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新型雜多酸離子液體催化生物質(zhì)基糠醇醇解制備乙酰丙酸酯的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-10-24 20:57
   目前,石油資源枯竭嚴(yán)重加速,按照2013年的開(kāi)采水平預(yù)測(cè),地球上已探明的石油儲(chǔ)備僅夠人類(lèi)再開(kāi)采40余年,尋找可以替代石油資源的可再生能源,改變能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)迫在眉睫。在所有新型能源中,生物質(zhì)能是惟一的含碳能源,在制備燃料和化學(xué)品方面具有不可替代的地位。作為自然界最豐富的生物質(zhì)資源,近些年來(lái)木質(zhì)纖維素成為了研究人員關(guān)注的焦點(diǎn)。目前,對(duì)于木質(zhì)纖維素的高效轉(zhuǎn)化研究已經(jīng)取得了很大進(jìn)展,由木質(zhì)纖維素通過(guò)化學(xué)降解直接生產(chǎn)糠醛(FF)、5-羥甲基糠醛(HMF)、糠醇、乙酰丙酸(LA)、乳酸等一系列生物質(zhì)平臺(tái)分子均已成功實(shí)現(xiàn)。其中利用農(nóng)作物廢棄物生產(chǎn)糠醛在上世紀(jì)30年代就已達(dá)到了工業(yè)化規(guī)模,資料顯示我國(guó)是世界最大的糠醛生產(chǎn)國(guó)及出口國(guó),擁有豐富的糠醛資源。在糠醛的諸多下游衍生物中,乙酰丙酸酯及γ-戊內(nèi)酯(γ-GVL)是非常具有競(jìng)爭(zhēng)力的兩種化學(xué)品,其具有低毒性,高沸點(diǎn),高附加值及較高的商業(yè)價(jià)值等優(yōu)點(diǎn)。本著可持續(xù)發(fā)展及綠色化學(xué)理念,我們的研究圍繞糠醇到乙酰丙酸酯的轉(zhuǎn)化進(jìn)行,我們合成幾種高電荷密度陰離子的雜多酸及雜多酸離子液體,實(shí)現(xiàn)了糠醇到乙酰丙酸丁酯的高效轉(zhuǎn)化,同時(shí)通過(guò)對(duì)哈密特酸度函數(shù)的研究,總結(jié)出了催化劑結(jié)構(gòu)及哈密特酸度對(duì)催化劑催化性能的影響規(guī)律。未來(lái)的實(shí)驗(yàn)中,我們將進(jìn)一步研究乙酰丙酸酯、糠醇及糠醛到γ-戊內(nèi)酯的轉(zhuǎn)化過(guò)程。在第一章中,我們介紹了生物質(zhì)的分類(lèi)及近年來(lái)的發(fā)展,詳細(xì)綜述了國(guó)內(nèi)外半纖維素的轉(zhuǎn)化,及重要平臺(tái)產(chǎn)物乙酰丙酸酯、γ-戊內(nèi)酯的制備,應(yīng)用及其下游產(chǎn)品。在第二章中,綜述了固體酸催化糠醇醇解到乙酰丙酸酯的過(guò)程。我們合成了具有高電荷密度的雜多酸及雜多酸離子液體,利用該催化劑,我們實(shí)現(xiàn)了94%的乙酰丙酸丁酯產(chǎn)率,同時(shí)我們測(cè)試了幾種雜多酸及雜多酸離子液體的哈密特酸度,揭示了其催化效果與哈密特酸度之間的關(guān)系。接下來(lái)我們總結(jié)了研究進(jìn)展,同時(shí)對(duì)乙酰丙酸酯的進(jìn)一步轉(zhuǎn)化進(jìn)行了展望。綜上所述,本文以生物質(zhì)平臺(tái)產(chǎn)物糠醇的轉(zhuǎn)化為研究核心,實(shí)現(xiàn)了糠醇(FA)到乙酰丙酸酯的高效轉(zhuǎn)化。
【學(xué)位單位】:吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類(lèi)】:O643.36;TQ225.24
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 生物質(zhì)概述
        1.1.1 生物質(zhì)的利用
        1.1.2 非食用性生物質(zhì)
    1.2 半纖維素的利用
        1.2.1 由半纖維素生產(chǎn)糠醛
        1.2.2 糠醛的利用
    1.3 乙酰丙酸酯類(lèi)的合成與應(yīng)用
        1.3.1 乙酰丙酸酯的合成
        1.3.2 乙酰丙酸酯的應(yīng)用
    1.4 由糠醇合成乙酰丙酸酯的展望
第二章 Keggin型雜多酸及雜多酸離子液體催化糠醇醇解制備乙酰丙酸酯
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.2.2 催化劑的合成
        2.2.3 催化劑的表征
        2.2.4 催化測(cè)試
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 催化反應(yīng)
        2.3.3 溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        2.3.4 加入水量對(duì)反應(yīng)的影響
        2.3.5 底物濃度對(duì)反應(yīng)的影響
        2.3.6 催化劑用量對(duì)反應(yīng)的影響
        2.3.7 更換醇源實(shí)驗(yàn)
        2.3.8 最佳反應(yīng)條件下糠醇醇解的催化性能測(cè)試
    2.4 催化劑回收利用
    2.5 催化劑結(jié)構(gòu)、酸度對(duì)催化效果的影響
    2.6 本章小結(jié)
    2.7 未來(lái)展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介及在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果
致謝

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本文編號(hào):2854970

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