隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)的快速發(fā)展,由固定源、移動(dòng)源排放的氮氧化物(NOx)等污染物引起的環(huán)境污染問(wèn)題越來(lái)越嚴(yán)重。近年來(lái)有關(guān)氮氧化物的處理方法和技術(shù)越來(lái)越受到人們重視。目前,關(guān)于汽車尾氣中NOx的處理,使用最多的方法還是NH_3選擇性催化還原(NH_3-Selective Catalytic Reduction,NH_3-SCR),而催化劑是SCR技術(shù)研究的重點(diǎn)領(lǐng)域之一,研究、開發(fā)新的SCR催化劑具有廣闊的應(yīng)用前景。本文采用浸漬法和化學(xué)鍍法分別制備了單金屬Cu和單金屬Co改性的SAPO-34分子篩催化劑,比較這兩種方法制備的改性催化劑催化性能,采用SEM、BET、XRD等手段對(duì)制得的催化劑進(jìn)行了表征。本文還采用浸漬法制備了雙金屬Cu-Co和多金屬改性的SAPO-34分子篩催化劑,比較了單金屬、雙金屬以及多金屬改性的催化劑的區(qū)別與聯(lián)系。在400℃溫度下,采用丙烯氣體對(duì)SAPO-34分子篩催化劑進(jìn)行中毒測(cè)試,觀察其在HC氣體中度的情況下的催化性能,并對(duì)其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行分析。主要結(jié)果如下:(1)通過(guò)浸漬法和化學(xué)鍍法分別制備單金屬Cu和單金屬Co改性SAPO-34分子篩催化劑,通過(guò)性能測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn),浸漬法制備的金屬改性催化劑的催化活性比化學(xué)鍍法制備的金屬改性催化劑穩(wěn)定。而浸漬法制備的Cu改性的SAPO-34分子篩催化劑比Co改性的SAPO-34分子篩催化劑在NO轉(zhuǎn)化效率高于80%時(shí)具有更寬的溫度區(qū)間。通過(guò)對(duì)催化劑的SEM表征發(fā)現(xiàn),化學(xué)鍍法制備的改性催化劑表面的白色顆粒物呈現(xiàn)不規(guī)則形狀,而且量比浸漬法制備的催化劑多,因?yàn)榛瘜W(xué)鍍法制備的催化劑不如浸漬法制備的催化劑催化性能穩(wěn)定,所以這些白色顆粒物可能在催化過(guò)程中起到阻礙作用。通過(guò)對(duì)催化劑的BET發(fā)現(xiàn),化學(xué)鍍法制備的催化劑比浸漬法制備的催化劑的比表面積和微孔體積都小,可能是化學(xué)鍍法在鍍金屬在催化劑的過(guò)程中,發(fā)生了反應(yīng),生成的物質(zhì)堵塞了催化劑的微孔體積。(2)Cu-Co雙金屬改性的SAPO-34分子篩催化劑在SCR催化系統(tǒng)中,催化活性結(jié)果表明:Cu改性分子篩催化劑摻雜Co后,Cu與Co的比例不同時(shí),催化劑的性能有很大的區(qū)別,其中Cu:Co=3:1改性的分子篩催化劑的催化性能是雙金屬改性中較好的。(3)在雙金屬(Cu:Co=3:1)中再加入第三種金屬后,觀察多金屬改性的催化劑的溫度窗口,發(fā)現(xiàn)添加不同的第三種金屬得出的催化劑催化性能有很大區(qū)別。在此實(shí)驗(yàn)中確定了Cu-Co-M改性分子篩催化劑中M為Fe,此種多金屬改性的催化劑比其他多金屬改性的催化劑催化性能更為理想;(4)通過(guò)分析比較單金屬、雙金屬、多金屬改性的SAPO-34分子篩催化劑的BET、XRD、TPD等表征結(jié)果,發(fā)現(xiàn)每增加一個(gè)金屬改性SAPO-34分子篩催化劑,催化劑的比表面積就會(huì)下降,酸性位的強(qiáng)度和濃度也有所下降;比表面積、酸性位以及結(jié)晶程度均會(huì)對(duì)金屬改性SAPO-34分子篩催化劑的催化活性產(chǎn)生影響。(5)400℃丙烯中毒后金屬改性SAPO-34分子篩催化劑NO轉(zhuǎn)化效率下降20%左右。經(jīng)過(guò)SEM、TPD、BET等表征手段可以分析丙烯氣體對(duì)金屬改性SAPO-34分子篩催化劑的中毒影響機(jī)理,可能是丙烯氣體參與到催化反應(yīng)中,生成了覆蓋催化劑活性位點(diǎn)的產(chǎn)物,使得比表面積下降,從而導(dǎo)致催化劑NO轉(zhuǎn)化效率降低。
【學(xué)位單位】：安慶師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.32
【部分圖文】：

