基于光催化技術(shù)處理水環(huán)境中Cr(Ⅵ)的機(jī)制研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-10 00:28
隨著近年來光催化技術(shù)的快速發(fā)展,為水環(huán)境中重金屬離子的處理開辟了一個(gè)全新的方向,尤其是水環(huán)境中六價(jià)鉻(Cr(Ⅵ))的處理受到了越來越多研究者的青睞。光催化技術(shù)是一種溫和的,環(huán)境友好的方法。光催化技術(shù)凈化處理水環(huán)境中的Cr(Ⅵ),其原理是將高毒的Cr(Ⅵ)還原為低毒的三價(jià)鉻(Cr(Ⅲ))。然而,光催化凈化水環(huán)境中Cr(Ⅵ)的研究進(jìn)展相對(duì)緩慢,尤其是在實(shí)際應(yīng)用中還未得到有效的推廣,其主要原因在于:(1)傳統(tǒng)的光催化劑還原效率較低,且還原后的產(chǎn)物Cr(Ⅲ)易沉積在光催化劑表面,使光催化劑失活;(2)反應(yīng)后的Cr(Ⅲ)在氧化的自然環(huán)境中可能會(huì)被重新氧化為Cr(Ⅵ),很難實(shí)現(xiàn)水環(huán)境中鉻離子毒性的的完全去除;(3)在實(shí)際的Cr(Ⅵ)治理中(例如湖泊、河流等),光催化劑如何回收再利用是一個(gè)難題。本文旨在發(fā)展光催化技術(shù)與吸附、離子交換技術(shù)的協(xié)同作用。針對(duì)水環(huán)境中處理Cr(Ⅵ)的特性,我們主要從以下三方面進(jìn)行探究:首先,我們將光催化劑與聚苯胺(PANI)復(fù)合,解決光催化劑還原效率低,以及催化劑易失活的難題。利用質(zhì)子化后聚苯胺上帶正電荷的氨基,吸附帶負(fù)電荷的六價(jià)鉻陰離子(Cr2O72-),排斥帶正電荷的三...
【文章來源】:上海師范大學(xué)上海市
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
根據(jù)不同的處理方法去除重金屬[14]
吸附劑重復(fù)使用,進(jìn)行吸附-解吸循環(huán),吸附容量沒有明顯變化,因此合成的納米γ-Al2O3可高效重復(fù)使用,可用于水處理和廢水處理,去除Cr(VI)[49]。雖然合成磁性納米顆粒的方法繁瑣,但它仍然是廢水中吸附Cr(VI)的最佳吸附劑。這是由于它們的高梯度磁場(chǎng)改善了液-固混合物的分離[50-55]。Yang等[54]利用硫鐵礦還原鈦渣,在氮?dú)獗Wo(hù)下成功合成了多孔磁性納米粒子。Cr(VI)在多孔磁性納米顆粒上的吸附被歸類為化學(xué)吸附,這種吸附依賴于靜電吸引,同時(shí)伴隨著Cr(VI)向Cr(III)的還原。其材料制備過程及對(duì)Cr(VI)的吸附原理如圖1-2所示。圖1-2多孔磁性納米粒子的制備過程及吸附原理[54]。與上述吸附劑相比,納米顆粒吸附劑更容易制備,但其粒徑小,容易造成材料浪費(fèi)和回收性問題。納米纖維可以作為各種應(yīng)用的吸附劑而不存在上述問題[56]。聚丙烯腈(PAN)納米纖維可以與Mn(CH3COO)2[57]、TiO2[58]等復(fù)合去除六價(jià)鉻,因?yàn)槠銫N基團(tuán)可以與金屬離子相互作用,提高吸附能力[59]。電紡納米纖維PAN/FeCl2復(fù)合材料除鉻性能優(yōu)異,對(duì)Cr(VI)的最大吸附量為108mgCr/gFeCl2[60]。
上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論51.2.4電化學(xué)法處理水環(huán)境中的Cr(VI)電化學(xué)處理技術(shù)因其通用性和環(huán)境相容性而受到廣泛關(guān)注,使液體、氣體和固體的處理成為可能。實(shí)際上,主要的試劑是電子,它是一種清潔的試劑[61]。電化學(xué)Cr(VI)還原方法可以在許多方面使用,這取決于水溶液的pH值、電流密度的強(qiáng)度和所用的電極材料。從這個(gè)意義上說,許多電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)可以同時(shí)發(fā)生在電極表面或在水溶液中。電凝法是一種不穩(wěn)定劑的電化學(xué)產(chǎn)生方法,它可以中和溶液中污染物的電荷。電凝聚反應(yīng)器由容納溶液的貯槽和兩個(gè)電極組成:陰極和陽極。外部電源為陽極(通常是鋁或鐵[62])的犧牲電極提供溶解所需的能量。氫氣從陰極表面釋放出來,幫助絮凝顆粒漂浮到表面,這一過程被稱為電絮凝[63]。圖1-3為試驗(yàn)室規(guī)模的電凝聚過程。圖1-3試驗(yàn)室規(guī)模的電凝聚過程[64]。電凝和電溶的主要區(qū)別是溶液的pH值。在弱酸性條件下,電凝聚使水溶液中的帶電粒子不穩(wěn)定,以模擬凝聚和沉淀。在強(qiáng)酸性條件下,電溶作用涉及到鐵的電離,它與溶液中的Cr(VI)直接反應(yīng),使其從Cr(VI)還原為Cr(III)[65,66]。