在電化學(xué)分析領(lǐng)域,具有高靈敏度、高重現(xiàn)性、高穩(wěn)定性的電化學(xué)傳感器是不斷追求的目標(biāo),而電極材料的制備和電極結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)是構(gòu)筑優(yōu)異電化學(xué)傳感器的基礎(chǔ)。特定的檢測(cè)對(duì)象需要具有特定功能的電極材料和電極結(jié)構(gòu)的電化學(xué)傳感器才能滿足要求。本文針對(duì)在線分析人體體液中神經(jīng)遞質(zhì)如尿液或血液中的羥基吲哚乙酸(HIAA)和多巴胺(DA)所面臨的基質(zhì)復(fù)雜、干擾嚴(yán)重的問(wèn)題,以及在線監(jiān)測(cè)水環(huán)境重金屬污染時(shí)同步大通量檢測(cè)多種重金屬離子的需求,以玻碳、石墨氈、碳納米管、石墨烯等不同碳材料為基體構(gòu)筑了具有不同功能的電化學(xué)傳感器,探究了電極結(jié)構(gòu)與其電化學(xué)分析性能之間的關(guān)系。具體內(nèi)容如下:1、增強(qiáng)表面吸附性能的玻碳電極(GCE)制備及其對(duì)HIAA的分析應(yīng)用。電化學(xué)分析HIAA靈敏度不高的原因之一在于HIAA與普通電極界面的作用力較弱,表現(xiàn)出不可逆氧化行為。本文通過(guò)在酸性介質(zhì)中的電化學(xué)氧化法在玻碳電極表面引入羥基與羧基等含氧基團(tuán),HIAA在處理后的氧化玻碳電極(OGCE)表面的電化學(xué)行為及動(dòng)力學(xué)研究表明,HIAA及其氧化中間產(chǎn)物與電極表面之間的氫鍵作用增強(qiáng)了表面吸附作用,減弱了電極反應(yīng)的不可逆性。氧化峰電流在1.52-58.6 μmol/L HIAA濃度范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好線性關(guān)系,檢測(cè)限為0.917μmol/L,重現(xiàn)RSD僅為1.34%,在超過(guò)500倍的高倍數(shù)無(wú)機(jī)鹽、尿素以及葡萄糖的存在下檢測(cè)不受干擾。2、具備大比表面積和增強(qiáng)表面吸附性能的石墨氈電極(GFE)的制備及其對(duì)HIAA的分析應(yīng)用。本文使用大比表面積與高孔隙率的GFE作為基體電極進(jìn)一步提高電化學(xué)檢測(cè)HIAA的響應(yīng)靈敏度。通過(guò)濃酸化學(xué)氧化法在GFE表面引入羥基與羧基以提高GFE表面親水性并增強(qiáng)表面吸附性能,進(jìn)一步改善HIAA的電化學(xué)反應(yīng)可逆性。目標(biāo)GFE對(duì)于H1AA的定量分析LOD比OGCE降低了約10倍,在0.35-26.5 μmol/L范圍內(nèi)線性良好。3、具備選擇性吸附性能的碳納米管(CNTs)修飾電極的制備及對(duì)DA的分析應(yīng)用。本文基于在偏酸性介質(zhì)中DA帶正電而共存干擾物抗壞血酸(AA)和尿酸(UA)帶負(fù)電的事實(shí),提出構(gòu)筑表面帶負(fù)電的電極以實(shí)現(xiàn)特異性吸附DA。通過(guò)一步電化學(xué)聚合法制備了表面負(fù)電性的SDPAS/PPy/CNTs修飾金電極,電化學(xué)研究結(jié)果表明在pH=6.0的介質(zhì)中,修飾電極對(duì)溶液中呈酸根離子形式存在的AA和UA起到排斥作用而對(duì)以分子形式存在的三種物質(zhì)產(chǎn)生特定的吸附作用,從而實(shí)現(xiàn)了響應(yīng)電位的分離,表現(xiàn)出高于未修飾電極的選擇性與靈敏度,在0.827-104 μmo 1/L濃度范圍線性良好,LOD為0.105 μmol/L,且實(shí)現(xiàn)了在模擬血清樣品中的定量檢測(cè)。4、具備3D電子傳輸?shù)氖?碳納米管(RGO/CNTs)修飾電極的制備及其對(duì)DA的分析應(yīng)用。本文提出通過(guò)加快異相電子傳輸速率以提高電化學(xué)檢測(cè)DA靈敏度的研究思路。以二茂鐵作為催化劑和碳源,以偶氮二甲酰胺(ADC)為膨脹劑,以乙腈為溶劑,利用微波反應(yīng)法反應(yīng)30s即可在石墨烯表面觀察到碳納米管的生長(zhǎng),CNTs的管徑和疏密度分別受ADC和二茂鐵用量的影響。電化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究表明,RGO/CNTs修飾GCE擁有比RGO修飾GCE更快的異相轉(zhuǎn)移速率常數(shù)。該電極基于CV法進(jìn)行定量分析DA的結(jié)果表明,線性范圍為 3.33-198 μmol/L。(5)鉍膜絲網(wǎng)印刷碳電極(Bi-SPCE)的制備及其對(duì)重金屬離子的同步分析應(yīng)用。鉍膜電極是用于陽(yáng)極溶出法監(jiān)測(cè)水環(huán)境中重金屬離子的最優(yōu)選工作電極,但是其制備方法相對(duì)復(fù)雜。本文以印刷電極技術(shù)預(yù)制性能良好的鉍膜電極以實(shí)現(xiàn)快速水質(zhì)監(jiān)測(cè)的要求。以自制微型絲網(wǎng)印刷電極(SPCE)為碳基電極,對(duì)電鍍電位、時(shí)間、鉍離子濃度和添加劑種類等影響預(yù)鍍鉍膜形貌和性能的因素進(jìn)行優(yōu)化,得到了導(dǎo)電性、穩(wěn)定性和重現(xiàn)性良好的預(yù)鍍鉍絲網(wǎng)印刷電極(Bi-SPCE)。Bi-SPCE對(duì)水中鉛、鎘、鋅離子進(jìn)行SWV同步檢測(cè)的檢測(cè)限最低可至7.1 μg/L,表現(xiàn)出優(yōu)異的重現(xiàn)性(RSD最低可至1.97%)，并且實(shí)現(xiàn)在實(shí)體水樣中的電分析檢測(cè)。
【學(xué)位單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O657.1

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本文編號(hào)：2816963