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石墨烯負載鉑基復合催化劑的制備及催化氧還原性能研究

發(fā)布時間:2017-04-23 14:13

  本文關鍵詞:石墨烯負載鉑基復合催化劑的制備及催化氧還原性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:能源短缺制約世界發(fā)展進步,各國政府投入大量資金和科研人員,探索環(huán)境友好型能源的研發(fā)和建立能源密集型產(chǎn)業(yè),以備未來的能源短缺和減少資源肆意浪費。本文嘗試采用冷凍干燥法制備催化劑載體,探究干燥方法對催化性能的影響。本文首先使用Hummers法制備氧化石墨,然后分別使用熱膨脹氧化石墨和冷凍干燥法氧化石墨做對照實驗,分別負載鉑,鎳,鐵,探索不同的還原方法和微波催化時間,使用拉曼散射光譜,紅外吸收光譜,掃描電鏡,X射線衍射,透射電鏡,循環(huán)伏安法,電流時間法,線性掃描法進行了測試。實驗顯示冷凍干燥后的氧化石墨其無序度大,選擇冷凍干燥后的氧化石墨作為載體較好。水合肼和微波乙二醇對氧化石墨還原的更徹底一些。研究雜菲修飾法的還原性能,發(fā)現(xiàn)雜菲修飾后的催化劑,參雜的氮原子可以與鉑發(fā)生共價鍵作用,可以防止鉑團聚,進而得到粒徑更細的催化劑,而且催化性能相比其他催化劑更優(yōu)異。使用冷凍干燥法氧化石墨作為載體負載鉑,微波乙二醇法還原制備催化劑,結(jié)果顯示催化劑的催化性能和穩(wěn)定性都比商業(yè)催化劑優(yōu)異,發(fā)現(xiàn)鉑可以很好的負載在石墨烯上。微波還原法制備出鉑鎳比為1:1的Pt-Ni/graphene催化劑。透射圖片表明合金負載在石墨烯上,微波時間可以影響鉑鎳合金催化劑的性能,比較不同時間時制備的催化劑的電化學活性表面積和不同時間制備的催化劑的半波電位,微波時間為30s-(60s)-30s-(25s)-60s時,催化劑的半波電位和電化學活性面積是最高,最大的,可以選擇此時間為最佳反應時間。研究鉑鎳核殼結(jié)構,采用直接負載法,雜菲修飾法,初步制備鉑鎳核殼結(jié)構。研究XC-72負載鐵合金催化劑,探索不同的微波時間和溶劑比例對催化劑催化性能的影響,微波時間為4min催化劑催化性能最強,選取此時間作為最佳反應時間。溶劑比例1:2時催化性能最強,選取此比例作為最佳反應比例。
【關鍵詞】:燃料電池陰極催化劑 冷凍干燥法 石墨烯 負載金屬
【學位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:O643.36;TM911.4
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-10
  • 第1章 緒論10-26
  • 1.1 課題研究的背景及意義10
  • 1.2 燃料電池研究進展10-19
  • 1.2.1 燃料電池的組成12-13
  • 1.2.2 燃料電池的類型13-18
  • 1.2.3 燃料電池的缺陷和進展18-19
  • 1.3 燃料電池陰極催化劑的研究19-21
  • 1.4 催化劑負載金屬的研究21-25
  • 1.5 研究的目的和內(nèi)容25-26
  • 第2章 實驗材料及實驗方法26-33
  • 2.1 實驗藥品及儀器26-28
  • 2.1.1 實驗材料26-27
  • 2.1.2 實驗儀器設備27-28
  • 2.2 催化劑的制備方法28-30
  • 2.2.1 氧化石墨的制備及冷凍干燥法28-29
  • 2.2.2 Pt/graphene催化劑的制備方法29
  • 2.2.3 Pt-Ni/graphene催化劑的制備方法29-30
  • 2.2.4 Pt-Fe/C催化劑的制備方法30
  • 2.3 表征方法30-31
  • 2.3.1 拉曼光譜 (Raman)30
  • 2.3.2 X射線粉末衍射表征(XRD)30
  • 2.3.3 傅里葉變換紅外光譜 (FT-IR)30-31
  • 2.3.4 掃描電子顯微鏡 (SEM)31
  • 2.3.5 透射電子顯微鏡測試(TEM),,高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)31
  • 2.3.6 X射線光電子能譜(XPS)儀測試31
  • 2.4 催化劑的電化學性能測試31-33
  • 2.4.1 研究電極的制備31
  • 2.4.2 時間電流曲線(i-t)31
  • 2.4.3 線性掃描曲線(LSV)31-32
  • 2.4.4 循環(huán)伏安曲線(CV)32-33
  • 第3章 陰極催化劑載體的制備及性能測試33-47
