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固相合成磷鋁沸石分子篩及其應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-04-10 07:54

  本文關(guān)鍵詞:固相合成磷鋁沸石分子篩及其應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:目前,沸石分子篩(包括硅鋁分子篩和磷鋁分子篩)因其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)、大的比表面積、高的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性能以及出色的擇形能力,已被廣泛應(yīng)用在工業(yè)上。通常,這些分子篩是在使用大量溶劑(包括水、有機(jī)溶劑或者離子液體等)條件下合成的。然而使用大量溶劑會(huì)導(dǎo)致大量的清潔水資源,或者高成本的有機(jī)溶劑的消耗,并且在工業(yè)上排廢帶來(lái)的環(huán)境污染和溶劑揮發(fā)帶來(lái)的高壓安全隱患也是不可忽視的。雖然最近提出的離子熱合成分子篩可以有效地消除高壓?jiǎn)栴},但此方法仍需要溶劑的存在且應(yīng)用范圍比較小,只適用于磷鋁分子篩的合成。因此,在能源短缺、環(huán)境問(wèn)題突出的今天,開(kāi)發(fā)綠色、安全、廉價(jià)的新型分子篩合成路線則具有非常重要的意義。 針對(duì)上述問(wèn)題,我們課題組已成功找到了一種沸石分子篩合成的新方法—固相合成,該方法只需將原料進(jìn)行簡(jiǎn)單的混合研磨和晶化。通過(guò)此方法,我們組已經(jīng)成功制備了多種結(jié)構(gòu)類型的硅鋁分子篩,但此方法還未被應(yīng)用到磷酸鋁分子篩的合成。因此本文在此基礎(chǔ)上首次將該方法推廣到磷酸鋁沸石分子篩領(lǐng)域,成功合成出了CHA(SAPO-34、AEL(SAPO-11,APO-11,CoAPO-11和MnAPO-11)、AFI(SAPO-5和APO-5). GIS (SAPO-43)和SOD (SAPO-20)等結(jié)構(gòu)的分子篩。其中,SAPO-34是目前甲醇制烯烴的工業(yè)催化劑,而SAPO-11是柴油品質(zhì)提升(加氫脫臘)的工業(yè)催化劑。本論文主要討論了這兩種分子篩的固相合成。新合成路線的成功可以為這兩種催化劑的工業(yè)生產(chǎn)大大提高效率,減少污染,是典型的節(jié)能減排合成路線。
【關(guān)鍵詞】:磷酸鋁分子篩 固相合成 綠色路線 SAPO-34 SAPO-11
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2014
【分類號(hào)】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-9
  • 第一章 緒論9-31
  • 1.1 沸石分子篩概述9-12
  • 1.1.1 沸石分子篩的歷史及發(fā)展9-10
  • 1.1.2 沸石分子篩的結(jié)構(gòu)10-11
  • 1.1.3 沸石分子篩的合成機(jī)理簡(jiǎn)述11-12
  • 1.2 分子篩合成新路線的探索12-16
  • 1.2.1 水熱合成13
  • 1.2.2 溶劑熱合成13
  • 1.2.3 干凝膠轉(zhuǎn)換合成13-14
  • 1.2.4 微波水熱合成14
  • 1.2.5 離子熱合成14-16
  • 1.2.5.1 離子熱合成磷鋁分子篩15
  • 1.2.5.2 離子熱合成硅基分子篩15-16
  • 1.2.6 固相法合成16
  • 1.3 本論文選題的目的、意義及主要成果16-19
  • 1.3.1 論文選題的目的和意義16-17
  • 1.3.2 論文研究?jī)?nèi)容及成果17-19
  • 參考文獻(xiàn)19-31
  • 第二章 固相合成SAPO-34分子篩31-49
  • 2.1 引言31-32
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-33
  • 2.2.1 原料與試劑32
  • 2.2.2 測(cè)試儀器與條件32-33
  • 2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法33
  • 2.3 結(jié)果與討論33-42
  • 2.3.1 S-SAPO-34表征及討論33-40
  • 2.3.2 S-SAPO-34催化性能研究40-42
  • 2.4 本章小結(jié)42-43
  • 參考文獻(xiàn)43-49
  • 第三章 固相合成AEL結(jié)構(gòu)磷鋁分子篩49-70
  • 3.1 引言49-50
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分50-51
  • 3.2.1 原料與試劑50
  • 3.2.2 測(cè)試儀器與條件50-51
  • 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法51
  • 3.3 結(jié)果與討論51-63
  • 3.3.1 S-SAPO-11的表征及討論51-56
  • 3.3.2 S-APO-11和S-MAPO-11的表征及討論(M=Co,Mn)56-63
  • 3.3.2.1 X-射線粉末衍射分析(XRD)56-59
  • 3.3.2.2 掃描電鏡分析(SEM)59-60
  • 3.3.2.3 氮?dú)馕矫摳降葴鼐(N_2 sorption isotherms)60-62
  • 3.3.2.4 固體紫外62-63
  • 3.4 本章小結(jié)63-64
  • 參考文獻(xiàn)64-70
  • 第四章 固相合成AFI,GIS,SOD結(jié)構(gòu)磷鋁分子篩70-89
  • 4.1 引言70-71
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分71-73
  • 4.2.1 原料與試劑71
  • 4.2.2 測(cè)試儀器與條件71-72
  • 4.2.3 實(shí)驗(yàn)方法72-73
  • 4.3 結(jié)果與討論73-84
  • 4.3.1 S-SAPO-5的表征及討論73-80
  • 4.3.2 S-APO-5的表征及討論80-82
  • 4.3.3 S-SAPO-43的表征及討論82-83
  • 4.3.4 S-SAPO-20的表征及討論83-84
  • 4.4 本章小結(jié)84-85
  • 參考文獻(xiàn)85-89
  • 第五章 總結(jié)與展望89-91
  • 5.1 總結(jié)89-90
  • 5.2 展望90-91
  • 致謝91-93
  • 作者簡(jiǎn)歷93-94
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文94

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前7條

1 李宏愿,梁娟,劉子名,趙素琴,汪榮慧;硅磷酸鋁分子篩SAPO-11,SAPO-34和SAPO-20的合成[J];催化學(xué)報(bào);1988年01期

2 孫鐵,趙大慶,龐文琴,蔣大振;SAPO-5分子篩的結(jié)構(gòu)和性能[J];催化學(xué)報(bào);1992年05期

3 高大維,黃彥,孫鐵,楊胥微;正己烷在不同硅含量SAPO-5分子篩上的裂化反應(yīng)特征[J];催化學(xué)報(bào);1997年01期

4 趙東濱,寇元;室溫離子液體:合成、性質(zhì)及應(yīng)用[J];大學(xué)化學(xué);2002年01期

5 鄧鵬,聶聰,李全芝;SAPO-11中硅含量對(duì)長(zhǎng)鏈烷烴加氫異構(gòu)化反應(yīng)的影響[J];復(fù)旦學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2001年04期

6 孔黎明;劉曉勤;劉定華;;超聲對(duì)SAPO-34分子篩合成的影響[J];南京理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年04期

7 汪哲明,閻子峰;Si、Zr取代型APO-11分子篩的合成與表征[J];石油學(xué)報(bào)(石油加工);2001年05期


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本文編號(hào):296207

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