具有高效氫溢流效應(yīng)的鉬鎢復(fù)合氧化物催化劑的制備及其催化加氫應(yīng)用的研究
發(fā)布時間:2021-02-03 06:32
氫能作為重要的二次能源,因能量密度高、清潔無污染等特性受到越來越多的關(guān)注,同時在主要工業(yè)國家開始了商業(yè)化進(jìn)程。然而氫在常溫常壓下安全高效的儲存和運(yùn)輸正在成為制約氫能經(jīng)濟(jì)發(fā)展的主要瓶頸問題之一。有機(jī)液體儲氫技術(shù)具有安全性高、循環(huán)性能好、常溫常壓儲運(yùn)方便等優(yōu)點(diǎn),具有良好的規(guī);瘧(yīng)用前景。有機(jī)液體儲氫材料的催化加氫過程需要大量催化劑。傳統(tǒng)加氫方法使用的Pd、Pt、Ru、Rh等貴金屬催化劑因價(jià)格高昂無法大規(guī)模使用。因此開發(fā)廉價(jià)高效的替代型催化劑成為研究熱點(diǎn)。其中,以MoO3和WO3為代表的一類過渡金屬氧化物因具有氫溢流效應(yīng)而被應(yīng)用于烯烴類小分子催化加氫反應(yīng)研究。但是,對這兩種氧化物及其復(fù)合氧化物進(jìn)行研究并應(yīng)用在有機(jī)液體儲氫催化加氫領(lǐng)域卻未見文獻(xiàn)報(bào)道。針對以上情況,本文選取鉬鎢氧化物作為研究對象,從催化劑的合成、形貌結(jié)構(gòu)控制和催化加氫性能等方面展開研究,探討催化加氫機(jī)理的同時尋求催化性能提升的途徑。主要研究工作及結(jié)果如下:(1)納米層狀MoO3和納米棒狀WO3的水熱法合成、結(jié)構(gòu)表征及催化活性評價(jià)。實(shí)驗(yàn)條件下合...
【文章來源】:中國地質(zhì)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
充電站和加氫站基礎(chǔ)設(shè)施比較的示意圖
圖 1.2 幾個 COFs 儲氫材料的性質(zhì)比較2)化學(xué)吸附儲氫材料化學(xué)吸附儲氫的一般過程是金屬表面的氫分子被解離成氫原子后,氫原子屬形成金屬氫化物,不可逆地儲存在金屬材料上。金屬氫化物儲氫具有安全、儲氫能耗低、儲存容量高(單位體積儲氫密度高)、制備技術(shù)和工藝相對成優(yōu)點(diǎn)。儲氫合金指的是具有強(qiáng)吸附氫能力的金屬或者合金材料。這類材料在一定下能夠吸附大量氫氣形成金屬氫化物,并且釋放熱量。儲氫合金不僅儲氫量大耗低,而且不需要要求極高的儲氫鋼瓶容器,從而使氫的儲存和運(yùn)輸變得方安全。目前研究發(fā)展的儲氫合金主要有鎂系[5-10]、鐵鈦系[11-14]、鋯系及稀土系5]等材料。.2.2 有機(jī)液體儲氫材料有機(jī)液體儲氫過程是含有不飽和鍵的液態(tài)有機(jī)化合物,在一定條件下通過
表 1.4 幾種有機(jī)液體儲氫材料的理論儲氫量有機(jī)液體儲氫材料 加氫產(chǎn)物 理論儲氫量(wt%)苯 環(huán)己烷 7.19甲苯 甲基環(huán)己烷 6.18萘 十氫化萘 7.29(2)具有較高的催化加脫氫循環(huán)系統(tǒng)熱效率。催化加氫和催化脫氫過程分別為放熱反應(yīng)和吸熱反應(yīng),脫氫反應(yīng)中需要的熱量可以來源于加氫反應(yīng)放出的熱量,從而降低熱量的損失,提高整個催化加脫氫循環(huán)的熱效率。在以氫能為動力來源的汽車中使用有機(jī)液體儲氫材料的設(shè)計(jì)如圖 1.3 所示,有機(jī)液體儲氫材料經(jīng)過催化加氫反應(yīng)過程完成氫的儲存,然后注入到一個類似汽車油箱的活動隔膜箱中。接著在反應(yīng)器內(nèi)經(jīng)過催化脫氫過程完成氫的釋放,氫氣供氫內(nèi)燃機(jī)使用。氫內(nèi)燃機(jī)工作過程產(chǎn)生的熱量通過車內(nèi)的熱交換機(jī),提供給催化脫氫過程所利用,整個過程沒有污染物排放,清潔環(huán)保。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis of photocatalytic La1–xAxTiO3.5–δ(A=Ba, Sr, Ca) nano perovskites and their application for photocatalytic oxidation of congo red dye in aqueous solution[J]. M.Bradha,T.Vijayaraghavan,S.P.Suriyaraj,R.Selvakumar,Anuradha M.Ashok. Journal of Rare Earths. 2015(02)
[2]Effects of calcium substitute in LaMnO3 perovskites for NO catalytic oxidation[J]. 沈美慶,趙真,陳家浩,蘇玉更,王軍,王欣全. Journal of Rare Earths. 2013(02)
