類(lèi)水滑石化合物是人工合成的一類(lèi)具有層狀結(jié)構(gòu)的粘土礦物,因其結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)而具有良好的陰離子吸附效果。煅燒后的類(lèi)水滑石化合物(CLDH)可以成為一種廉價(jià)高效的硼吸附劑,但是在治理含硼廢水或者海水除硼等實(shí)際應(yīng)用中不得不考慮天然腐植酸(HA)的影響。HA廣泛分布于自然界土壤及水體中,是重要的天然配位體和載體,會(huì)影響CLDH利用結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)吸附硼酸,還對(duì)礦物的表面性質(zhì)、金屬和污染物的遷移轉(zhuǎn)化具有極其重要的影響。研究腐植酸對(duì)LDHs的結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)吸附硼酸的影響及機(jī)理,有利于類(lèi)水滑石吸附劑的推廣和應(yīng)用,為研究天然有機(jī)質(zhì)和粘土材料的相互作用等提供借鑒。本文分別從黑土和沉積土中提取了天然腐植酸HA-B和HA-S,并對(duì)其進(jìn)行了元素分析、FTIR和~(13)C-NMR等測(cè)試,以確定其主要基團(tuán)和相對(duì)含量。然后進(jìn)一步在HA-B和HA-S溶液中研究Mg-CLDH、Zn-CLDH和Ca-CLDH水化和結(jié)構(gòu)再生過(guò)程,揭示了HA對(duì)LDHs結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)的影響:(1)溶液中的HA可以加速M(fèi)g-CLDH中金屬離子的溶解,從而加快其轉(zhuǎn)化為具有層狀結(jié)構(gòu)的Mg-LDH,并且HA-B的促進(jìn)作用比HA-S更強(qiáng)。但是吸附在再生Mg-LDH表面的HA會(huì)影響晶體的生長(zhǎng),使原先光滑的六邊形顆粒變得不規(guī)則、晶粒尺寸變小。(2)在HAs溶液中,Zn-CLDH顆粒表面部分可以快速完成水化并轉(zhuǎn)化成Zn-LDH,同時(shí)還會(huì)迅速吸附溶液中的HA。然后吸附在顆粒表面的HA和新生Zn-LDH會(huì)阻礙內(nèi)部Zn-CLDH的水化和結(jié)構(gòu)再生反應(yīng)。另外,Zn-CLDH在HA-S溶液中結(jié)構(gòu)再生形成Zn-LDH的轉(zhuǎn)化率比在HA-B中更低,并且在更高濃度的HA-B和HA-S溶液中轉(zhuǎn)化率會(huì)更低。(3)Ca-CLDH在HA溶液中能快速吸附HA并轉(zhuǎn)化成Ca-LDH,并且吸附的HA會(huì)影響新生Ca-LDH的層間距。在HA-B溶液中反應(yīng)48h時(shí),再生的Ca-LDH層間距主要為8.0?,而在HA-S溶液中時(shí)的層間距在7.5?左右。HA除了會(huì)影響新生Ca-LDH的形貌,還會(huì)抑制結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)過(guò)程中CaCO_3的形成。在HA+B(OH)_3+CLDH的三元體系實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)HA對(duì)含不同二價(jià)金屬CLDH的硼酸(B(OH)_3)吸附性能造成不同的影響,對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了合理地分析和討論,最終得出以下結(jié)論:(1)由于溶液中的B(OH)_3和HA絡(luò)合,HA上大部分活性位點(diǎn)都被占據(jù)了,無(wú)法通過(guò)絡(luò)合作用加速M(fèi)g-CLDH的結(jié)構(gòu)再生。另一方面,Mg-CLDH吸附溶液中HA的同時(shí)也會(huì)吸附被絡(luò)合的B(OH)_3,加速了Mg-CLDH對(duì)B(OH)_3的吸附。吸附的HA會(huì)使再生的Mg-LDH結(jié)晶度下降,片狀結(jié)構(gòu)變得粗糙不規(guī)則,最終導(dǎo)致硼酸吸附容量下降。(2)HA和B(OH)_3絡(luò)合后,被吸附在Zn-CLDH的球狀顆粒的表面,導(dǎo)致內(nèi)部Zn-CLDH水化和結(jié)構(gòu)再生的速率變得更慢,結(jié)構(gòu)再生率也更低。此外,表面的反應(yīng)產(chǎn)物還會(huì)阻礙B(OH)_3被顆粒內(nèi)部新生的的Zn-LDH吸附,最終導(dǎo)致B(OH)_3吸附性能?chē)?yán)重下降。(3)在HA+B(OH)_3溶液中,HA的存在會(huì)阻礙Ca-CLDH在再生過(guò)程中與B(OH)_4~-反應(yīng)生成含硼酸根的鈣礬石(Ca_6[Al(OH)_6]_2[B(OH)_4]_6),導(dǎo)致Ca-CLDH不能固定溶液中的硼酸。此外,Ca-CLDH在HA+B(OH)_3溶液中水化再生時(shí),CaCO_3的形成受到更加明顯的抑制。
【學(xué)位單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O647.3
【部分圖文】：

