Ti 3 C 2 T x 修飾BiOX（X=Cl,Br）的合成及光催化性能的研究
發(fā)布時(shí)間：2021-02-02 02:42
近幾十年來,全球經(jīng)濟(jì)得到快速發(fā)展,但能源的短缺與環(huán)境污染問題層出不窮,日漸影響經(jīng)濟(jì)的進(jìn)一步發(fā)展,科研人員針對這些問題全力研究開發(fā)新能源和環(huán)境修復(fù)的新技術(shù)。光催化技術(shù)的出現(xiàn)為解決能源危機(jī)與環(huán)境治理帶來了曙光。光催化技術(shù)的基點(diǎn)是半導(dǎo)體材料,單相的半導(dǎo)體材料內(nèi)部的光生載流子復(fù)合嚴(yán)重,產(chǎn)生的光生載流子不能有效的遷移至材料的表面,導(dǎo)致光催化性能降低。貴金屬、石墨烯等作為助催化材料,可以改善光催化材料的載流子復(fù)合幾率,但是這些助催化材料的成本相對較高,因此亟待開發(fā)成本低、綠色高效的助催化材料。二維過渡金屬碳或氮化物（MXene）具有較高載流子遷移率,調(diào)控表面的官能團(tuán)可以改善MXene的導(dǎo)電性,合適的費(fèi)米能級導(dǎo)致MXene成為優(yōu)異的電子接受體。本文以Ti3C2Tx（MXene）作為助催化材料,探索對光催化材料的修飾。具體內(nèi)容如下:（1）靜電自組裝法制備BiOCl/Ti3C2Tx復(fù)合材料,并研究電子轉(zhuǎn)移及光降解對硝基苯酚（PNP）的特性。調(diào)控BiOCl表面的電荷分布,通過...
【文章來源】：西南科技大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】：67 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化機(jī)理示意圖
稍亓髯憂ㄒ坡實(shí)偷?缺點(diǎn)和挑戰(zhàn)仍有待克服，直接導(dǎo)致g-C3N4光催化效率和穩(wěn)定性的不理想[20]。在過去的十年中，鉍基光催化劑由于其合適的帶隙而被認(rèn)為是優(yōu)良的可見光半導(dǎo)體材料�？紤]到Bi3+的穩(wěn)定性，大多數(shù)研究都集中在含Bi3+的化合物上，形成了龐大的鉍基光催化劑家族，包括Sillén結(jié)構(gòu)的BiOX（X=Cl、Br、I），Aurivillius結(jié)構(gòu)的Bi2MO6（M=Mo、W）以及Scheelite結(jié)構(gòu)的BiVO4、Bi2S3、BiYO3和BiOIO3等，這些化合物主要表現(xiàn)出層狀結(jié)構(gòu)并具有板狀形貌[21]。鹵氧化鉍（BiOX，X=Cl、Br、I）被證明是一類高效的無機(jī)半導(dǎo)體材料，如圖1-2所示，其以[Bi2O2]2+層與雙層鹵素原子交錯(cuò)排列形成石墨層結(jié)構(gòu)，而構(gòu)成的開放晶體結(jié)構(gòu)保證了內(nèi)部靜態(tài)電場的存在以及間接的光學(xué)躍遷，從而減少了激發(fā)電子和空穴的復(fù)合[22]。Aurivillius結(jié)構(gòu)的Bi2MO6（M=Mo、W）由于具有較低的溶解性，因而穩(wěn)定性較好。Bi2MO6的層狀結(jié)構(gòu)由[Bi2O2]2+層和W/MoO6八面體組成，構(gòu)成的層狀結(jié)構(gòu)導(dǎo)致Bi2MO6具有出色的物理和化學(xué)特性因而受到了特別的關(guān)注，并且材料的無毒性與可見光響應(yīng)更在光催化降解領(lǐng)域引起了巨大的研究興趣[23]。圖1-2（a）BiOX的晶胞，（b）BiOX的晶體結(jié)構(gòu)圖Figure1-2(a)Unitcell,(b)SupercellstructureofBiOX值得注意的是，光催化過程中單組分的光催化材料產(chǎn)生的部分光生電荷載流子遷移至材料的表面，大部分電荷載流子會直接在光催化劑表面或材料內(nèi)部與空穴相互結(jié)合，通過這種方式造成能量以熱和光的形式丟失，因此這些電荷不能進(jìn)一步參與光催化過程，從而抑制了光催化劑的效率[24]。光催化雖然是一種高效的過程，但它存在電荷載流子快速復(fù)合和低光吸收區(qū)等缺點(diǎn)，阻礙了其在實(shí)際領(lǐng)域
