鋅改性薄片ZSM-5分子篩催化甲醇制芳烴
發(fā)布時(shí)間:2021-03-05 18:44
采用添加尿素的方式成功制備了一種薄片ZSM-5分子篩,對(duì)其進(jìn)行鋅改性,考察薄片結(jié)構(gòu)對(duì)其催化甲醇制芳烴(MTA)反應(yīng)性能的影響。采用XRD、SEM、TEM、Ar物理吸附、NH3-TPD等方法對(duì)所得到的ZSM-5分子篩樣品進(jìn)行表征。結(jié)果表明:薄片結(jié)構(gòu)有利于提高ZSM-5分子篩催化劑在甲醇制芳烴(MTA)反應(yīng)中的穩(wěn)定性,鋅改性提高了芳烴的選擇性;相較傳統(tǒng)鋅改性ZSM-5分子篩,鋅改性薄片ZSM-5分子篩催化劑壽命提高到120 h,芳烴選擇性達(dá)到59%。
【文章來(lái)源】:石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2020,36(03)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】:8 頁(yè)
【部分圖文】:
甲醇制芳烴反應(yīng)裝置示意圖
圖2為不同ZSM-5分子篩樣品的XRD譜圖。從圖2可以看出,HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5和Zn/S-ZSM-5均具有典型的MFI拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。鋅改性對(duì)ZSM-5分子篩的骨架結(jié)構(gòu)幾乎沒(méi)有影響。鋅改性后樣品的XRD譜圖中未發(fā)現(xiàn)鋅物種的特征衍射峰,初步說(shuō)明鋅物種以極小顆粒高度分散于ZSM-5分子篩上,或者以離子狀態(tài)存在。2.1.2 形貌表征
圖4為不同ZSM-5分子篩樣品的氬氣物理吸附-脫附曲線和孔徑分布曲線。表1為不同ZSM-5分子篩樣品的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)。從圖4(a)和表1可以看出,4個(gè)樣品均具有典型的微孔結(jié)構(gòu),其微孔孔體積相差不大。圖4(b)顯示,HZSM-5和S-ZSM-5的微孔分布相差較小。HZSM-5和S-ZSM-5在引入鋅后微孔孔體積降低,可能是由于部分鋅物種堵塞孔道,從而降低了分子篩的孔體積。從表1還可以看出,4個(gè)樣品的比表面積是不同的,其由大到小的順序?yàn)镠ZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5、Zn/S-ZSM-5。HZSM-5和S-ZSM-5引入鋅后比表面積均減小。這可能是由于分子篩引入鋅物種后,部分鋅物種堵塞孔道,導(dǎo)致其比表面積縮小?傊,4個(gè)樣品在孔結(jié)構(gòu)方面差別不大。圖4 不同ZSM-5分子篩樣品的氬氣物理吸附-脫附曲線和孔徑分布曲線
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]ZSM-35分子篩的酸改性及其用于丙烯水合制異丙醇反應(yīng)的性能[J]. 王慧風(fēng),劉靖,喻瑞. 工業(yè)催化. 2018(07)
[2]甲醇制芳烴催化劑研究進(jìn)展[J]. 汪哲明,陳希強(qiáng),許烽,肖景嫻,楊為民. 化工進(jìn)展. 2016(05)
[3]改性ZSM-5甲醇芳構(gòu)化催化劑研究進(jìn)展[J]. 任浩楠,李劍,楊麗娜. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(03)
[4]甲醇制芳烴研究進(jìn)展[J]. 鄒琥,吳巍,葸雷,朱寧,史軍軍. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2013(03)
[5]甲醇芳構(gòu)化反應(yīng)中Ag/ZSM-5催化劑的失活特性[J]. 田濤,騫偉中,湯效平,惲松,魏飛. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(12)
[6]ZnO/HZSM-5丙烷芳構(gòu)化催化劑中鋅的形態(tài)表征[J]. 陳軍,張?chǎng)?康慧敏,丁富新. 催化學(xué)報(bào). 2001(03)
博士論文
[1]若干重要的工業(yè)沸石分子篩晶體形貌調(diào)控及催化性能[D]. 劉艷.浙江大學(xué) 2014
本文編號(hào):3065678
【文章來(lái)源】:石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2020,36(03)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】:8 頁(yè)
【部分圖文】:
甲醇制芳烴反應(yīng)裝置示意圖
圖2為不同ZSM-5分子篩樣品的XRD譜圖。從圖2可以看出,HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5和Zn/S-ZSM-5均具有典型的MFI拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。鋅改性對(duì)ZSM-5分子篩的骨架結(jié)構(gòu)幾乎沒(méi)有影響。鋅改性后樣品的XRD譜圖中未發(fā)現(xiàn)鋅物種的特征衍射峰,初步說(shuō)明鋅物種以極小顆粒高度分散于ZSM-5分子篩上,或者以離子狀態(tài)存在。2.1.2 形貌表征
圖4為不同ZSM-5分子篩樣品的氬氣物理吸附-脫附曲線和孔徑分布曲線。表1為不同ZSM-5分子篩樣品的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)。從圖4(a)和表1可以看出,4個(gè)樣品均具有典型的微孔結(jié)構(gòu),其微孔孔體積相差不大。圖4(b)顯示,HZSM-5和S-ZSM-5的微孔分布相差較小。HZSM-5和S-ZSM-5在引入鋅后微孔孔體積降低,可能是由于部分鋅物種堵塞孔道,從而降低了分子篩的孔體積。從表1還可以看出,4個(gè)樣品的比表面積是不同的,其由大到小的順序?yàn)镠ZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5、Zn/S-ZSM-5。HZSM-5和S-ZSM-5引入鋅后比表面積均減小。這可能是由于分子篩引入鋅物種后,部分鋅物種堵塞孔道,導(dǎo)致其比表面積縮小?傊,4個(gè)樣品在孔結(jié)構(gòu)方面差別不大。圖4 不同ZSM-5分子篩樣品的氬氣物理吸附-脫附曲線和孔徑分布曲線
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]ZSM-35分子篩的酸改性及其用于丙烯水合制異丙醇反應(yīng)的性能[J]. 王慧風(fēng),劉靖,喻瑞. 工業(yè)催化. 2018(07)
[2]甲醇制芳烴催化劑研究進(jìn)展[J]. 汪哲明,陳希強(qiáng),許烽,肖景嫻,楊為民. 化工進(jìn)展. 2016(05)
[3]改性ZSM-5甲醇芳構(gòu)化催化劑研究進(jìn)展[J]. 任浩楠,李劍,楊麗娜. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(03)
[4]甲醇制芳烴研究進(jìn)展[J]. 鄒琥,吳巍,葸雷,朱寧,史軍軍. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2013(03)
[5]甲醇芳構(gòu)化反應(yīng)中Ag/ZSM-5催化劑的失活特性[J]. 田濤,騫偉中,湯效平,惲松,魏飛. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(12)
[6]ZnO/HZSM-5丙烷芳構(gòu)化催化劑中鋅的形態(tài)表征[J]. 陳軍,張?chǎng)?康慧敏,丁富新. 催化學(xué)報(bào). 2001(03)
博士論文
[1]若干重要的工業(yè)沸石分子篩晶體形貌調(diào)控及催化性能[D]. 劉艷.浙江大學(xué) 2014
本文編號(hào):3065678
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