電溶鐵電極對(duì)Cr(VI)的電化學(xué)還原,通過普通碳鋼電極的氧化,將Fe(II)離子釋放到溶液中(反應(yīng)6)。這些Fe(II)離子作為還原劑作用于溶液中的Cr(VI)。這種反應(yīng)在低pH值的溶液中更有利(反應(yīng)11)。在陰極,電極的極化同時(shí)涉及到析氫(反應(yīng)7)和水的還原(反應(yīng)8)。附加的陰極反應(yīng)已經(jīng)被假定,其中,鐵還原(反應(yīng)9)和直接Cr(VI)電化學(xué)還原(反應(yīng)10)確實(shí)是相關(guān)的,因?yàn)閮烧叨季哂羞M(jìn)一步還原的潛力,從而有助于整個(gè)過程。去除Cr(VI)的過程包括反應(yīng)(6-11)。陽極反應(yīng):
本文編號(hào):3333081
【文章來源】:上海師范大學(xué)上海市
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
根據(jù)不同的處理方法去除重金屬[14]
吸附劑重復(fù)使用,進(jìn)行吸附-解吸循環(huán),吸附容量沒有明顯變化,因此合成的納米γ-Al2O3可高效重復(fù)使用,可用于水處理和廢水處理,去除Cr(VI)[49]。雖然合成磁性納米顆粒的方法繁瑣,但它仍然是廢水中吸附Cr(VI)的最佳吸附劑。這是由于它們的高梯度磁場(chǎng)改善了液-固混合物的分離[50-55]。Yang等[54]利用硫鐵礦還原鈦渣,在氮?dú)獗Wo(hù)下成功合成了多孔磁性納米粒子。Cr(VI)在多孔磁性納米顆粒上的吸附被歸類為化學(xué)吸附,這種吸附依賴于靜電吸引,同時(shí)伴隨著Cr(VI)向Cr(III)的還原。其材料制備過程及對(duì)Cr(VI)的吸附原理如圖1-2所示。圖1-2多孔磁性納米粒子的制備過程及吸附原理[54]。與上述吸附劑相比,納米顆粒吸附劑更容易制備,但其粒徑小,容易造成材料浪費(fèi)和回收性問題。納米纖維可以作為各種應(yīng)用的吸附劑而不存在上述問題[56]。聚丙烯腈(PAN)納米纖維可以與Mn(CH3COO)2[57]、TiO2[58]等復(fù)合去除六價(jià)鉻,因?yàn)槠銫N基團(tuán)可以與金屬離子相互作用,提高吸附能力[59]。電紡納米纖維PAN/FeCl2復(fù)合材料除鉻性能優(yōu)異,對(duì)Cr(VI)的最大吸附量為108mgCr/gFeCl2[60]。
上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論51.2.4電化學(xué)法處理水環(huán)境中的Cr(VI)電化學(xué)處理技術(shù)因其通用性和環(huán)境相容性而受到廣泛關(guān)注,使液體、氣體和固體的處理成為可能。實(shí)際上,主要的試劑是電子,它是一種清潔的試劑[61]。電化學(xué)Cr(VI)還原方法可以在許多方面使用,這取決于水溶液的pH值、電流密度的強(qiáng)度和所用的電極材料。從這個(gè)意義上說,許多電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)可以同時(shí)發(fā)生在電極表面或在水溶液中。電凝法是一種不穩(wěn)定劑的電化學(xué)產(chǎn)生方法,它可以中和溶液中污染物的電荷。電凝聚反應(yīng)器由容納溶液的貯槽和兩個(gè)電極組成:陰極和陽極。外部電源為陽極(通常是鋁或鐵[62])的犧牲電極提供溶解所需的能量。氫氣從陰極表面釋放出來,幫助絮凝顆粒漂浮到表面,這一過程被稱為電絮凝[63]。圖1-3為試驗(yàn)室規(guī)模的電凝聚過程。圖1-3試驗(yàn)室規(guī)模的電凝聚過程[64]。電凝和電溶的主要區(qū)別是溶液的pH值。在弱酸性條件下,電凝聚使水溶液中的帶電粒子不穩(wěn)定,以模擬凝聚和沉淀。在強(qiáng)酸性條件下,電溶作用涉及到鐵的電離,它與溶液中的Cr(VI)直接反應(yīng),使其從Cr(VI)還原為Cr(III)[65,66]。電溶鐵電極對(duì)Cr(VI)的電化學(xué)還原,通過普通碳鋼電極的氧化,將Fe(II)離子釋放到溶液中(反應(yīng)6)。這些Fe(II)離子作為還原劑作用于溶液中的Cr(VI)。這種反應(yīng)在低pH值的溶液中更有利(反應(yīng)11)。在陰極,電極的極化同時(shí)涉及到析氫(反應(yīng)7)和水的還原(反應(yīng)8)。附加的陰極反應(yīng)已經(jīng)被假定,其中,鐵還原(反應(yīng)9)和直接Cr(VI)電化學(xué)還原(反應(yīng)10)確實(shí)是相關(guān)的,因?yàn)閮烧叨季哂羞M(jìn)一步還原的潛力,從而有助于整個(gè)過程。去除Cr(VI)的過程包括反應(yīng)(6-11)。陽極反應(yīng):
本文編號(hào):3333081
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