本文關(guān)鍵詞：貴金屬負載｛001｝晶面暴露二氧化鈦薄膜的制備及光催化活性，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：藥品及個人護理產(chǎn)品(PPCPs)在水環(huán)境中的出現(xiàn)和積累對生態(tài)系統(tǒng)和人體造成的潛在威脅,已經(jīng)成為人們關(guān)注的全球性環(huán)境問題。以二氧化鈦半為基礎(chǔ)的光催化技術(shù)具有反應(yīng)條件溫和、能耗低、能礦化污水中絕大多數(shù)有機物等突出優(yōu)點,在難降解有機物的處理中具有其他傳統(tǒng)水處理工藝所無法比擬的優(yōu)勢。本文采用水熱法優(yōu)化制備了{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜,在課題組前期研究的基礎(chǔ)上,重點考察了添加醇的種類和氫氟酸濃度兩個因素對{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜形貌的影響。發(fā)現(xiàn)添加異丙醇且氫氟酸濃度為0.03mol/L時制備的二氧化鈦薄膜更加穩(wěn)定且{001}晶面更加完整。采用低溫靜電自組裝法負載超細貴金屬顆粒于優(yōu)化條件下制備的{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜表面,考察了貴金屬種類、溶膠p H值、溶膠溫度、浸漬時間等因素對負載貴金屬的形貌、分散性及光催化降解水溶液中典型的PPCPs類污染物苯扎貝特活性的影響。結(jié)果表明:載鉑{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜具有更優(yōu)異的光催化活性,鉑溶膠的p H值為4,溫度為0℃時,鉑顆粒與二氧化鈦薄膜間的靜電吸附力及貴金屬顆粒間的靜電排斥力達到最優(yōu)。分散均勻的超細鉑納米顆粒的數(shù)量及粒徑均隨沉積時間的延長而增長。浸漬時間為5min時,制備的載鉑{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜光催化活性最高,VUV下12min可將10mg/L苯扎貝特降解至檢出限以下,一級反應(yīng)速率常數(shù)是未載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的2.03倍。以優(yōu)化條件下制備的載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜為進一步研究對象,考察了其對不同初始濃度苯扎貝特的光催化活性,制備可重復(fù)性和催化穩(wěn)定性。結(jié)果表明,對初始濃度為5mg/L和1mg/L的苯扎貝特溶液,載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜也表現(xiàn)出優(yōu)于未載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的VUV光催化活性,24min總有機碳的去除率均達到了70%,且表現(xiàn)出良好的制備可重復(fù)性和催化穩(wěn)定性。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS等手段對載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜進行了表征。XPS分析表明,在載鉑后的煅燒過程中,0價的鉑顆粒被部分氧化成二價的氧化性物種,VUV光催化反應(yīng)后,二價鉑氧化性物種的比例略有升高。部分二價鉑氧化性物種的存在,可使鉑顆粒成為電子的捕獲中心,強化光生電子和空穴的分離,從而有利于載鉑{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜光催化活性的提高。
【關(guān)鍵詞】：貴金屬負載 {001}晶面 二氧化鈦薄膜 光催化 PPCPs
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O614.411;TB383.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 引言10-19
• 1.1 半導(dǎo)體光催化技術(shù)10-12
• 1.1.1 半導(dǎo)體光催化降解反應(yīng)機理10-12
• 1.1.2 真空紫外光催化技術(shù)12
• 1.2 具有{001}晶面暴露的二氧化鈦光催化劑的結(jié)構(gòu)與合成12-14
• 1.2.1{001}晶面主導(dǎo)且具有較高暴露率的二氧化鈦的制備12-13
• 1.2.2 具有{001}晶面暴露的二氧化鈦水熱合成的形貌控制13
• 1.2.3 具有{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的合成13-14
