金屬-有機(jī)框架結(jié)構(gòu)(Metal-organic Frameworks,MOFs)是由有機(jī)配體和金屬離子或團(tuán)簇通過(guò)配位鍵自組裝形成的具有分子內(nèi)孔隙的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料。相比于其他無(wú)機(jī)材料,MOFs其自身具有相對(duì)較大的比表面積與孔隙率,同時(shí)其有機(jī)框架還具有可修飾性與的特點(diǎn)。由于MOFs晶體可調(diào)控性與可功能化的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn),因此,作為熱點(diǎn)研究的MOFs在氣體吸附分離、異相催化、分子識(shí)別檢測(cè)、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。據(jù)我們了解,離子液體在氣體吸附性能與選擇性性能方面都有突出的表現(xiàn),具有十分關(guān)鍵的研究意義。將離子液體功能化基團(tuán)修飾在具有較大的比表面積與孔隙率的納米材料MOFs上,對(duì)二者的功能進(jìn)行富集,即可實(shí)現(xiàn)兼具載體與離子液體多功能的納米材料MOFs。再利用高分子材料將多功能的粉末狀納米材料MOFs交聯(lián)、集中、器件化,從而可以得到集高分子材料性能、離子液體性能與納米材料MOFs性能與于一身的多功能材料,也為MOFs實(shí)現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用,工業(yè)化,提供了良好的應(yīng)用前景。I.利用合成的含有咪唑摀鹽的配體與金屬離子鋯自組裝合成了Ui O-67同構(gòu)的MOFs:Ui O-67-IL,在此基礎(chǔ)上,研究了Ui O-67-IL在273K與298K下對(duì)不同氣體(二氧化碳、氮?dú)狻⒓淄?吸附作用,Ui O-67-IL對(duì)二氧化碳具有相對(duì)較高的吸附能力與選擇性,于是將其用作二氧化碳的固定劑的同時(shí),在相對(duì)溫和的條件下,將Ui O-67-IL作為非均相催化劑催化二氧化碳與環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng),實(shí)現(xiàn)對(duì)此反應(yīng)的高效催化與催化劑的循環(huán)利用,完成了將兩者功能的富集與應(yīng)用。II.在之前的研究基礎(chǔ)上,利用合成的含有羥乙基咪唑鹽的配體與金屬鋯離子通過(guò)自組裝合成了Ui O-66同構(gòu)的MOFs:Ui O-66-IL-Br。在此基礎(chǔ)上,將Ui O-66-IL-Br進(jìn)行離子交換得到不同陰離子的Ui O-66同構(gòu)的Ui O-66-IL-Cl O4,分別對(duì)其在對(duì)二氧化碳的吸附能力與選擇性進(jìn)行了深入研究,Ui O-66-IL-Cl O4對(duì)二氧化碳的吸附能力與選擇性遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于其他三種。同時(shí),為了解決納米顆粒難以成型,器件化的缺點(diǎn),將Ui O-66型納米粒子(NPs)和端異氰酸酯封端的聚氨酯低聚物進(jìn)行后合成聚合,成功構(gòu)建了雙功能穩(wěn)固的化學(xué)交聯(lián)的NMOF膜,此化學(xué)交聯(lián)的NMOF膜,依然保留了Ui O-66-IL-Cl O4對(duì)二氧化碳所特有的吸附能力與選擇性,同時(shí),可以作為器件化的二氧化碳的固定劑與異相催化劑實(shí)現(xiàn)二氧化碳與環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)的高效催化。研究表明,通過(guò)前合成具有功能化的有機(jī)配體,將功能基團(tuán)引入到MOFs框架中去,可以實(shí)現(xiàn)兩者功能化富集,同時(shí),利用高分子材料可以將納米顆粒MOFs集成化,器件化真正實(shí)現(xiàn)功能化納米顆粒MOFs在異相催化、氣體分離、檢測(cè)識(shí)別、生物醫(yī)學(xué)等方面的應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：山東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O641.4
【部分圖文】：

UiO-66(Zr) Xn的二氧化碳吸附焓

咪唑二羧酸配體的配位方式

圖 4 化合物 1 的 5D0→7F2 躍遷的光致發(fā)光強(qiáng)度,分散在不同的溶劑中nm 激發(fā).（b）化合物 2 分散在不同溶劑中的 5D4→7F5 躍遷強(qiáng)度，在 3發(fā)能化 MOFs 在晶體的設(shè)計(jì)方面研究2008 年，Yaghi 等[36]利用咪唑-2-甲醛與四水硝酸鋅通過(guò)溶劑熱的方式合的金屬有機(jī)框架:ZIF-90，并且將 ZIF-90 與硼氫化鈉在甲醇中還原配體醛上的醛基，得到了富含羥基的另一種新型金屬有機(jī)框架 ZIF-91；將 Z基乙醇在甲醇中與配體咪唑-2-甲醛上的醛基反應(yīng)形成亞胺鍵后得到了鍵的的又一種新型金屬有機(jī)框架 ZIF-92。分別對(duì)這三種晶體進(jìn)行了結(jié)構(gòu)與性能方面的研究，通過(guò)粉末衍射測(cè)試，91 與 ZIF-92 通過(guò)化學(xué)反應(yīng)后，依舊保持著與 ZIF-90 一樣完好的多面體；利用比表面積測(cè)試儀測(cè)試，發(fā)現(xiàn)由于 ZIF-91 與 ZIF-92 在 ZIF-90 框架

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本文編號(hào)：2824040