源（Cd、Co、Mn）在溶劑熱下構(gòu)筑了八個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的配合物。除配合物5為二維層狀的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)外,其他七種配合物均為三維骨架結(jié)構(gòu)。其中包含兩對同構(gòu)配合物:配合物1和2、6和8,它們是在相同的反應(yīng)條件,僅通過調(diào)變金屬源的情況下得到的。另外,在配合物6和7的構(gòu)筑過程中,由于反應(yīng)體系pH的差異引起參與配位的配體配位模式的不同,最終導(dǎo)致了它們... 

【文章來源】：中北大學(xué)山西省

【文章頁數(shù)】：143 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

金屬-有機(jī)配合物的合成Fig.1-1TheSynthesisofmetal-organicframeworkmaterials

中北大學(xué)學(xué)位論文4配合物的可控自組裝還是十分困難的。1.3金屬-有機(jī)配合物的應(yīng)用配合物這一概念自被提出到現(xiàn)在一直都是材料和化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，目前已經(jīng)報(bào)道了大量配合物，由于它們迷人的拓?fù)�、�?fù)雜的結(jié)構(gòu)、特殊的理化性質(zhì)以及在催化、氣體吸附和分離、發(fā)光傳感和磁性等方面的潛在應(yīng)用而備受關(guān)注[65-78]。相關(guān)研究涉及諸多領(lǐng)域。圖1-2配合物的應(yīng)用Fig.1-2Theapplicationofthecomplexes1.3.1氣體吸附CO2排放是溫室效應(yīng)的主要貢獻(xiàn)者，已引起全世界的廣泛關(guān)注。因此，從煙氣中捕集CO2以使大氣中CO2濃度的增加最小化顯得尤為重要。為此，迫切需要合成用于在潮濕條件下捕獲CO2的吸附劑材料。與傳統(tǒng)的多孔材料相比，配合物作為一種多孔的配合物有比表面積大，孔尺寸可調(diào)、孔表面可功能化以及吸附力強(qiáng)等諸多突出的優(yōu)勢，因此，配合物材料在氣體吸附及分離方面存在著巨大的潛力，有望成為新一代捕獲CO2的吸附

中北大學(xué)學(xué)位論文5劑材料[79]。但構(gòu)筑具有超高氣體吸附及分離性能的配合物材料依然存在很大的挑戰(zhàn)，目前提高配合物材料氣體吸附及分離能力的主要策略有：①增加骨架上的開放金屬位點(diǎn)，以增強(qiáng)骨架與氣體的相互作用；②構(gòu)筑具有合適孔尺寸的配合物材料；③引入路易斯堿位點(diǎn)。理想的多孔吸附劑一般既要求材料對目標(biāo)氣體有很高的吸附能力，又要對目標(biāo)氣體有一定的選擇性，實(shí)際上這兩者是矛盾的。當(dāng)前大多數(shù)工業(yè)生產(chǎn)中用于變壓吸附分離的吸附劑為孔徑尺寸小于2nm的微孔材料或小于0.7nm的超微孔分子篩類材料，尤其是后者在多組分氣體分離方面表現(xiàn)出巨大潛力。因此，孔道尺寸小于0.7nm的金屬有機(jī)配合物材料，即超微孔金屬有機(jī)骨架材料（UM-MOFs），有望成為一類新型的高性能氣體吸附分離材料，這一方面是因?yàn)槠淇讖匠叽缗c大多數(shù)氣體的分子動(dòng)力學(xué)直徑較為匹配，另一方面配合物材料在結(jié)構(gòu)上存在很大的調(diào)控空間[80-83]。UM-MOFs作為高性能氣體吸附分離材料最近幾年才受到關(guān)注。陳邦林課題組2018年報(bào)道了包括Cu(ina)2和Cu(Qc)2等系列UM-MOFs，通過氣體吸附及分離實(shí)驗(yàn)表明，孔道較小的Cu(Qc)2表現(xiàn)出了優(yōu)異的C2H6/C2H4分離性能，證明了UM-MOFs是一種潛在的高性能氣體吸附分離材料[84]。圖1-3配合物的吸附機(jī)理示意圖Fig.1-3Theschematicdiagramoftheadsorptionmechanismofcomplexes1.3.2去除廢水中的污染物農(nóng)藥、染料、重金屬離子以及放射性物質(zhì)等都是常見的廢水污染物。水凈化對于解


本文編號：3347103