基于MOFs復(fù)合型催化劑的制備及其光催化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-02-15 23:03
利用可見光催化降解環(huán)境有機(jī)污染物是解決未來能源和環(huán)境問題的一種有效的方法,這方面的研究受到了研究者們廣泛地關(guān)注。到目前為止,人們已經(jīng)設(shè)計(jì)了許許多多的半導(dǎo)體光催化劑用于這一領(lǐng)域,但是它們中的大多數(shù)光催化活性都不夠理想,其中的一個(gè)主要原因就是光生載流子的遷移速率和分離效率不高,導(dǎo)致催化劑應(yīng)用范圍有限。近年來,MOFs材料以其獨(dú)特的性質(zhì)越來越受到研究者們的重視。在此基礎(chǔ)上,以具有各種形態(tài)和結(jié)構(gòu)的MOFs材料為模板,設(shè)計(jì)和制備形貌可調(diào)的多孔衍生材料(如納米多孔金屬氧化物、金屬硫化物),成為了制備新型光催化劑的一種非常有效的方法。這是因?yàn)?以MOFs材料為模板得到的MOFs衍生物,不僅能保留原有MOFs的結(jié)構(gòu)特性,還能克服原有MOFs材料光生載流子分離效率不高、可見光響應(yīng)不好等缺點(diǎn);诖,在本論文中,我們采用稀土元素?fù)诫s、構(gòu)建有效異質(zhì)結(jié)、二維MOFs直接硫化等手段,設(shè)計(jì)和合成了三種新型的MOFs衍生物光催化劑,并將其應(yīng)用于有機(jī)染料、四環(huán)素、苯酚等的可見光催化降解中,并探討了可能的反應(yīng)機(jī)理。具體研究內(nèi)容如下:1.首次利用一步水熱法和熱處理工藝,將稀土元素Ce摻雜到MIL-88A(Fe)中,再以C...
【文章來源】: 牛力同 西北師范大學(xué)
【文章頁數(shù)】:95 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
半導(dǎo)體材料的帶隙示意圖
第1章緒論31.2列出了目前最廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域的一些半導(dǎo)體材料的Eg。根據(jù)公式E=hv=hc/可知,當(dāng)半導(dǎo)體的Eg越大時(shí),此時(shí)材料能吸收的光的波長越短、頻率越高,就太陽光譜區(qū)域而言,材料對可見光的吸收越不理想。此外,任何一個(gè)半導(dǎo)體材料應(yīng)用到光催化領(lǐng)域時(shí),還必須具備一些特性,例如:光生載流子激發(fā)態(tài)壽命長、電荷分離態(tài)產(chǎn)率高、電荷遷移率好、易于回收和分離等,這些特性將會(huì)直接影響半導(dǎo)體材料的光催化性能。圖1.1半導(dǎo)體材料的帶隙示意圖Fig.1.1bandgapSchematicdiagramofsemiconductormaterials圖1.2常見半導(dǎo)體材料的禁帶寬度圖Fig.1.2Bandgap(Eg)ofseveralcommonsemiconductormaterials1.2.2半導(dǎo)體光催化機(jī)理半導(dǎo)體的光催化機(jī)理遵循了固體能帶理論,當(dāng)半導(dǎo)體吸收一定波長的光后,光生電子(e-)被激發(fā),它能夠從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶位置,從而在價(jià)帶上留下了具有氧
第1章緒論4化性的空穴(h+),而在導(dǎo)帶位置留下了具有還原性的電子,在整個(gè)過程中構(gòu)成了一個(gè)完整的氧化還原耦合體系(圖1.3)[34]。在半導(dǎo)體光催化反應(yīng)過程中,主要有三個(gè)步驟:第一是半導(dǎo)體材料吸收太陽光產(chǎn)生電子,第二是光生電子和空穴在本體內(nèi)和半導(dǎo)體催化劑的表面的復(fù)合,第三是光生電子與空穴的分離和遷移,在半導(dǎo)體材料催化劑表面發(fā)生催化轉(zhuǎn)換。在上述的三個(gè)步驟中,光生電子與空穴的復(fù)合不利于光催化反應(yīng)的發(fā)生[35]。圖1.3半導(dǎo)體光催化反應(yīng)機(jī)理Fig.1.3Photocatalyticreactionmechanismofsemiconductor1.2.3半導(dǎo)體材料改性策略針對上述半導(dǎo)體材料存在的光生載流子復(fù)合的缺陷,研究工作者提出了一系列半導(dǎo)體材料改性的方法,主要有貴金屬沉積、離子摻雜、構(gòu)建有效異質(zhì)結(jié)、形貌的調(diào)控等[36-39]。1.2.3.1貴金屬沉積貴金屬沉積是修飾半導(dǎo)體材料的傳統(tǒng)方法,主要是通過還原劑的還原或者光還原等方法將Ag、Pt、Pd、Au、Ru等貴金屬沉積在半導(dǎo)體材料上[40-44]。貴金屬沉積除了充當(dāng)“電子陷阱”,能夠快速的傳遞電子,促進(jìn)光生電子與空穴的分離外,由于貴金屬表面等離子體共振吸收效應(yīng),還能夠拓寬半導(dǎo)體對可見光的響應(yīng)范圍。1.2.3.2離子摻雜離子摻雜是半導(dǎo)體材料改性的一個(gè)重要手段,主要是將一些雜質(zhì)離子引入到
