氫能作為重要的二次能源,因能量密度高、清潔無(wú)污染等特性受到越來(lái)越多的關(guān)注,同時(shí)在主要工業(yè)國(guó)家開(kāi)始了商業(yè)化進(jìn)程。然而氫在常溫常壓下安全高效的儲(chǔ)存和運(yùn)輸正在成為制約氫能經(jīng)濟(jì)發(fā)展的主要瓶頸問(wèn)題之一。有機(jī)液體儲(chǔ)氫技術(shù)具有安全性高、循環(huán)性能好、常溫常壓儲(chǔ)運(yùn)方便等優(yōu)點(diǎn),具有良好的規(guī)模化應(yīng)用前景。有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料的催化加氫過(guò)程需要大量催化劑。傳統(tǒng)加氫方法使用的Pd、Pt、Ru、Rh等貴金屬催化劑因價(jià)格高昂無(wú)法大規(guī)模使用。因此開(kāi)發(fā)廉價(jià)高效的替代型催化劑成為研究熱點(diǎn)。其中,以MoO₃和WO₃為代表的一類(lèi)過(guò)渡金屬氧化物因具有氫溢流效應(yīng)而被應(yīng)用于烯烴類(lèi)小分子催化加氫反應(yīng)研究。但是,對(duì)這兩種氧化物及其復(fù)合氧化物進(jìn)行研究并應(yīng)用在有機(jī)液體儲(chǔ)氫催化加氫領(lǐng)域卻未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道。針對(duì)以上情況,本文選取鉬鎢氧化物作為研究對(duì)象,從催化劑的合成、形貌結(jié)構(gòu)控制和催化加氫性能等方面展開(kāi)研究,探討催化加氫機(jī)理的同時(shí)尋求催化性能提升的途徑。主要研究工作及結(jié)果如下:（1）納米層狀MoO₃和納米棒狀WO₃的水熱法合成、結(jié)構(gòu)表征及催化活性評(píng)價(jià)。實(shí)驗(yàn)條件下合... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：138 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

充電站和加氫站基礎(chǔ)設(shè)施比較的示意圖

圖 1.2 幾個(gè) COFs 儲(chǔ)氫材料的性質(zhì)比較2）化學(xué)吸附儲(chǔ)氫材料化學(xué)吸附儲(chǔ)氫的一般過(guò)程是金屬表面的氫分子被解離成氫原子后，氫原子屬形成金屬氫化物，不可逆地儲(chǔ)存在金屬材料上。金屬氫化物儲(chǔ)氫具有安全、儲(chǔ)氫能耗低、儲(chǔ)存容量高（單位體積儲(chǔ)氫密度高）、制備技術(shù)和工藝相對(duì)成優(yōu)點(diǎn)。儲(chǔ)氫合金指的是具有強(qiáng)吸附氫能力的金屬或者合金材料。這類(lèi)材料在一定下能夠吸附大量氫氣形成金屬氫化物，并且釋放熱量。儲(chǔ)氫合金不僅儲(chǔ)氫量大耗低，而且不需要要求極高的儲(chǔ)氫鋼瓶容器，從而使氫的儲(chǔ)存和運(yùn)輸變得方安全。目前研究發(fā)展的儲(chǔ)氫合金主要有鎂系[5-10]、鐵鈦系[11-14]、鋯系及稀土系5]等材料。.2.2 有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料有機(jī)液體儲(chǔ)氫過(guò)程是含有不飽和鍵的液態(tài)有機(jī)化合物，在一定條件下通過(guò)

表 1.4 幾種有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料的理論儲(chǔ)氫量有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料 加氫產(chǎn)物 理論儲(chǔ)氫量（wt%）苯 環(huán)己烷 7.19甲苯 甲基環(huán)己烷 6.18萘 十氫化萘 7.29（2）具有較高的催化加脫氫循環(huán)系統(tǒng)熱效率。催化加氫和催化脫氫過(guò)程分別為放熱反應(yīng)和吸熱反應(yīng)，脫氫反應(yīng)中需要的熱量可以來(lái)源于加氫反應(yīng)放出的熱量，從而降低熱量的損失，提高整個(gè)催化加脫氫循環(huán)的熱效率。在以氫能為動(dòng)力來(lái)源的汽車(chē)中使用有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)如圖 1.3 所示，有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料經(jīng)過(guò)催化加氫反應(yīng)過(guò)程完成氫的儲(chǔ)存，然后注入到一個(gè)類(lèi)似汽車(chē)油箱的活動(dòng)隔膜箱中。接著在反應(yīng)器內(nèi)經(jīng)過(guò)催化脫氫過(guò)程完成氫的釋放，氫氣供氫內(nèi)燃機(jī)使用。氫內(nèi)燃機(jī)工作過(guò)程產(chǎn)生的熱量通過(guò)車(chē)內(nèi)的熱交換機(jī)，提供給催化脫氫過(guò)程所利用，整個(gè)過(guò)程沒(méi)有污染物排放，清潔環(huán)保。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Synthesis of photocatalytic La1–xAxTiO3.5–δ（A=Ba, Sr, Ca） nano perovskites and their application for photocatalytic oxidation of congo red dye in aqueous solution[J]. M.Bradha,T.Vijayaraghavan,S.P.Suriyaraj,R.Selvakumar,Anuradha M.Ashok.  Journal of Rare Earths. 2015(02)
[2]Effects of calcium substitute in LaMnO3 perovskites for NO catalytic oxidation[J]. 沈美慶,趙真,陳家浩,蘇玉更,王軍,王欣全.  Journal of Rare Earths. 2013(02)
[3]Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene on Ru-based catalysts promoted with Mn and Zn[J]. Xiaoli Zhou, Haijie Sun, Wei Guo, Zhongyi Liu , Shouchang Liu Department of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, Henan, China.  Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(01)
[4]表面活性劑對(duì)納米三氧化鉬形貌的影響[J]. 宋英方,蘭新哲,周軍,宋永輝.  稀有金屬. 2010(05)
[5]沉淀法制備苯選擇加氫制環(huán)己烯Ru-Zn催化劑的研究[J]. 劉壽長(zhǎng),羅鴿,謝云龍.  分子催化. 2002(05)



本文編號(hào)：3016059