[3]Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene on Ru-based catalysts promoted with Mn and Zn[J]. Xiaoli Zhou, Haijie Sun, Wei Guo, Zhongyi Liu , Shouchang Liu Department of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, Henan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(01)
[4]表面活性劑對納米三氧化鉬形貌的影響[J]. 宋英方,蘭新哲,周軍,宋永輝. 稀有金屬. 2010(05)
[5]沉淀法制備苯選擇加氫制環(huán)己烯Ru-Zn催化劑的研究[J]. 劉壽長,羅鴿,謝云龍. 分子催化. 2002(05)
本文編號:3016059
【文章來源】:中國地質(zhì)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
充電站和加氫站基礎(chǔ)設(shè)施比較的示意圖
圖 1.2 幾個 COFs 儲氫材料的性質(zhì)比較2)化學(xué)吸附儲氫材料化學(xué)吸附儲氫的一般過程是金屬表面的氫分子被解離成氫原子后,氫原子屬形成金屬氫化物,不可逆地儲存在金屬材料上。金屬氫化物儲氫具有安全、儲氫能耗低、儲存容量高(單位體積儲氫密度高)、制備技術(shù)和工藝相對成優(yōu)點(diǎn)。儲氫合金指的是具有強(qiáng)吸附氫能力的金屬或者合金材料。這類材料在一定下能夠吸附大量氫氣形成金屬氫化物,并且釋放熱量。儲氫合金不僅儲氫量大耗低,而且不需要要求極高的儲氫鋼瓶容器,從而使氫的儲存和運(yùn)輸變得方安全。目前研究發(fā)展的儲氫合金主要有鎂系[5-10]、鐵鈦系[11-14]、鋯系及稀土系5]等材料。.2.2 有機(jī)液體儲氫材料有機(jī)液體儲氫過程是含有不飽和鍵的液態(tài)有機(jī)化合物,在一定條件下通過
表 1.4 幾種有機(jī)液體儲氫材料的理論儲氫量有機(jī)液體儲氫材料 加氫產(chǎn)物 理論儲氫量(wt%)苯 環(huán)己烷 7.19甲苯 甲基環(huán)己烷 6.18萘 十氫化萘 7.29(2)具有較高的催化加脫氫循環(huán)系統(tǒng)熱效率。催化加氫和催化脫氫過程分別為放熱反應(yīng)和吸熱反應(yīng),脫氫反應(yīng)中需要的熱量可以來源于加氫反應(yīng)放出的熱量,從而降低熱量的損失,提高整個催化加脫氫循環(huán)的熱效率。在以氫能為動力來源的汽車中使用有機(jī)液體儲氫材料的設(shè)計(jì)如圖 1.3 所示,有機(jī)液體儲氫材料經(jīng)過催化加氫反應(yīng)過程完成氫的儲存,然后注入到一個類似汽車油箱的活動隔膜箱中。接著在反應(yīng)器內(nèi)經(jīng)過催化脫氫過程完成氫的釋放,氫氣供氫內(nèi)燃機(jī)使用。氫內(nèi)燃機(jī)工作過程產(chǎn)生的熱量通過車內(nèi)的熱交換機(jī),提供給催化脫氫過程所利用,整個過程沒有污染物排放,清潔環(huán)保。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis of photocatalytic La1–xAxTiO3.5–δ(A=Ba, Sr, Ca) nano perovskites and their application for photocatalytic oxidation of congo red dye in aqueous solution[J]. M.Bradha,T.Vijayaraghavan,S.P.Suriyaraj,R.Selvakumar,Anuradha M.Ashok. Journal of Rare Earths. 2015(02)
[2]Effects of calcium substitute in LaMnO3 perovskites for NO catalytic oxidation[J]. 沈美慶,趙真,陳家浩,蘇玉更,王軍,王欣全. Journal of Rare Earths. 2013(02)
[3]Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene on Ru-based catalysts promoted with Mn and Zn[J]. Xiaoli Zhou, Haijie Sun, Wei Guo, Zhongyi Liu , Shouchang Liu Department of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, Henan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(01)
[4]表面活性劑對納米三氧化鉬形貌的影響[J]. 宋英方,蘭新哲,周軍,宋永輝. 稀有金屬. 2010(05)
[5]沉淀法制備苯選擇加氫制環(huán)己烯Ru-Zn催化劑的研究[J]. 劉壽長,羅鴿,謝云龍. 分子催化. 2002(05)
本文編號:3016059
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