多孔材料因其本身具備較大的比表面積以及有序的孔結(jié)構(gòu),近年來逐漸成為傳感領(lǐng)域研究的焦點(diǎn)。本論文中,我們通過不同的方式制備了多孔材料,并將其應(yīng)用于抗污染生物傳感器的構(gòu)建,實現(xiàn)了對疾病標(biāo)志物的定量檢測。多孔結(jié)構(gòu)提供的較大的比表面積,有利于提高生物傳感器的靈敏度,以及生物識別分子的固定。同時將其與具有優(yōu)異抗污染性能的功能材料相結(jié)合,構(gòu)建了高靈敏、抗污染的生物傳感器,實現(xiàn)了復(fù)雜樣品中目標(biāo)物的準(zhǔn)確檢測。本論文的主要研究內(nèi)容概括如下:(1)基于制備的多孔金材料,構(gòu)建了可以特異性識別免疫球蛋白E(IgE)的高靈敏、抗污染電化學(xué)傳感器。首先利用硬模板法電化學(xué)沉積制備出多孔納米金,進(jìn)而通過在多孔納米金基底上自組裝修飾適配體和多肽的方式,構(gòu)建了具有高靈敏度的抗污染生物傳感器。具備很大比表面積的納米多孔金,為適配體和多肽的組裝提供了大量的結(jié)合位點(diǎn),極大地提高了傳感器檢測靈敏度。該傳感器對目標(biāo)物IgE檢測的線性范圍為0.1-10.0 pg/m L,檢測限為42 fg/m L。由于多肽的存在,所構(gòu)建的生物傳感界面具備很好的防止非特異性吸附的性能,成功實現(xiàn)了復(fù)雜生物樣品中IgE的準(zhǔn)確檢測,展現(xiàn)出很好的臨床應(yīng)用前景。(2)構(gòu)建了基于多孔導(dǎo)電聚合物固定多肽和適配體的抗污染生物傳感器。采用硬模板法和電沉積方法合成了多孔的聚乙二醇衍生物(PEG)摻雜的PEDOT修飾電極,結(jié)合適配體的特異性、多孔材料的高比表面積和多肽的抗非特異性吸附性能,實現(xiàn)了免疫球蛋白E的高靈敏電化學(xué)檢測。基于納米多孔結(jié)構(gòu)和抗污染多肽的共同作用,構(gòu)建的電化學(xué)生物傳感器可以在20%胎牛血清(FBS)溶液中實現(xiàn)目標(biāo)物的準(zhǔn)確檢測。這一思路為抗污染電化學(xué)生物傳感器件的構(gòu)建提供了簡便可行的方法。(3)利用金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料多孔且孔徑可調(diào)的特性,探索了MOFs材料在傳感領(lǐng)域中的應(yīng)用。采用電化學(xué)沉積的方式,在電極表面一步合成了修飾的Cu-MOFs材料。將Cu-MOFs材料和PEDOT相結(jié)合,探討了其對亞硝酸根的電化學(xué)催化傳感性能;進(jìn)一步將MOFs材料與金納米顆粒相結(jié)合,并將巰基修飾的生物分子固定到修飾電極表面,構(gòu)建了檢測免疫球蛋白G(IgG)的特異性抗污染生物傳感器。該傳感器具有較高的靈敏度,采用差分脈沖伏安法(DPV)對目標(biāo)物進(jìn)行測定,得到的目標(biāo)物檢測范圍為0.01-10μg/mL,檢測限為3.0 ng/m L。
【學(xué)位單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O657.1
【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 多孔材料
        1.1.1 多孔材料概述
        1.1.2 模板法合成多孔材料
            1.1.2.1 金屬多孔材料
            1.1.2.2 導(dǎo)電聚合物多孔材料
        1.1.3 多孔金屬有機(jī)骨架材料
    1.2 導(dǎo)電聚合物
        1.2.1 導(dǎo)電聚合物概述
        1.2.2 導(dǎo)電聚合物的應(yīng)用
        1.2.3 聚3,4-乙烯二氧噻吩
    1.3 抗污染材料
        1.3.1 抗污染材料簡介
        1.3.2 聚乙二醇及其衍生物
        1.3.3 兩性離子聚合物
        1.3.4 多肽抗污染材料
        1.3.5 抗污染界面的構(gòu)建
    1.4 疾病標(biāo)志物
        1.4.1 疾病標(biāo)志物簡介
        1.4.2 人類免疫球蛋白
    1.5 電化學(xué)生化分析檢測技術(shù)
        1.5.1 電化學(xué)生物傳感器
        1.5.2 電化學(xué)生物傳感器的制備
        1.5.3 電化學(xué)生物傳感器的應(yīng)用
    1.6 本研究的工作構(gòu)想
第二章 基于多孔金修飾多肽和適配體的電化學(xué)抗污染生物傳感器檢測血清中免疫球蛋白E
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗儀器
        2.2.2 實驗試劑
        2.2.3 溶液的配制
        2.2.4 玻碳電極的處理
        2.2.5 多孔金修飾電極的制備
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 傳感器制備過程的表征
        2.3.2 傳感界面的抗污染性能探究
        2.3.3 生物傳感器的傳感性能
    2.4 結(jié)論
第三章 基于多孔導(dǎo)電聚合物材料的抗污染適配體生物傳感器的構(gòu)建及其檢測應(yīng)用
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 實驗儀器
        3.2.3 傳感器的構(gòu)建
        3.2.4 對生物傳感器非特異性吸附蛋白質(zhì)性能的檢驗
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 不同修飾階段的電極掃描電鏡表征
        3.3.2 不同修飾階段的電極水接觸角表征
        3.3.3 電化學(xué)表征傳感器的構(gòu)建進(jìn)程
        3.3.4 不同種修飾電極抵抗非特異性吸附的能力
        3.3.5 實驗條件的優(yōu)化
        3.3.6 IgE檢測的電化學(xué)響應(yīng)
        3.3.7 傳感器的選擇性
    3.4 結(jié)論
第四章 基于金屬有機(jī)骨架材料的高性能抗污染電化學(xué)傳感器的構(gòu)建及其檢測應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 儀器與試劑
        4.2.2 溶液的配制
        4.2.3 CuMOFs的合成以及電沉積
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 銅-金屬有機(jī)骨架修飾電極的掃描電鏡表征
        4.3.2 修飾電極的電化學(xué)表征
        4.3.3 修飾電極的催化性能表征
        4.3.4 修飾電極對亞硝酸鹽的定量測定
        4.3.5 修飾界面的掃描電鏡表征
        4.3.6 金納米顆粒/金屬有機(jī)骨架修飾電極過程的電化學(xué)表征
        4.3.7 傳感器的抗污染性能研究
        4.3.8 傳感器的信號響應(yīng)性能研究
    4.4 結(jié)論
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號：2875305