在全球乙烯的工業(yè)生產(chǎn)環(huán)節(jié)中,碳五餾分是其重要的副產(chǎn)品之一。目前絕大部分碳五餾分作為裂解爐等的燃料,只有少部分通過加氫精制變成更高附加值的產(chǎn)品。加大碳五餾分的高效利用,將是降低乙烯工業(yè)生產(chǎn)成本、創(chuàng)造更高效益的重要措施。本論文計算了以3-甲基-1-丁烯、2-甲基-1-丁烯和2-甲基-2-丁烯為反應(yīng)物的反應(yīng)體系在溫度393～433 K,壓力1.5～3 MPa的典型熱力學(xué)數(shù)據(jù)和各反應(yīng)組分平衡摩爾分?jǐn)?shù),預(yù)測三種碳五烯烴在同樣實驗條件下的催化加氫產(chǎn)物分布。動力學(xué)實驗采用單因素實驗法控制反應(yīng)操作條件在上述的溫度、壓力和液相空速為4.1～99.2h-1的范圍內(nèi),利用固定床管式連續(xù)流動反應(yīng)器研究了三種碳五烯烴在YN-1（Ni/Al2O3-TiO2）催化劑上的催化加氫反應(yīng)行為,考察了催化劑的催化活性、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力和反應(yīng)空速對反應(yīng)體系的轉(zhuǎn)化率和其產(chǎn)物選擇性的影響,并獲得了催化加氫反應(yīng)的本征動力學(xué)數(shù)據(jù)。結(jié)果顯示,催化劑的催化活性隨反應(yīng)過程經(jīng)歷三個階段,對反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性具有決定性的影響;溫度對反應(yīng)也有顯著影響,而壓力和空速則對其影響較小;3種烯烴混合反應(yīng)體系中存在特定的平衡關(guān)系,影響實驗的加氫反應(yīng)趨... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：101 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１催化加氫二段加氫反應(yīng)工藝圖??Ｆｉｇ．?１－１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｔｗｏ－ｓｔａｇｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｄｉａｇｒａｍ??

的實驗??條件下，碳五支鏈烯烴的分子結(jié)構(gòu)相比碳五直鏈烯烴更加穩(wěn)固。在反應(yīng)壓力為０．５￣２．０??ＭＰａ、反應(yīng)溫度為３５３？４１３Ｋ、液體空速為范圍內(nèi)，加氫反應(yīng)只發(fā)生在碳??五直鏈烯烴上，而碳五支鏈烯烴則不發(fā)生。在反應(yīng)壓力為１．５?ＭＰａ、反應(yīng)溫度為３１３？３３３??Ｋ、液體空速為１５－３０１Ｔ１范圍內(nèi)，碳五烯烴只進行雙鍵異構(gòu)。??１－戊烯?３－甲基－１－丁烯??／?＼?羊?／?＼??＼ｊ￣￣?＇?八??頗－２－戊烯?反￣２－戊烯?２－甲基－２－丁烯２－甲基－１－丁烯??圖１－２?Ｎｉ系催化劑上戊烯異構(gòu)化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)??Ｆｉｇ．?１?－２?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｏｆ?Ｃ５?ｉｓｏｍｅｒ?ｏｎ?Ｎｉ?ｃａｔａｌｙｓｔ??７??

??第一章文獻綜述????Ｃ２Ｈ４?＋?Ｄ姻今?ＣＡＤｗ??（ｉ）?（ａ）?（ｔ？?，?（ｃ｜?（ｄ）《《｝?｜??Ｕ＜？ＲＶｊ，—■＂，—ｉ?ｍ？ｐ２?＾?｛￣受Ｈ」??圖１－３同位素示蹤法研究乙烯加氫過程圖??Ｆｉｇ．?１－３?Ｉｓｏｔｏｐｅ?ｔｒａｃｉｎｇ?ｍｅｔｈｏｄ?ｔｏ?ｓｔｕｄｙ?ｔｈｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｔｈｙｌｅｎｅ??在研宄加氫反應(yīng)機理的同時，異構(gòu)化反應(yīng)機理對整個反應(yīng)體系有重要影響。??￥３砲１＾〇等［５９］針對在ＨＺＳＭ－２２催化劑上的１－戊烯骨架異構(gòu)，提出了兩種不同的反應(yīng)??機理，即單分子和雙分子反應(yīng)機理，用于解釋１－戊烯的骨架異構(gòu)及其副反應(yīng)。其區(qū)別??在于單獨加氫和共加氫，由于吸附在催化劑活性位點上的不同物質(zhì)之間存在相互作??用，通常一個物質(zhì)的吸附會削弱另一個物質(zhì)的吸附，但前提是這兩種物質(zhì)在反應(yīng)中吸??附在相同的活性位上［６Ｑ］。而獨立加氫和共加氫，區(qū)別在于吸附發(fā)生在不同的活性位上，??這些不同之處都會反映在動力學(xué)方程表達上。Ｆａｎ等【６１］更加深入解釋了碳五烯烴在催??化加氫過程中的骨架異構(gòu)機理，他的機理是：首先，氫分子在雙功能催化劑的金屬位??點上解離為Ｈ＋和Ｈ？離子，然后這些離子在酸位點上遷移；通過氫溢出吸附在酸位上??的ｎ－烯烴被轉(zhuǎn)化為仲碳鐺離子，后者通過甲基轉(zhuǎn)移和隨后的氫轉(zhuǎn)移進一步轉(zhuǎn)化為叔碳??鎗離子；最后，通過酸離子上的Ｈ－離子與叔碳鑰離子之間的相互作用形成了?ｉ－鏈烷烴。??在微觀研宄上，Ｃｈａｕｄｈａｒｉ等［６２］使用蒙特卡羅模擬方法研宂了催化劑表面情況和??Ｅｌｅｙ－Ｒｉｄｅａｌ機理對反應(yīng)２Ａ＋Ｂ２—２ＡＢ的單體二聚體反應(yīng)的影響，表面粗糙度對反應(yīng)的

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本文編號：3220756