• 1.3 二氧化鈦光催化劑的表面修飾14-16
• 1.3.1 強化半導(dǎo)體光催化劑光生電子-空穴分離的方法14
• 1.3.2 貴金屬納米顆粒修飾二氧化鈦的研究現(xiàn)狀14-16
• 1.4 環(huán)境中存在苯扎貝特的危害及降解研究現(xiàn)狀16-17
• 1.4.1 苯扎貝特對環(huán)境的影響及危害16
• 1.4.2 苯扎貝特的降解方法16-17
• 1.5 研究目的、意義及內(nèi)容17-19
• 1.5.1 研究目的17
• 1.5.2 研究意義17
• 1.5.3 研究的主要內(nèi)容及實驗工作量17-19
• 第二章 實驗方法19-24
• 2.1 主要原料和試劑19
• 2.2 催化劑制備19-20
• 2.2.1 水熱法合成具有{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜19-20
• 2.2.2 靜電自組裝法制備貴金屬沉積的{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜20
• 2.3 催化劑表征20-21
• 2.3.1 X射線衍射分析（XRD）20
• 2.3.2 拉曼光譜(Raman)20
• 2.3.3 X射線光電子能譜（XPS）20-21
• 2.3.4 掃描電子顯微鏡（SEM）21
• 2.3.5 透射電子顯微鏡（TEM）21
• 2.4 光催化降解反應(yīng)21-24
• 2.4.1 反應(yīng)裝置21-22
• 2.4.2 光催化實驗步驟22-23
• 2.4.3 光催化降解苯扎貝特效果分析23-24
• 第三章 {001}晶面暴露二氧化鈦薄膜的制備及形貌控制24-28
• 3.1 添加不同醇對水熱反應(yīng)合成{001}晶面暴露的二氧化鈦的影響24-25
• 3.2 氫氟酸濃度對水熱反應(yīng)合成{001}晶面暴露的二氧化鈦的影響25-26
• 3.3 本章小結(jié)26-28
• 第四章 貴金屬負載{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的制備與表征28-39
• 4.1 靜電自組裝法制備載鈀{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜28-30
• 4.1.1 載鈀{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的形貌28-29
• 4.1.2 載鈀{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜VUV下降解苯扎貝特光催化活性29-30
• 4.2 靜電自組裝法沉積鉑于{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜表面的條件控制30-34
• 4.2.1 溶膠pH值對鉑負載的影響30-31
• 4.2.2 溶膠溫度對鉑負載的影響31-32
• 4.2.3 催化劑浸漬時間對鉑沉積的影響32-34
• 4.3 催化劑的表征結(jié)果34-37
• 4.3.1 載鉑二氧化鈦催化劑的晶相34-35
• 4.3.2 載鉑二氧化鈦催化劑的形貌35-36
• 4.3.3 載鉑二氧化鈦催化劑表面各元素的化學(xué)態(tài)36-37
• 4.4 本章小結(jié)37-39
• 第五章 載鉑{001}晶面暴露二氧化鈦薄膜對苯扎貝特的光催化降解39-47
• 5.1 載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜VUV下降解苯扎貝特效果及動力學(xué)分析39-40
• 5.2 影響光催化降解苯扎貝特因素研究40-44
• 5.2.1 堿洗載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜對其光催化活性的影響40-41
• 5.2.2 不同光源對光催化降解純水中苯扎貝特的影響41-42
• 5.2.3 不同初始濃度苯扎貝特的光催化降解42-44
• 5.3 催化劑降解苯扎貝特過程中總有機碳分析44
• 5.4 載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜制備的可重復(fù)性及催化劑的穩(wěn)定性研究44-46
• 5.4.1 載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜制備的可重復(fù)性研究44-45
• 5.4.2 載鉑{001}晶面暴露的二氧化鈦薄膜的穩(wěn)定性研究45-46
• 5.5 本章小結(jié)46-47
• 第六章 結(jié)論與建議47-49
• 6.1 結(jié)論47-48
• 6.2 建議48-49
• 致謝49-50
• 參考文獻50-55
• 附錄55

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本文編號：295903