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]光催化降解技術(shù)在污水處理中的應(yīng)用[J]. 龔渝涵. 當(dāng)代化工研究. 2019(01)
[2]MOFs光催化材料的設(shè)計(jì)和調(diào)控(英文)[J]. 沈麗娟,梁若雯,吳棱. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
本文編號(hào):3035689
【文章來源】: 牛力同 西北師范大學(xué)
【文章頁數(shù)】:95 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
半導(dǎo)體材料的帶隙示意圖
第1章緒論31.2列出了目前最廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域的一些半導(dǎo)體材料的Eg。根據(jù)公式E=hv=hc/可知,當(dāng)半導(dǎo)體的Eg越大時(shí),此時(shí)材料能吸收的光的波長越短、頻率越高,就太陽光譜區(qū)域而言,材料對可見光的吸收越不理想。此外,任何一個(gè)半導(dǎo)體材料應(yīng)用到光催化領(lǐng)域時(shí),還必須具備一些特性,例如:光生載流子激發(fā)態(tài)壽命長、電荷分離態(tài)產(chǎn)率高、電荷遷移率好、易于回收和分離等,這些特性將會(huì)直接影響半導(dǎo)體材料的光催化性能。圖1.1半導(dǎo)體材料的帶隙示意圖Fig.1.1bandgapSchematicdiagramofsemiconductormaterials圖1.2常見半導(dǎo)體材料的禁帶寬度圖Fig.1.2Bandgap(Eg)ofseveralcommonsemiconductormaterials1.2.2半導(dǎo)體光催化機(jī)理半導(dǎo)體的光催化機(jī)理遵循了固體能帶理論,當(dāng)半導(dǎo)體吸收一定波長的光后,光生電子(e-)被激發(fā),它能夠從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶位置,從而在價(jià)帶上留下了具有氧
第1章緒論4化性的空穴(h+),而在導(dǎo)帶位置留下了具有還原性的電子,在整個(gè)過程中構(gòu)成了一個(gè)完整的氧化還原耦合體系(圖1.3)[34]。在半導(dǎo)體光催化反應(yīng)過程中,主要有三個(gè)步驟:第一是半導(dǎo)體材料吸收太陽光產(chǎn)生電子,第二是光生電子和空穴在本體內(nèi)和半導(dǎo)體催化劑的表面的復(fù)合,第三是光生電子與空穴的分離和遷移,在半導(dǎo)體材料催化劑表面發(fā)生催化轉(zhuǎn)換。在上述的三個(gè)步驟中,光生電子與空穴的復(fù)合不利于光催化反應(yīng)的發(fā)生[35]。圖1.3半導(dǎo)體光催化反應(yīng)機(jī)理Fig.1.3Photocatalyticreactionmechanismofsemiconductor1.2.3半導(dǎo)體材料改性策略針對上述半導(dǎo)體材料存在的光生載流子復(fù)合的缺陷,研究工作者提出了一系列半導(dǎo)體材料改性的方法,主要有貴金屬沉積、離子摻雜、構(gòu)建有效異質(zhì)結(jié)、形貌的調(diào)控等[36-39]。1.2.3.1貴金屬沉積貴金屬沉積是修飾半導(dǎo)體材料的傳統(tǒng)方法,主要是通過還原劑的還原或者光還原等方法將Ag、Pt、Pd、Au、Ru等貴金屬沉積在半導(dǎo)體材料上[40-44]。貴金屬沉積除了充當(dāng)“電子陷阱”,能夠快速的傳遞電子,促進(jìn)光生電子與空穴的分離外,由于貴金屬表面等離子體共振吸收效應(yīng),還能夠拓寬半導(dǎo)體對可見光的響應(yīng)范圍。1.2.3.2離子摻雜離子摻雜是半導(dǎo)體材料改性的一個(gè)重要手段,主要是將一些雜質(zhì)離子引入到
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]光催化降解技術(shù)在污水處理中的應(yīng)用[J]. 龔渝涵. 當(dāng)代化工研究. 2019(01)
[2]MOFs光催化材料的設(shè)計(jì)和調(diào)控(英文)[J]. 沈麗娟,梁若雯,吳棱. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
本文編號(hào):3035689
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