超分子化學(xué)是研究單體分子間通過非共價(jià)鍵相互作用而形成具有一定復(fù)雜結(jié)構(gòu)的有序分子聚集體的化學(xué)。通過調(diào)控構(gòu)筑基元的結(jié)構(gòu)、空間安排及連接這些組分單元的非共價(jià)鍵的性質(zhì),可以得到各種結(jié)構(gòu)和功能的超分子組裝體。近年來,具有平面四邊結(jié)構(gòu)和π不飽和性的鉑炔基配合物吸引了越來越多人的關(guān)注。作為超分子組裝體的一個(gè)重要構(gòu)筑基元,它不僅是優(yōu)秀的連接基元,還是個(gè)功能基團(tuán)并賦予材料迷人的光電磁特性。本文以鉑炔基作為構(gòu)筑基元,結(jié)合供受體作用、多重氫鍵作用、疏水作用等多種非共價(jià)鍵作用力構(gòu)筑結(jié)構(gòu)復(fù)雜和動(dòng)態(tài)可逆的超分子組裝體。在第一部分,通過引入分子間的N-H---N氫鍵的策略我們得到一種新型的鉑(Ⅱ)炔基三聯(lián)吡啶分子鑷子/客體識(shí)別體系,其絡(luò)合強(qiáng)度顯著提高。我們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)即使在另一種氫鍵基元(脲基嘧啶酮,Upy)的存在下,這種氫鍵增強(qiáng)的鑷合體系依然存在。將這兩種正交的非共價(jià)識(shí)別基元整合在同一體系,我們成功的構(gòu)筑了具有環(huán)境響應(yīng)性的正交超分子聚合物。這種超分子聚合物通過微乳液法可以制得形狀規(guī)則尺寸均一的納米微球。這項(xiàng)工作對于設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)復(fù)雜且大尺度有序的超分子組裝體具有重要的意義。在第二部分,我們設(shè)計(jì)并合成了一種基于氟化硼二吡咯(BODIPY)的鉑(Ⅱ)炔基兩親分子。引入的鉑炔基可以保持BODIPY骨架的剛性和平面性,并且增加BODIPY體系的共軛面積,使其熒光發(fā)射峰紅移至近紅外區(qū)。在分子兩端修飾的PEG550提高了它的水溶性以進(jìn)一步應(yīng)用到生物體系。動(dòng)態(tài)光散射實(shí)驗(yàn)(DLS)證明了該兩親分子在水中可以形成組裝體。接著利用單線態(tài)氧捕獲劑DPBF和1-萘酚證明了該兩親分子在不同溶劑中具有產(chǎn)生單線態(tài)氧的能力。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O641.3
【部分圖文】：

?第三章ＢＯＤＩＰＹ功能化的柏（ＩＩ）炔基兩親分子的自組裝行為及應(yīng)用???我們進(jìn)一步探究了分子１在氯仿中產(chǎn)生單線態(tài)氧的能力。１－萘酚可以和單線??態(tài)氧發(fā)生反應(yīng)生成１，４－萘醌，因此我們通過１ＨＮＭＲ實(shí)驗(yàn)檢測特征質(zhì)子峰的含量??來定量的計(jì)算反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率，從而判斷分子１在氯仿中產(chǎn)生單線態(tài)氧的能力。如??Ｆｉｇｕｒｅ?３．５所示，隨著紫外光照時(shí)間的不斷提高，１－萘酚上氏的數(shù)目逐漸減少，??在１２０分鐘后幾乎完全消失。而１，４－萘醌上Ｈａ的數(shù)目逐漸增多，在１２０分鐘后??趨于穩(wěn)定，這表明此時(shí)１－萘酚已經(jīng)完全轉(zhuǎn)化為１，４－萘醌。由Ｈａ的數(shù)目計(jì)算得到??的轉(zhuǎn)化率變化趨勢圖。（ｎｇｕｒｅ３．６）??
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本文編號(hào)：2891323