化石燃料的燃燒,產(chǎn)生大量二氧化硫、二氧化碳等酸性氣體,在大氣中形成酸雨或者造成溫室效應,不但危害環(huán)境,而且威脅人類健康。因此,發(fā)展高效節(jié)能環(huán)保的酸性氣體減排新技術(shù),從而控制和減少酸性氣體的排放,已成為全球關(guān)注的熱點問題。近年來,離子液體由于其蒸汽壓低、穩(wěn)定性高、不揮發(fā)性、可設計性強等特點,為酸性氣體的吸收提供了新的方法。與常規(guī)離子液體相比,酸性氣體在功能離子液體中具有很高的溶解度。因此怎樣設計功能化離子液體,使其能夠?qū)λ嵝詺怏w達到有效、節(jié)能、可逆吸收,是我們目前面臨重要的挑戰(zhàn)。作為國家自然科學基金(No.21403059)資助課題研究工作中一部分,本文從離子液體的結(jié)構(gòu)設計及其良好的應用性能出發(fā),主要針對二氧化硫(SO_2)等酸性氣體,應用計算機輔助方法、有限數(shù)目活性位點方法,設計及合成了幾類新型的功能化離子液體,并實際應用于SO_2氣體的吸收與分離工作中。主要研究內(nèi)容包括:(1)應用有限數(shù)目活性位點策略,設計合成出幾種含氟乙酰丙酮陰離子功能化離子液體。使用核磁共振波譜(NMR)和紅外光譜(FTIR)對離子液體的結(jié)構(gòu)和純度進行了表征;測定了含氟乙酰丙酮類離子液體的密度、粘度和穩(wěn)定性等物理性質(zhì),發(fā)現(xiàn)該系列離子液體具有較高的熱穩(wěn)定性,密度與溫度具有較好的線性關(guān)系,粘度與溫度符合Arrhenius公式。(2)通過將含氟乙酰丙酮類離子液體應用于SO_2氣體吸收,研究了溫度、分壓對離子液體SO_2吸收性能的影響。研究表明,含氟乙酰丙酮類功能化離子液體是通過一定數(shù)目的活性位點與SO_2進行多位點作用。與傳統(tǒng)的雙三氟甲磺酰亞胺陰離子([TFSI])相比,雖然含氟乙酰丙酮類陰離子的潛在位點(氧原子、氮原子)數(shù)目有所減少,但是這些位點的活性得到了增強,從而導致該類離子液體對SO_2氣體具有較高的吸附能力。(3)咪唑基陰離子對SO_2具有雙位點作用,并且這種作用受到咪唑陰離子上取代基的推拉電子效應的影響。我們設計與合成了幾類以取代咪唑為陰離子的功能化離子液體,通過取代基來調(diào)控離子液體的堿性和吸收焓,使離子液體對SO_2達到高效可逆吸收。同時,SO_2吸收量與離子液體的pK_a之間的關(guān)系,與通過DFT計算所得的吸收焓與離子液體的pK_a之間的關(guān)系基本一致。(4)應用計算機輔助策略,首先通過DFT計算得到不同取代咪唑基陰離子功能離子液體吸收兩個SO_2或者一個CO_2的吸收焓,二者相比,得到預測分離度S_p。測定了該系列離子液體對CO_2的吸收量。通過該系列離子液體的SO_2吸收量與CO_2吸收量之比,得到實驗計算分離度S。結(jié)果表明,實驗計算分離度S與離子液體的堿性之間的關(guān)系,和預測分離度S_p與離子液體的堿性之間的關(guān)系、行為基本一致。
【學位單位】：河南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O645.1
【部分圖文】：

常見組成離子液體的陽離子與陰離子結(jié)構(gòu)

圖 1-2 [TMG]L 吸收 SO2反應機理等[17]合成了三種胍基功能化離子液體，分別是[TMG][PhO]（四甲（四甲基胍三氟乙醇），[TMG][Im]（四甲基胍咪唑），研究了胍基

圖 1-3 [SCN]陰離子(a)及[C(CN)3]陰離子(b)與 SO2的作用機計合成了[Et2NEmim][Tf2N]（叔氨基甲基咪唑雙三Tetz] （叔氨基甲基咪唑四氮唑）離子液體，并且研
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本文編號：2893086