鎳負載多級孔分子篩催化劑的制備及其催化油脂大分子加氫脫氧性能研究
發(fā)布時間:2021-06-28 09:00
石化資源的過度開采及其對能源的需求增大,促使世界范圍內(nèi)人們對可再生能源的開發(fā)利用產(chǎn)生巨大關(guān)注,尤其是將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為綠色的液態(tài)能源燃料。油脂是一種可再生生物質(zhì)能源,以它為原料通過精巧的化學(xué)變化過程能將其轉(zhuǎn)化為高值化的燃料(如柴油和航煤)和化學(xué)品(如脂肪酸,脂肪醇,長鏈α-烯烴等)。目前的技術(shù),將油脂轉(zhuǎn)化為烴類液體燃料的方式主要有三種:主要包括酯交換將其轉(zhuǎn)化為脂肪酸單酯;裂化脫氧油脂制備可燃烴類;加氫脫氧油脂制備可燃烴類。酯交換技術(shù)研究得最為廣泛,但是含氧的脂肪酸單酯燃燒熱值低,不能直接作為燃料使用。裂化脫氧技術(shù)由于裂化的不可控性導(dǎo)致烴類產(chǎn)物的產(chǎn)率低下。而加氫脫氧是一類制備烴類燃料的原子經(jīng)濟性相對較高的過程,但是目前開發(fā)的雙功能負載金屬催化劑對油脂大分子的加氫脫氧效率低下(速率低于1 g?g-1?h-1)且催化劑失活很快,因此限制了該項技術(shù)的大規(guī)模的工業(yè)推廣應(yīng)用。分子篩負載金屬催化劑被認為是一種有效的催化油脂加氫脫氧的催化劑。然而,金屬的顆粒尺寸(nm)遠大于微孔分子篩的微孔孔徑(?),有限的載體外比表...
【文章來源】:華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:160 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 油脂概述
1.3 油脂的利用
1.3.1 酯交換技術(shù)
1.3.2 催化裂化技術(shù)
1.3.3 加氫脫氧技術(shù)
1.3.4 油脂的其他利用
1.4 多級孔分子篩
1.4.1 自下而上策略
1.4.2 自上而下策略
1.5 論文選題思想和研究內(nèi)容
1.6 參考文獻
第二章 構(gòu)筑介孔孔徑均勻分布的晶間介孔納米HBEA分子篩及其在棕櫚油加氫脫氧中的應(yīng)用
2.1 前言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗藥品
2.2.2 HBEA分子篩的后處理
2.2.3 催化劑的制備
2.2.4 催化反應(yīng)測試
2.2.5 表征方法
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 不同方法在HBEA分子篩上構(gòu)筑介孔
2.3.2 不同方法制備的HBEA分子篩負載鎳后對硬脂酸的加氫脫氧評價
2.3.3 最優(yōu)的混合堿PI/NaOH處理HBEA分子篩條件的探究
2.3.4 混合堿處理前后鎳基催化劑的加氫脫氧活性對比
2.3.5 最優(yōu)催化劑Ni/HBEA-TPA催化不同濃度硬脂酸和棕櫚油的反應(yīng)
2.4 本章小結(jié)
2.5 參考文獻
第三章 原位合成8nm晶內(nèi)介孔HBEA-MS分子篩及其在地溝油加氫脫氧應(yīng)用中的研究
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗藥品
3.2.2 HBEA-MS分子篩的合成
3.2.3 催化劑的制備
3.2.4 催化反應(yīng)測試
3.2.5 表征方法
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 不同形貌的HBEA分子篩物化性質(zhì)的對比
3.3.2 金屬鎳在不同形貌的HBEA分子篩上位置的探究
3.3.3 Ni/HBEA-MS催化劑在硬脂酸和地溝油加氫脫氧反應(yīng)中活性評價
3.4 本章小結(jié)
3.5 參考文獻
第四章 連續(xù)后處理獲得介孔孔道等級分布的HUSY等級孔分子篩及其在棕櫚油加氫脫氧中的應(yīng)用
4.1 前言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗藥品
4.2.2 HUSY分子篩的后處理
4.2.3 催化劑的制備
4.2.4 催化反應(yīng)測試
4.2.5 表征方法
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 等級孔HUSY分子篩孔結(jié)構(gòu)分析
4.3.2 等級孔HUSY分子篩的晶體結(jié)構(gòu)和組成分析
4.3.3 等級孔HUSY分子篩的表面和形貌分析
4.3.4 等級孔HUSY分子篩的制備機理
4.3.5 Ni/HUSY催化劑的制備及其表征