海洋污染以及由可吸入顆粒物和氮氧化物等氣體組成的霧霾問(wèn)題等是全世界圍內(nèi)環(huán)境問(wèn)題的主要表現(xiàn)。在我國(guó)，隨著霧霾等惡劣天氣的影響，大氣污染的問(wèn)題已經(jīng)走入人們視野，為主要環(huán)境問(wèn)題之一。在“十一五”期間,電力行業(yè)是我國(guó)大氣污染物的主要點(diǎn)的減排的排放源，在“十二五”期間，將氮氧化物排放量作為一項(xiàng)考核指標(biāo)，氣污染物減排重點(diǎn)為鋼鐵廠、火電廠、水泥廠和機(jī)動(dòng)車，簡(jiǎn)稱“三廠一車”，氨氮減排方面加入了農(nóng)業(yè)污染源。圖 1-1 所示，給出了 2008-2015 年我國(guó)氮化物的排放總量變化情況[1]。從圖可以看出，在 2011 年以前， NOx 的總排放呈現(xiàn)增加趨勢(shì)，而在 2011 年以后， NOx 排放量有逐年減少的趨勢(shì)，這個(gè)結(jié)表明國(guó)家關(guān)于氮氧化物的減排政策起到一定效果，但由于總量還是很大，所以需進(jìn)一步努力。圖 1-2 機(jī)動(dòng)車 NOx 排放量以及圖 1-3 機(jī)動(dòng)車 NOx 排放量占總放量的比重可以看出，雖然因?yàn)闇p排政策，2011 年以后的總 NOx 排放量有所少，但是機(jī)動(dòng)車的 NOx 排放量卻在逐年增加。所以關(guān)于機(jī)動(dòng)車尾氣中氮氧化排放的治理刻不容緩。圖 1-2 中 2011 年機(jī)動(dòng)車排放的 NOx 比 2010 年多出很，可能是統(tǒng)計(jì)方法的不一樣，但是并不影響他的整體增加的趨勢(shì)。

圖1-2 2008年-2015年全國(guó)機(jī)動(dòng)車氮氧化物排放量Figure 1-2 National Motor Vehicle NOx Releases 2008-2015氮氧化物（ NOx）是大氣中的有害物質(zhì)，也是形成霧霾的重要成分，所以是當(dāng)前中國(guó)的主要大氣污染物之一，而氮氧化物（NOx）的污染問(wèn)題是一個(gè)全規(guī)模的污染問(wèn)題，能夠?qū)Φ厍虼髿猸h(huán)境造成破壞，急需對(duì)其進(jìn)行治理。它不僅引發(fā)溫室效應(yīng)[2]，而且會(huì)與臭氧層中的臭氧發(fā)生反應(yīng)，最后破壞臭氧層[3]， 還在大氣層中發(fā)生反應(yīng)生成硝酸，產(chǎn)生酸雨[4]，這些問(wèn)題造成的危害主要表現(xiàn)[5,6]：（1）影響人類的身體健康[7-9]：常見的 NOx 主要包括 NO 和 NO2。NO 是無(wú)色有毒氣體，人體吸入過(guò)量的氧化氮，能使妨礙人體神經(jīng)中樞系統(tǒng)；NO2是有強(qiáng)烈刺激性氣味的褐色氣體，對(duì)人體造成很大損害[10]。（2）使氣候變化和破壞臭氧層：氮氧化物會(huì)和臭氧發(fā)生反應(yīng)，對(duì)平流層中的臭氧層造成破壞，使臭氧層隔離外光輻射的作用喪失，對(duì)臭氧層帶來(lái)很大的危害[11]。全球氣溫變暖和臭氧層

圖 1-3 2008 年-2015 年機(jī)動(dòng)車氮氧化物排放量占氮氧化物排放總量比重Figure 1-3 Nitrogen Oxides Emissions of Motor Vehicles in 2008-2015在固定源方面： 我國(guó)電廠多為燃煤電廠，我國(guó)能源結(jié)構(gòu)是以燃煤為主，目國(guó)內(nèi)大多數(shù)的 NOx 是由煤燃燒所形成的，這會(huì)對(duì)我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量造成嚴(yán)重響，在我國(guó)的能源消費(fèi)中，煤炭占 70%左右，其中氮氧化物排放的 67%、二化硫排放量的 90%左右，這些都來(lái)自于燃煤方式[21]。所以在我國(guó)火力發(fā)電是氧化物排放的一大來(lái)源，因此，對(duì)火電廠的 NOx 排放控制力度加大已經(jīng)刻不緩。在移動(dòng)源方面：《2017 中國(guó)機(jī)動(dòng)車環(huán)境管理年報(bào)》（以下簡(jiǎn)稱“年報(bào)”）顯示，016 年，機(jī)動(dòng)車排放的 NOx 為 577.8 萬(wàn)噸，CO 為 3419.3 萬(wàn)噸，HC 為 422.0 萬(wàn)，PM 為 53.4 萬(wàn)噸。其中，按燃料來(lái)分，全國(guó)柴油車排放的 NOx 接近汽車排總量的 70%[20]。如果不加以控制，我國(guó)大氣環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展會(huì)面對(duì)巨大的脅。隨著社會(huì)的發(fā)展和人們生活需求的增加，機(jī)動(dòng)車已逐漸走入人們的視角，高人們的生活水平， 滿足了人們對(duì)于交通的需求，極大地縮短了在交通上花

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2826678