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環(huán)糊精修飾MoS 2 /g-C 3 N 4 復(fù)合光催化劑的構(gòu)建及對(duì)草甘膦的降解性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-07-21 23:25
  草甘膦(即N-(膦;谆└拾彼幔┰谔岣呒Z食產(chǎn)量,抑制雜草生長(zhǎng)的過程中發(fā)揮著重要作用,然而其在農(nóng)業(yè)上的大量使用,會(huì)對(duì)人類健康構(gòu)成威脅。而光催化法以其成本低、環(huán)境友好、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)成為去除污染物最有前途的技術(shù)之一。其中,g-C3N4由于具有合適的帶隙寬度(~2.7eV),較高的理化穩(wěn)定性和易于合成等優(yōu)勢(shì)而被廣泛應(yīng)用。然而g-C3N4存在可見光吸收不足,比表面積較低,電子空穴易復(fù)合等缺點(diǎn)。解決這些缺點(diǎn),使用MoS2與g-C3N4進(jìn)行復(fù)合,由于MoS2具有吸收近紅外光的潛力,然而制備出的MoS2/g-C3N4具有活性位點(diǎn)較少的問題。因此,采用環(huán)糊精來對(duì)MoS2與g-C3N4進(jìn)行改性,進(jìn)而對(duì)草甘膦進(jìn)行去除,結(jié)果如下:(1)構(gòu)建了β-環(huán)糊精(β-CD)作為氧源摻雜g-C3

【文章來源】:石河子大學(xué)新疆維吾爾自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】:80 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

環(huán)糊精修飾MoS 2 /g-C 3 N 4 復(fù)合光催化劑的構(gòu)建及對(duì)草甘膦的降解性能研究


(a)g-C3N4的三嗪和(b)三-s-三嗪(庚嗪)結(jié)構(gòu)[21]

形貌,太陽光,下載


環(huán)糊精修飾MoS2/g-C3N4復(fù)合光催化劑的構(gòu)建及對(duì)草甘膦的降解性能研究5降解途徑[27]。g-C3N4+hv=g-C3N4-h++g-C3N4-e-(1-1)g-C3N4-e-+O2=g-C3N4+·O2-(1-2)O2+2H++3g-C3N4-e-=OH-+HO·+g-C3N4(1-3)organicpollutants+g-C3N4-h+=g-C3N4+CO2+H2O+intermediates(1-4)organicpollutants+·O2-=CO2+H2O+intermediates(1-5)圖1-2g-C3N4在太陽光照射下載流子的流向[21]Fig.1-2Fatesofphotogeneratedchargecarriersing-C3N4uponabsorbingsolarlight.然而,g-C3N4也存在一些問題導(dǎo)致光催化降解能力較差:(1)比表面積低;(2)可見光響應(yīng)能力較差;(3)電子空穴易復(fù)合,因此開發(fā)出具有較高比表面積,光譜吸收范圍較寬,較高電子空穴分離效率,制備g-C3N4基光催化劑成為提高光催化降解活性的重要手段。為了提高g-C3N4的利用效率,近年來,已開發(fā)出各種策略來改善g-C3N4的光催化性能,例如金屬摻雜、非金屬摻雜、用貴金屬修飾、半導(dǎo)體或石墨烯復(fù)合、低尺寸納米結(jié)構(gòu)合成等,如Li等人使用原位堿基化g-C3N4在可見光下相比于原始g-C3N4的產(chǎn)氫效率提高了14倍[28];Wu等人使用C,O摻雜多孔g-C3N4納米帶制備出的光催化劑比表面積相對(duì)原始g-C3N4高出10倍,在可見光下產(chǎn)氫效率為原始g-C3N4的79.9倍[29];Dong等人通過形貌控制制備出具有較大比表面積的管狀g-C3N4,對(duì)RhB的降解在180min即可完成[30],Tian等人通過構(gòu)建MoS2/g-C3N4/石墨烯三元異質(zhì)結(jié)在可見光下20min對(duì)RhB的降解可以達(dá)到95%[31],為我們的研究提供了一定的思路。在眾多的方法中,與其他半導(dǎo)體復(fù)合可以通過延長(zhǎng)電子壽命,進(jìn)而提高g-C3N4的使用效率,而在眾多的半導(dǎo)體中,MoS2由于其具有較窄的帶隙寬度,較寬的?

示意圖,三維結(jié)構(gòu),單層,位點(diǎn)


環(huán)糊精修飾MoS2/g-C3N4復(fù)合光催化劑的構(gòu)建及對(duì)草甘膦的降解性能研究6性能,它已在傳感器、催化和能量存儲(chǔ)中受到廣泛關(guān)注,并具有廣闊的應(yīng)用前景。其由六角形的Mo原子和六個(gè)S原子組成的2D層狀MoS2,具有大的比表面積和較強(qiáng)的可見光吸收能力。MoS2具有通過弱范德華力堆疊的分層結(jié)構(gòu),如圖1-3所示。每層由一個(gè)夾在兩個(gè)S原子平面之間的Mo原子平面組成[33]。根據(jù)MoS2層的堆積順序和中心Mo原子與周圍S原子之間的原子配位,MoS2晶體結(jié)構(gòu)可分為4種類型:1H、1T、2H和3R(圖1-3c)[34]。1H多型是最穩(wěn)定的相,具有六個(gè)S原子配位的六方堆積Mo原子。四角形多型層狀晶體(1T)具有以八面體排列的形式由六個(gè)S原子配位的Mo原子,其中六角形多晶型層狀晶體(2H)是最常見的相[35]。菱面體多型層狀晶體(3R)每個(gè)晶胞具有三層,并且每個(gè)Mo原子都被六個(gè)S原子圍繞,呈三棱柱形排列。其中,1T和3R結(jié)構(gòu)是亞穩(wěn)的[36]。圖1-3(a)MoS2的三維結(jié)構(gòu)表示,(b)具有最佳結(jié)構(gòu)的MoS2單層的主動(dòng)吸附位點(diǎn),(c)MoS2的1H,1T,2H,3R的示意圖Fig.1-3Three-dimensionalrepresentationofthestructureofMoS2(b)ActiveadsorptionsitesofMoS2monolayerwithoptimalstructure(c)Schematicstructureofthe1H,1T,2H,3RpolytypesofMoS2.1.4.2MoS2的污染物降解研究隨著近代全球經(jīng)濟(jì)的增長(zhǎng),處理大量的污染物已成為全球重點(diǎn)關(guān)注的問題。與吸附,生物降解其他技術(shù)相比,光催化的主要優(yōu)點(diǎn)包括反應(yīng)條件簡(jiǎn)單,利用太陽能具有的環(huán)保性能及無毒副產(chǎn)物。MoS2被廣泛用于污染物的光催化氧化。在光催化氧化過程中,價(jià)帶上的光生空穴起著重要作用。塊狀MoS2和單層MoS2的價(jià)帶邊緣電勢(shì)分別為1.40eV和1.78eV,它們的氧化能力不足以產(chǎn)生自由基(例如OH)并直接分解污染物[36]。然而,MoS2可以通?


本文編號(hào):3295972

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