類水滑石化合物是人工合成的一類具有層狀結構的粘土礦物,因其結構記憶效應而具有良好的陰離子吸附效果。煅燒后的類水滑石化合物(CLDH)可以成為一種廉價高效的硼吸附劑,但是在治理含硼廢水或者海水除硼等實際應用中不得不考慮天然腐植酸(HA)的影響。HA廣泛分布于自然界土壤及水體中,是重要的天然配位體和載體,會影響CLDH利用結構記憶效應吸附硼酸,還對礦物的表面性質、金屬和污染物的遷移轉化具有極其重要的影響。研究腐植酸對LDHs的結構記憶效應吸附硼酸的影響及機理,有利于類水滑石吸附劑的推廣和應用,為研究天然有機質和粘土材料的相互作用等提供借鑒。本文分別從黑土和沉積土中提取了天然腐植酸HA-B和HA-S,并對其進行了元素分析、FTIR和~(13)C-NMR等測試,以確定其主要基團和相對含量。然后進一步在HA-B和HA-S溶液中研究Mg-CLDH、Zn-CLDH和Ca-CLDH水化和結構再生過程,揭示了HA對LDHs結構記憶效應的影響:(1)溶液中的HA可以加速Mg-CLDH中金屬離子的溶解,從而加快其轉化為具有層狀結構的Mg-LDH,并且HA-B的促進作用比HA-S更強。但是吸附在再生Mg-LDH表面的HA會影響晶體的生長,使原先光滑的六邊形顆粒變得不規(guī)則、晶粒尺寸變小。(2)在HAs溶液中,Zn-CLDH顆粒表面部分可以快速完成水化并轉化成Zn-LDH,同時還會迅速吸附溶液中的HA。然后吸附在顆粒表面的HA和新生Zn-LDH會阻礙內部Zn-CLDH的水化和結構再生反應。另外,Zn-CLDH在HA-S溶液中結構再生形成Zn-LDH的轉化率比在HA-B中更低,并且在更高濃度的HA-B和HA-S溶液中轉化率會更低。(3)Ca-CLDH在HA溶液中能快速吸附HA并轉化成Ca-LDH,并且吸附的HA會影響新生Ca-LDH的層間距。在HA-B溶液中反應48h時,再生的Ca-LDH層間距主要為8.0?,而在HA-S溶液中時的層間距在7.5?左右。HA除了會影響新生Ca-LDH的形貌,還會抑制結構記憶效應過程中CaCO_3的形成。在HA+B(OH)_3+CLDH的三元體系實驗中,發(fā)現(xiàn)HA對含不同二價金屬CLDH的硼酸(B(OH)_3)吸附性能造成不同的影響,對實驗結果進行了合理地分析和討論,最終得出以下結論:(1)由于溶液中的B(OH)_3和HA絡合,HA上大部分活性位點都被占據(jù)了,無法通過絡合作用加速Mg-CLDH的結構再生。另一方面,Mg-CLDH吸附溶液中HA的同時也會吸附被絡合的B(OH)_3,加速了Mg-CLDH對B(OH)_3的吸附。吸附的HA會使再生的Mg-LDH結晶度下降,片狀結構變得粗糙不規(guī)則,最終導致硼酸吸附容量下降。(2)HA和B(OH)_3絡合后,被吸附在Zn-CLDH的球狀顆粒的表面,導致內部Zn-CLDH水化和結構再生的速率變得更慢,結構再生率也更低。此外,表面的反應產(chǎn)物還會阻礙B(OH)_3被顆粒內部新生的的Zn-LDH吸附,最終導致B(OH)_3吸附性能嚴重下降。(3)在HA+B(OH)_3溶液中,HA的存在會阻礙Ca-CLDH在再生過程中與B(OH)_4~-反應生成含硼酸根的鈣礬石(Ca_6[Al(OH)_6]_2[B(OH)_4]_6),導致Ca-CLDH不能固定溶液中的硼酸。此外,Ca-CLDH在HA+B(OH)_3溶液中水化再生時,CaCO_3的形成受到更加明顯的抑制。
【學位單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O647.3
【部分圖文】：

武漢工程大學碩士學位論文單層的水鎂石片，片層間通過氫鍵締合最終形成層狀堆疊的水鎂石[22]。當水鎂石層板中的Mg2+部分被A13+同晶置換時，層狀結構基本保持不變但二價陽離子置換為三價離子導致原本電荷平衡的層板上帶正電荷，這些正電荷將被進入層間的陰離子(如 CO32-、NO3-、Cl-等)重新平衡，而層間的其余空間仍被水分子占據(jù)，這種層狀鎂鋁氫氧化物就是水滑石[23]。類似地，水滑石中 Mg2+、A13+也可以被其它電荷相同和半徑相近的二價或三價金屬離子同晶置換[24]，這一類具有與水滑石相同性質的氫氧化物就被稱作類水滑石化合物。

第 1 章 緒論果提升得更加顯著，I-CLDH 的最大吸附容量是 I-LDH 的 3.5 倍結構記憶效應的作用。Xu 等[48]用微乳液法合成了擁有大比表面 Mg2Al-Cl LDH，用于吸附甲基橙時最大吸附量可達 559 mg/g， CLDH 最大吸附量直接增加一倍達到 1112 mg/g；Santos 等[10]DH 吸附偶氮染料酸性黃 42 的容量是 MgAl-LDH 的 4 倍。CLDH LDH 表現(xiàn)出更加優(yōu)秀的陰離子吸附性能，所以結構記憶效應成為究的重點。

圖 2-1 HA-B 和 HA-S 紫外-可見光吸收曲線圖Fig. 2-1 UV-Vis absorption curve of HA-B and HA-S將兩種腐植酸配置成有機碳含量和 pH 基本相同的溶液，再測量各自的紫外吸收曲線進行比較，得到結果如圖 2-1 所示，兩種天然腐植酸的紫外吸收曲線幾乎是完全重合的，也沒有明顯的官能團吸收峰，只在 200～240nm 波長范圍內有細微差異，這是因為腐植酸是有著復雜結構的大分子有機物，大量的特征峰會相互掩蓋。對紫外吸收特定波長處的吸光度數(shù)值進行處理得到表 2-4。表 2-4 HA-B 和 HA-S 紫外-可見光吸收曲線參數(shù)Table 2-4 Characteristic UV absorption parameters of HA-B and HA-S腐植酸 E465/E665E253/E203

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6 劉s釗

本文編號：2813807