喜牧�。结�?礱鰨?哂幸熘式峁溝腂i2O3/Bi2MoO6納米復(fù)合材料在可見光照射下對羅丹明B（RhB）和2，4-二硝基酚（DNP）的降解比單一組分（Bi2O3或Bi2MoO6）具有更強(qiáng)的催化活性。如圖1-4，光催化性能的提高歸因于p型Bi2O3和n型Bi2MoO6的界面形成了p-n結(jié)，Bi2O3具有較窄的帶隙很容易被激發(fā)，并產(chǎn)生光生電子和空穴，Bi2O3導(dǎo)帶中的電子可以通過p-n結(jié)輕松遷移到的Bi2MoO6的導(dǎo)帶，而產(chǎn)生的空穴保留在Bi2O3的價(jià)帶。此外，Bi2O3/Bi2MoO6內(nèi)部存在的電場增加了光生電子和空穴的遷移，促進(jìn)了有機(jī)污染物的光催化降解與礦化效率[50]。圖1-4Bi2O3和Bi2MoO6能帶（左）和Bi2O3/Bi2MoO6復(fù)合材料中電荷分離示意圖（右）Figure1-4SchematicdiagramsfortheenergybandofBi2O3andBi2MoO6（theleft）andthechargeseparationinBi2O3/Bi2MoO6composites（theright）1.3二維MXene材料的研究現(xiàn)狀1.3.1二維MXene材料的概述隨著科學(xué)領(lǐng)域的不斷發(fā)展，二維（2D）材料憑借獨(dú)特的結(jié)構(gòu)與性能表現(xiàn)出越來越重要的地位，例如廣為人知的石墨烯、硅烯、過渡金屬硫化物及金屬氧化物等二維材料被賦予了前所未有的光學(xué)、電學(xué)、光學(xué)及化學(xué)性能。二維材料可以將電子束縛在超薄的區(qū)域，為材料賦予優(yōu)異的電子性能，材料平面存在的較強(qiáng)共價(jià)鍵讓材料表現(xiàn)出卓越的力學(xué)性能與光學(xué)性能[51]。不僅如此，二維材料還存在較大比表面積以及可調(diào)控的厚度，在各個(gè)領(lǐng)域表現(xiàn)誘人的前景并引領(lǐng)著跨學(xué)科領(lǐng)域的廣泛關(guān)注與研究熱點(diǎn)。在2011年，一種新型二維過渡金屬碳化物或氮化物（MXene）問世，這是由美國德雷克賽大學(xué)的Gogotsi教授團(tuán)隊(duì)將三元MAX相陶瓷（通式為Mn+1AXn，其中n=1-3，M為過渡金屬，如Ti、Nb、Ta、V、Mo等，A為IIIA或IVA族元素，如Al、Si、S、P等，X為C、N）經(jīng)過液相刻?
本文編號：3013897
【文章來源】：西南科技大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】：67 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化機(jī)理示意圖
稍亓髯憂ㄒ坡實(shí)偷?缺點(diǎn)和挑戰(zhàn)仍有待克服，直接導(dǎo)致g-C3N4光催化效率和穩(wěn)定性的不理想[20]。在過去的十年中，鉍基光催化劑由于其合適的帶隙而被認(rèn)為是優(yōu)良的可見光半導(dǎo)體材料�？紤]到Bi3+的穩(wěn)定性，大多數(shù)研究都集中在含Bi3+的化合物上，形成了龐大的鉍基光催化劑家族，包括Sillén結(jié)構(gòu)的BiOX（X=Cl、Br、I），Aurivillius結(jié)構(gòu)的Bi2MO6（M=Mo、W）以及Scheelite結(jié)構(gòu)的BiVO4、Bi2S3、BiYO3和BiOIO3等，這些化合物主要表現(xiàn)出層狀結(jié)構(gòu)并具有板狀形貌[21]。