武漢工程大學(xué)碩士學(xué)位論文單層的水鎂石片，片層間通過(guò)氫鍵締合最終形成層狀堆疊的水鎂石[22]。當(dāng)水鎂石層板中的Mg2+部分被A13+同晶置換時(shí)，層狀結(jié)構(gòu)基本保持不變但二價(jià)陽(yáng)離子置換為三價(jià)離子導(dǎo)致原本電荷平衡的層板上帶正電荷，這些正電荷將被進(jìn)入層間的陰離子(如 CO32-、NO3-、Cl-等)重新平衡，而層間的其余空間仍被水分子占據(jù)，這種層狀鎂鋁氫氧化物就是水滑石[23]。類(lèi)似地，水滑石中 Mg2+、A13+也可以被其它電荷相同和半徑相近的二價(jià)或三價(jià)金屬離子同晶置換[24]，這一類(lèi)具有與水滑石相同性質(zhì)的氫氧化物就被稱(chēng)作類(lèi)水滑石化合物。

第 1 章 緒論果提升得更加顯著，I-CLDH 的最大吸附容量是 I-LDH 的 3.5 倍結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)的作用。Xu 等[48]用微乳液法合成了擁有大比表面 Mg2Al-Cl LDH，用于吸附甲基橙時(shí)最大吸附量可達(dá) 559 mg/g， CLDH 最大吸附量直接增加一倍達(dá)到 1112 mg/g；Santos 等[10]DH 吸附偶氮染料酸性黃 42 的容量是 MgAl-LDH 的 4 倍。CLDH LDH 表現(xiàn)出更加優(yōu)秀的陰離子吸附性能，所以結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)成為究的重點(diǎn)。

圖 2-1 HA-B 和 HA-S 紫外-可見(jiàn)光吸收曲線圖Fig. 2-1 UV-Vis absorption curve of HA-B and HA-S將兩種腐植酸配置成有機(jī)碳含量和 pH 基本相同的溶液，再測(cè)量各自的紫外吸收曲線進(jìn)行比較，得到結(jié)果如圖 2-1 所示，兩種天然腐植酸的紫外吸收曲線幾乎是完全重合的，也沒(méi)有明顯的官能團(tuán)吸收峰，只在 200～240nm 波長(zhǎng)范圍內(nèi)有細(xì)微差異，這是因?yàn)楦菜崾怯兄鴱?fù)雜結(jié)構(gòu)的大分子有機(jī)物，大量的特征峰會(huì)相互掩蓋。對(duì)紫外吸收特定波長(zhǎng)處的吸光度數(shù)值進(jìn)行處理得到表 2-4。表 2-4 HA-B 和 HA-S 紫外-可見(jiàn)光吸收曲線參數(shù)Table 2-4 Characteristic UV absorption parameters of HA-B and HA-S腐植酸 E465/E665E253/E203

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6 劉s釗

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