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鉑單原子層修飾型低溫燃料電池陰極氧還原催化劑的制備與性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-23 07:12

  本文關(guān)鍵詞:鉑單原子層修飾型低溫燃料電池陰極氧還原催化劑的制備與性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:由于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)具有在低溫運(yùn)行(100℃)、比能量與比功率高、啟動/關(guān)閉迅速、零排放、體積小等方面的諸多優(yōu)點(diǎn),適合應(yīng)用于移動設(shè)備、電動汽車以及分散式發(fā)電站等領(lǐng)域,目前受到的關(guān)注與研究最為集中。但陰極氧還原動力學(xué)反應(yīng)很慢,因而開發(fā)高活性、長壽命、低鉑載量的陰極電催化劑是低溫質(zhì)子交換膜燃料電池實(shí)現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化的關(guān)鍵。本論文主要通過不同方法制備表面具有鉑單原子層結(jié)構(gòu)型催化劑,并探究它們的形貌與性能,以及在電催化及燃料電池領(lǐng)域的應(yīng)用。具體研究內(nèi)容如下:1)采用缺陷位點(diǎn)薄膜生長法,為在超薄鈀納米片外構(gòu)建平滑的Pt表面提供了獨(dú)特的合成方式,成功的構(gòu)造了具有超薄核殼結(jié)構(gòu)的Pd@Ptmonolayer納米片材料。因?yàn)樵摯呋瘎┚哂小?納米的厚度與擴(kuò)展的Pt表面結(jié)構(gòu),Pd@Ptmonolayer納米片材料在酸性電解質(zhì)中對于氧還原反應(yīng)有著較高的催化活性。與商用Pt/C催化劑相比,Pd@Ptmonolayer納米片材料可以在0.9V (vs RHE)處實(shí)現(xiàn)Pt質(zhì)量比活性為0.717 mA mgPt-1,有近乎7倍的催化性能增強(qiáng)。雖然Pd@Ptmonolayer納米片材料表面僅有一個(gè)原子層的Pt覆蓋,這個(gè)材料卻顯示出驚人的耐久性。經(jīng)過5000循環(huán)掃描,僅有18 mV半波電位負(fù)移與3%的電話學(xué)表面積變化。通過本部分工作證明,缺陷位點(diǎn)薄膜生長法在制備高品質(zhì)核殼納米結(jié)構(gòu)的超薄表面層方面具有極大的發(fā)展?jié)摿Α?)采用欠電位沉積的方法,在納米金屬材料表面沉積單原子層或亞單原子層的Cu,之后利用原位置換的方法來沉積少量的貴金屬,對于減少氧還原催化劑中鉑的載量有著重要的意義。結(jié)合納米多孔金表面暴露的高指數(shù)晶面以及Pt、Pd的高催化效能,我們利用欠電位沉積單原子層金屬修飾的方法,成功制備了一系列具有Pt單層-Pd x層-納米多孔金結(jié)構(gòu)的催化劑。其中Pt單層-Pd單層-納米多孔金新型催化劑展現(xiàn)出最優(yōu)良的催化效率:半波電位提高33 mV,質(zhì)量歸一化效率達(dá)到1.22 A mgPt-1,電化學(xué)表面積歸一化效率達(dá)到0.79 mA cmPt-2。成功實(shí)現(xiàn)了美國能源部2017及2015相關(guān)技術(shù)指標(biāo)的要求。
【關(guān)鍵詞】:燃料電池 氧還原 電催化劑 鉑單原子層
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:O643.36;TM911.4
【目錄】:
  • 前言4-9
  • 摘要9-10
  • Abstract10-12
  • 符號說明12-13
  • 第一章 緒論13-43
  • 1.1 燃料電池概述13-16
  • 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池基本原理16-20
  • 1.3 電催化理論簡介20-24
  • 1.4 PEMFC電催化劑24-26
  • 1.5 陰極氧還原電催化劑26-31
  • 1.6 本論文的研究目的和意義31-33
  • 參考文獻(xiàn)33-43
  • 第二章 缺陷位點(diǎn)薄膜生長法制備超薄核殼Pd@Pt_(monolayer)納米片及其氧還原性能43-70
  • 2.1 前言43-45
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分45-47
  • 2.3 結(jié)果與討論47-64
  • 2.4 結(jié)論64-66
  • 參考文獻(xiàn)66-70
  • 第三章 Pt單層-Pd單層-納米多孔金薄膜型氧還原催化劑的制備與性質(zhì)70-97
  • 3.1 前言70-71
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分71-74
  • 3.3 結(jié)果與討論74-90
  • 3.4 結(jié)論90-92
  • 參考文獻(xiàn)92-97
  • 外文論文97-121
  • 致謝121-122
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文122-123
  • 附件123

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本文編號:322014


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