鹵氧化鉍（BiOX，X=Cl、Br、I）被證明是一類高效的無機(jī)半導(dǎo)體材料，如圖1-2所示，其以[Bi2O2]2+層與雙層鹵素原子交錯(cuò)排列形成石墨層結(jié)構(gòu)，而構(gòu)成的開放晶體結(jié)構(gòu)保證了內(nèi)部靜態(tài)電場的存在以及間接的光學(xué)躍遷，從而減少了激發(fā)電子和空穴的復(fù)合[22]。Aurivillius結(jié)構(gòu)的Bi2MO6（M=Mo、W）由于具有較低的溶解性，因而穩(wěn)定性較好。Bi2MO6的層狀結(jié)構(gòu)由[Bi2O2]2+層和W/MoO6八面體組成，構(gòu)成的層狀結(jié)構(gòu)導(dǎo)致Bi2MO6具有出色的物理和化學(xué)特性因而受到了特別的關(guān)注，并且材料的無毒性與可見光響應(yīng)更在光催化降解領(lǐng)域引起了巨大的研究興趣[23]。圖1-2（a）BiOX的晶胞，（b）BiOX的晶體結(jié)構(gòu)圖Figure1-2(a)Unitcell,(b)SupercellstructureofBiOX值得注意的是，光催化過程中單組分的光催化材料產(chǎn)生的部分光生電荷載流子遷移至材料的表面，大部分電荷載流子會直接在光催化劑表面或材料內(nèi)部與空穴相互結(jié)合，通過這種方式造成能量以熱和光的形式丟失，因此這些電荷不能進(jìn)一步參與光催化過程，從而抑制了光催化劑的效率[24]。光催化雖然是一種高效的過程，但它存在電荷載流子快速復(fù)合和低光吸收區(qū)等缺點(diǎn)，阻礙了其在實(shí)際領(lǐng)域
喜牧�。结�?礱鰨?哂幸熘式峁溝腂i2O3/Bi2MoO6納米復(fù)合材料在可見光照射下對羅丹明B（RhB）和2，4-二硝基酚（DNP）的降解比單一組分（Bi2O3或Bi2MoO6）具有更強(qiáng)的催化活性。如圖1-4，光催化性能的提高歸因于p型Bi2O3和n型Bi2MoO6的界面形成了p-n結(jié)，Bi2O3具有較窄的帶隙很容易被激發(fā)，并產(chǎn)生光生電子和空穴，Bi2O3導(dǎo)帶中的電子可以通過p-n結(jié)輕松遷移到的Bi2MoO6的導(dǎo)帶，而產(chǎn)生的空穴保留在Bi2O3的價(jià)帶。此外，Bi2O3/Bi2MoO6內(nèi)部存在的電場增加了光生電子和空穴的遷移，促進(jìn)了有機(jī)污染物的光催化降解與礦化效率[50]。圖1-4Bi2O3和Bi2MoO6能帶（左）和Bi2O3/Bi2MoO6復(fù)合材料中電荷分離示意圖（右）Figure1-4SchematicdiagramsfortheenergybandofBi2O3andBi2MoO6（theleft）andthechargeseparationinBi2O3/Bi2MoO6composites（theright）1.3二維MXene材料的研究現(xiàn)狀1.3.1二維MXene材料的概述隨著科學(xué)領(lǐng)域的不斷發(fā)展，二維（2D）材料憑借獨(dú)特的結(jié)構(gòu)與性能表現(xiàn)出越來越重要的地位，例如廣為人知的石墨烯、硅烯、過渡金屬硫化物及金屬氧化物等二維材料被賦予了前所未有的光學(xué)、電學(xué)、光學(xué)及化學(xué)性能。二維材料可以將電子束縛在超薄的區(qū)域，為材料賦予優(yōu)異的電子性能，材料平面存在的較強(qiáng)共價(jià)鍵讓材料表現(xiàn)出卓越的力學(xué)性能與光學(xué)性能[51]。不僅如此，二維材料還存在較大比表面積以及可調(diào)控的厚度，在各個(gè)領(lǐng)域表現(xiàn)誘人的前景并引領(lǐng)著跨學(xué)科領(lǐng)域的廣泛關(guān)注與研究熱點(diǎn)。在2011年，一種新型二維過渡金屬碳化物或氮化物（MXene）問世，這是由美國德雷克賽大學(xué)的Gogotsi教授團(tuán)隊(duì)將三元MAX相陶瓷（通式為Mn+1AXn，其中n=1-3，M為過渡金屬，如Ti、Nb、Ta、V、Mo等，A為IIIA或IVA族元素，如Al、Si、S、P等，X為C、N）經(jīng)過液相刻?
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