4.3.6 Ni/HUSY催化劑的加氫脫氧活性評價
4.3.7 最優(yōu)PI/NaOH處理HUSY-2條件的探索
4.3.8 Ni/HUSY-4和Ni/HBEA-MS催化劑對比
4.3.9 Ni/HUSY-4對脂肪酸單酯和棕櫚油的加氫脫氧評價
4.4 本章小結(jié)
4.5 參考文獻
第五章 新型水熱法制備Ni/HBEA催化劑及其在硬脂酸加氫脫氧中的應(yīng)用
5.1 前言
5.2 實驗部分
5.2.1 實驗藥品
5.2.2 載體HBEA-MS分子篩的合成
5.2.3 催化劑的制備
5.2.4 催化反應(yīng)測試
5.2.5 表征方法
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 緩沖體系內(nèi)水熱過程中濾液及粉末中各元素的含量分析
5.3.2 緩沖體系內(nèi)水熱負載鎳形成機理
5.3.3 無堿水熱過程中金屬前驅(qū)體對金屬負載的影響
5.3.4 無堿水熱過程中不同拓撲結(jié)構(gòu)的分子篩對金屬負載的影響
5.3.5 無堿水熱制備催化劑過程中濾液的循環(huán)使用
5.3.6 無堿水熱制備催化劑催化硬脂酸加氫脫氧
5.4 本章小結(jié)
5.5 參考文獻
第六章 結(jié)論
致謝
作者簡歷及在學(xué)期間所取得的科研成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]固定床反應(yīng)器中超臨界酯交換反應(yīng)連續(xù)制備生物柴油[J]. 喬寶權(quán),周丹,李根,銀建中. 應(yīng)用科技. 2017(01)
[2]2015年世界能源供需淺析[J]. 王睿. 當代石油石化. 2016(08)
[3]超臨界甲醇法連續(xù)制備生物柴油工藝研究[J]. 李琪,銀建中. 應(yīng)用科技. 2016(02)
[4]廢棄油脂與減壓蠟油共催化裂化技術(shù)開發(fā)及工業(yè)試驗[J]. 山紅紅,劉熠斌,陳小博,楊朝合. 石油學(xué)報(石油加工). 2015(02)
[5]改性4A分子篩催化高酸值油脂制備生物柴油[J]. 蘭戰(zhàn)偉,耿歡歡,王姍姍,湯穎. 化工技術(shù)與開發(fā). 2014(11)
[6]生物酶催化廢白土油制備生物柴油的工藝研究[J]. 譚傳波,高曉龍,吳蘇喜. 中國油脂. 2014(07)
[7]生物酶法催化火鍋廢油制備生物柴油[J]. 蔣貞貞,朱俊任. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué). 2014(06)
[8]利用椰子油制備生物柴油的新方法[J]. 歐英雷. 節(jié)能. 2012(08)
[9]無溶劑體系中酶催化小桐籽油制備生物柴油[J]. 伍世夏,劉幽燕,李青云,石滿. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2011(04)
[10]分子篩負載雜多酸催化大豆油制備生物柴油[J]. 黃艷芹. 大豆科學(xué). 2011(03)
本文編號:3254022
【文章來源】:華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:160 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 油脂概述
1.3 油脂的利用
1.3.1 酯交換技術(shù)
1.3.2 催化裂化技術(shù)
1.3.3 加氫脫氧技術(shù)
1.3.4 油脂的其他利用
1.4 多級孔分子篩
1.4.1 自下而上策略
1.4.2 自上而下策略
1.5 論文選題思想和研究內(nèi)容
1.6 參考文獻
第二章 構(gòu)筑介孔孔徑均勻分布的晶間介孔納米HBEA分子篩及其在棕櫚油加氫脫氧中的應(yīng)用
2.1 前言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗藥品
2.2.2 HBEA分子篩的后處理
2.2.3 催化劑的制備
2.2.4 催化反應(yīng)測試
2.2.5 表征方法
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 不同方法在HBEA分子篩上構(gòu)筑介孔
2.3.2 不同方法制備的HBEA分子篩負載鎳后對硬脂酸的加氫脫氧評價
2.3.3 最優(yōu)的混合堿PI/NaOH處理HBEA分子篩條件的探究
2.3.4 混合堿處理前后鎳基催化劑的加氫脫氧活性對比
2.3.5 最優(yōu)催化劑Ni/HBEA-TPA催化不同濃度硬脂酸和棕櫚油的反應(yīng)
2.4 本章小結(jié)
2.5 參考文獻
第三章 原位合成8nm晶內(nèi)介孔HBEA-MS分子篩及其在地溝油加氫脫氧應(yīng)用中的研究
