本文分別以二正丁胺（DBA）和二正丙胺（DPA）為模板劑合成了不同硅含量的硅鋁磷酸鹽SAPO-11分子篩,采用XRD、SEM、XRF、N2物理吸附、Py-IR和H2化學(xué)吸附等手段對(duì)其結(jié)構(gòu)、組成及酸性進(jìn)行了表征,在固定床微型反應(yīng)器上以正構(gòu)烷烴加氫異構(gòu)化為探針?lè)磻?yīng)對(duì)其催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià),并考察了模板劑種類、初始凝膠的組成及晶化時(shí)間、對(duì)所合成分子篩的結(jié)構(gòu)、酸性及催化性能的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明,在晶化過(guò)程中,晶化時(shí)間和模板劑種類均對(duì)SAPO-11分子篩的結(jié)構(gòu)、酸性和催化性能產(chǎn)生較大的影響。以二正丁胺為模板劑,初始凝膠中SiO2/Al2O3摩爾比為0.4,晶化24 h合成的SAPO-11分子篩負(fù)載0.5 wt.%Pd所制備的0.5Pd/S11-B（0.4）催化劑具有優(yōu)異的催化性能,正癸烷的轉(zhuǎn)化率為85.9%時(shí)異癸烷的收率可達(dá)到78.5%。分別用SAPO-11分子篩擔(dān)載貴金屬Pd和類貴金屬Ni2P制備了Me/SAPO-11雙功能催化劑。以貴金屬Pd作為雙功能催化劑的金屬位時(shí),研究了不同擔(dān)載量的xPd/S11催化劑的金屬位與酸性位比值（CPd/CH+）和兩個(gè)金屬位之間的有效酸性位數(shù)量（nas）對(duì)加... 

【文章來(lái)源】：黑龍江大學(xué)黑龍江省

【文章頁(yè)數(shù)】：102 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

Si取代進(jìn)入AlPO骨架的可能的路徑圖

圖 1-2 正構(gòu)烷烴在雙功能催化劑上反應(yīng)機(jī)理1-2 pathways of isomerization of n-alkane over a bifunctional c正構(gòu)烷烴加氫異構(gòu)化-裂化反應(yīng)的經(jīng)典機(jī)理[59]。首劑外表面擴(kuò)散至孔道內(nèi)的金屬位上脫氫，生成的烯

烴的分子鏈較長(zhǎng)時(shí)，烷烴分子鏈的兩端分別進(jìn)入相鄰的分子篩孔道進(jìn)行吸附并進(jìn)行烷烴的異構(gòu)化反應(yīng)，即鑰鎖催化。圖1-3 孔口和鑰匙鎖機(jī)理示意圖Fig. 1-3 schematic diagram of the orifice catalysis and key catalysis mechanism1.3.3 β-斷裂機(jī)理圖 1-4 碳正離子的 β-斷裂機(jī)理Fig.1-4 β-scission mechanism of carbeniumionCoonradt[62]等人指出正構(gòu)烷烴加氫異構(gòu)化的裂化產(chǎn)物是由高活性、不穩(wěn)定的碳正離子的β位在酸性位上發(fā)生斷裂生成的小分子烷烴組成的，而且生成的部分產(chǎn)物還可能發(fā)生二次裂化反應(yīng)。據(jù)文獻(xiàn)[63]報(bào)道，β-斷裂存在三種模型，如圖1-4所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3020200