  • 3.1 前言33
  • 3.2 氧化石墨的制備及干燥法的選擇及表征33-38
  • 3.2.1 不同干燥法的氧化石墨的制備33-34
  • 3.2.2 不同干燥法氧化石墨的表征34-37
  • 3.2.3 熱膨脹氧化石墨(GO1)和冷凍干燥法氧化石墨(GO2)的SEM37-38
  • 3.3 氧化石墨還原的研究38-42
  • 3.3.1 GO的還原方法的研究38-39
  • 3.3.2 石墨烯的紅外譜分析39-40
  • 3.3.3 r GO的拉曼光譜分析40-41
  • 3.3.4 r GO的XRD分析41-42
  • 3.3.5 r GO的SEM及EDAX分析42
  • 3.4 Pt/r GO催化劑的還原方法的探索與表征42-46
  • 3.4.1Pt/r GO催化劑的還原方法42-44
  • 3.4.2 Pt/r GO催化劑XRD結(jié)果分析44
  • 3.4.3 Pt/r GO催化劑TEM結(jié)果分析44-46
  • 3.5 本章小結(jié)46-47
  • 第4章 石墨烯載體的選擇及性能表征47-57
  • 4.1 前言47
  • 4.2 Pt/graphene催化劑的制備及表征47-49
  • 4.2.1 Pt/graphene催化劑的制備47-48
  • 4.2.2 不同干燥法制備的pt/graphene的EDAX能譜48
  • 4.2.3 不同干燥法制備的pt/graphene的LSV分析48-49
  • 4.3 冷凍干燥法Pt/graphene的表征49-55
  • 4.3.1 冷凍干燥法Pt/graphene的XRD分析49-50
  • 4.3.2 冷凍干燥法Pt/graphene的FI-IR分析50-51
  • 4.3.3 冷凍干燥法Pt/graphene的拉曼分析51-52
  • 4.3.4 冷凍干燥法Pt/graphene的CV測試52
  • 4.3.5 冷凍干燥法Pt/graphene的LSV測試52-53
  • 4.3.6 冷凍干燥法Pt/graphene的I-T測試53-54
  • 4.3.7 冷凍干燥法Pt/graphene的TEM分析54-55
  • 4.4 本章小結(jié)55-57
  • 第五章 石墨烯負載金屬催化劑的制備及性能表征57-73
  • 5.1 前言57
  • 5.2 Pt-Ni/graphene催化劑的制備與表征57-61
  • 5.2.1 Pt-Ni/graphene催化劑的制備57
  • 5.2.2 Pt-Ni/graphene-2 催化劑的XRD表征57-58
  • 5.2.3 Pt-Ni/graphene催化劑的EDAX能譜圖58-59
  • 5.2.4 Pt-Ni/graphene催化劑的紅外表征59
  • 5.2.5 Pt-Ni/graphene催化劑的SEM59-60
  • 5.2.6 Pt-Ni/graphene催化劑的TEM60-61
  • 5.3 微波反應時間對Pt-Ni/graphene催化劑性能的影響61-63
  • 5.3.1 Pt-Ni/graphene催化劑的CV測試圖62
  • 5.3.2 Pt-Ni/graphene催化劑的LSV測試圖62-63
  • 5.4 Ni-Pt/r GO催化劑核殼結(jié)構的探索與表征63-67
  • 5.4.1 Ni-Pt/r GO核殼催化劑XRD分析63-64
  • 5.4.2 Ni-Pt/r GO催化劑核殼結(jié)構制備及TEM分析64-67
  • 5.5 Fe-Pt/C催化劑的探索制備與表征67-72
  • 5.5.1 Pt-Fe/C的制備67-68
  • 5.5.2 Pt-Fe/C的表征68-72
  • 5.6 本章小結(jié)72-73
  • 結(jié)論73-74
  • 參考文獻74-78
  • 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及其它成果78-80
  • 致謝80

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 王誠;;燃料電池技術開發(fā)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J];新材料產(chǎn)業(yè);2012年02期


  本文關鍵詞:石墨烯負載鉑基復合催化劑的制備及催化氧還原性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:322532

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