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗藥品
3.2.2 HBEA-MS分子篩的合成
3.2.3 催化劑的制備
3.2.4 催化反應(yīng)測試
3.2.5 表征方法
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 不同形貌的HBEA分子篩物化性質(zhì)的對比
3.3.2 金屬鎳在不同形貌的HBEA分子篩上位置的探究
3.3.3 Ni/HBEA-MS催化劑在硬脂酸和地溝油加氫脫氧反應(yīng)中活性評價
3.4 本章小結(jié)
3.5 參考文獻
第四章 連續(xù)后處理獲得介孔孔道等級分布的HUSY等級孔分子篩及其在棕櫚油加氫脫氧中的應(yīng)用
4.1 前言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗藥品
4.2.2 HUSY分子篩的后處理
4.2.3 催化劑的制備
4.2.4 催化反應(yīng)測試
4.2.5 表征方法
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 等級孔HUSY分子篩孔結(jié)構(gòu)分析
4.3.2 等級孔HUSY分子篩的晶體結(jié)構(gòu)和組成分析
4.3.3 等級孔HUSY分子篩的表面和形貌分析
4.3.4 等級孔HUSY分子篩的制備機理
4.3.5 Ni/HUSY催化劑的制備及其表征
4.3.6 Ni/HUSY催化劑的加氫脫氧活性評價
4.3.7 最優(yōu)PI/NaOH處理HUSY-2條件的探索
4.3.8 Ni/HUSY-4和Ni/HBEA-MS催化劑對比
4.3.9 Ni/HUSY-4對脂肪酸單酯和棕櫚油的加氫脫氧評價
4.4 本章小結(jié)
4.5 參考文獻
第五章 新型水熱法制備Ni/HBEA催化劑及其在硬脂酸加氫脫氧中的應(yīng)用
5.1 前言
5.2 實驗部分
5.2.1 實驗藥品
5.2.2 載體HBEA-MS分子篩的合成
5.2.3 催化劑的制備
5.2.4 催化反應(yīng)測試
5.2.5 表征方法
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 緩沖體系內(nèi)水熱過程中濾液及粉末中各元素的含量分析
5.3.2 緩沖體系內(nèi)水熱負載鎳形成機理
5.3.3 無堿水熱過程中金屬前驅(qū)體對金屬負載的影響
5.3.4 無堿水熱過程中不同拓撲結(jié)構(gòu)的分子篩對金屬負載的影響
5.3.5 無堿水熱制備催化劑過程中濾液的循環(huán)使用
5.3.6 無堿水熱制備催化劑催化硬脂酸加氫脫氧
5.4 本章小結(jié)
5.5 參考文獻
第六章 結(jié)論
致謝
作者簡歷及在學(xué)期間所取得的科研成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]固定床反應(yīng)器中超臨界酯交換反應(yīng)連續(xù)制備生物柴油[J]. 喬寶權(quán),周丹,李根,銀建中. 應(yīng)用科技. 2017(01)
[2]2015年世界能源供需淺析[J]. 王睿. 當代石油石化. 2016(08)
[3]超臨界甲醇法連續(xù)制備生物柴油工藝研究[J]. 李琪,銀建中. 應(yīng)用科技. 2016(02)
[4]廢棄油脂與減壓蠟油共催化裂化技術(shù)開發(fā)及工業(yè)試驗[J]. 山紅紅,劉熠斌,陳小博,楊朝合. 石油學(xué)報(石油加工). 2015(02)
[5]改性4A分子篩催化高酸值油脂制備生物柴油[J]. 蘭戰(zhàn)偉,耿歡歡,王姍姍,湯穎. 化工技術(shù)與開發(fā). 2014(11)
[6]生物酶催化廢白土油制備生物柴油的工藝研究[J]. 譚傳波,高曉龍,吳蘇喜. 中國油脂. 2014(07)
[7]生物酶法催化火鍋廢油制備生物柴油[J]. 蔣貞貞,朱俊任. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué). 2014(06)
[8]利用椰子油制備生物柴油的新方法[J]. 歐英雷. 節(jié)能. 2012(08)
[9]無溶劑體系中酶催化小桐籽油制備生物柴油[J]. 伍世夏,劉幽燕,李青云,石滿. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2011(04)
[10]分子篩負載雜多酸催化大豆油制備生物柴油[J]. 黃艷芹. 大豆科學(xué). 2011(03)
本文編號:3254022
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