分子反應(yīng)動力學(xué)可以在原子、分子水平上理解基元化學(xué)反應(yīng)的過程和微觀機制,勢能面是動力學(xué)研究的前提,基于高精度勢能面,可以精確地計算反應(yīng)微分截面、微分截面、產(chǎn)物能量分配、產(chǎn)物振動態(tài)分布、反應(yīng)熱速率常數(shù)等動力學(xué)結(jié)果。在過去的幾十年中,基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（NN）方法已經(jīng)擬合出許多高維勢能面（PES）,使得精確的動力學(xué)計算得以實現(xiàn),但是該方法存在一定的隨機誤差和過度擬合的風(fēng)險,對動力學(xué)結(jié)果有一定的影響,尤其是在長程相互作用比較強的區(qū)域。本文主要基于NN擬合方法提出了結(jié)合能量和部分能量導(dǎo)數(shù)共同逼近能量解析函數(shù)的 NN-CPDA（Neural Network-Combined with Partial Derivative Approximation）擬合方法,該方法可以更精確地再現(xiàn)從頭算能量和能量導(dǎo)數(shù),對動力學(xué)模擬具有重要意義。并在實際體系中對該方法進(jìn)行了驗證,包括H2O體系、H+H2氫交換反應(yīng)和H2+CO+→H+HCO+/HOC+反應(yīng),選點時在傳統(tǒng)的歐式判據(jù)基礎(chǔ)上,添加了力的相對值和絕對值,大大減少了產(chǎn)物通道和反應(yīng)物通道的從頭算能量點的個數(shù),很好地避免了長程區(qū)域出現(xiàn)的能量振蕩。此外,本文還采用了基本不... 

【文章來源】：華中師范大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 本文的研究意義及主要工作
第二章 理論基礎(chǔ)
    2.1 勢能面
        2.1.1 勢能面的概念
        2.1.2 勢能面的構(gòu)建方法
    2.2 準(zhǔn)經(jīng)典軌線方法
        2.2.1 動力學(xué)計算理論
        2.2.2 正則模式分析
第三章 NN-CPDA擬合方法
    3.1 研究背景
    3.2 NN擬合方法
    3.3 NN-CPDA擬合方法
        3.3.1 理論基礎(chǔ)
        3.3.2 實施方案
    3.4 小結(jié)
第四章 NN-CFDA擬合方法的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 NN-CPDA擬合方法的測試
    4.3 NN-CFDA擬合方法構(gòu)建H_2O體系勢能面
    4.4 NN-CFDA擬合方法構(gòu)建H+H_2體系氫交換反應(yīng)體系勢能面
    4.5 小結(jié)
第五章 H_2+CO~+→H~+/HCO~+/HOC~+反應(yīng)勢能面
    5.1 研究背景
    5.2 勢能面構(gòu)建
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 小結(jié)
第六章 F+NH_3→HF+NH_2反應(yīng)的動力學(xué)研究
    6.1 研究背景
    6.2 理論計算
        6.2.1 勢能面構(gòu)建
        6.2.2 動力學(xué)計算
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 勢能面性質(zhì)
        6.3.2 動態(tài)學(xué)
        6.3.3 動力學(xué)
    6.4 小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 總結(jié)
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]多原子分子反應(yīng)的準(zhǔn)經(jīng)典軌線動力學(xué)研究[D]. 平磊磊.華中師范大學(xué) 2018



本文編號：3190654