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新型鉑基雙金屬納米材料的制備及其電催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-01 17:13

  本文關(guān)鍵詞:新型鉑基雙金屬納米材料的制備及其電催化性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:直接醇類燃料電池(DAFCs)因其高效、便捷、安全、環(huán)保等諸多優(yōu)點(diǎn)在眾多領(lǐng)域中得到了廣泛應(yīng)用。目前,DAFCs主要以純Pt或Pt基雙金屬納米材料作為其電極反應(yīng)催化劑。催化劑的催化活性和穩(wěn)定性是燃料電池性能的重要決定因素,各國科學(xué)家都致力于設(shè)計(jì)和制備催化性能優(yōu)良的納米材料。由于納米材料催化性能與其形貌、尺寸、組分和晶體結(jié)構(gòu)等密切相關(guān),因此,本論文旨在提高催化劑的催化活性和穩(wěn)定性,可控合成不同形貌、結(jié)構(gòu)、組分的Pt基雙金屬納米材料。主要內(nèi)容如下:(1)利用乙二醇為還原劑和十二烷基硫酸鈉(SDS)為軟模板劑,通過簡(jiǎn)單溫和的一鍋溶劑熱法制備了空心核殼Ag@Pt納米球/還原氧化石墨烯(RGO)(hAg@Pt-RGO)。實(shí)驗(yàn)表明H2PtCl6和HAuCl4的摩爾比、SDS的量、GO和反應(yīng)溫度對(duì)最終納米復(fù)合材料的形成具有重要的影響。所制備的hAg@Pt-RGO在堿性介質(zhì)中對(duì)乙二醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)良的電催化活性和穩(wěn)定性。(2)以H2PtCl6和RuCl3為前驅(qū)體,氯代十六烷基吡啶(HDPC)為形貌導(dǎo)向劑,通過簡(jiǎn)單的溶劑熱法合成了枝狀PtRu納米晶體/RGO(PtRu-RGO)。通過觀察枝狀PtRu納米晶體的形貌和結(jié)構(gòu),我們將其形成機(jī)理歸納為納米粒子的定向連接和納米枝的自組裝。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明該納米復(fù)合材料在堿性介質(zhì)中對(duì)乙二醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出比Pt-RGO和商業(yè)PtRu/C更高的催化活性和更好的穩(wěn)定性。(3)以H2PtCl6和HAuCl4為前驅(qū)體,葡萄糖胺為小分子形貌調(diào)控劑和還原劑,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在下,通過簡(jiǎn)單的水溶液法合成了爆米花狀PtAu納米晶體。利用超聲波分散,將該晶體進(jìn)一步負(fù)載于RGO上制備得到了爆米花狀PtAu-RGO復(fù)合材料。該材料在氧氣還原反應(yīng)和甲醇氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出比Pt-RGO和商業(yè)Pt/C更好的催化性能。(4)以Pt(acac)2和Co(acac)3為前驅(qū)體,HDPC為形貌導(dǎo)向劑和模板劑,油胺為還原劑和反應(yīng)溶劑,通過簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法合成了花狀Pt3Co納米粒子。實(shí)驗(yàn)表明該納米材料與實(shí)心Pt3Co納米粒子和商業(yè)Pt黑相比在酸性介質(zhì)中對(duì)氧氣還原反應(yīng)和甲醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出更好的催化性能。優(yōu)良的催化性主要由于其多孔三維連接結(jié)構(gòu)、大的比表面積、Pt和Co的配體效應(yīng)和雙功能機(jī)理。(5)以Pt(acac)2和Pd(acac)2為前驅(qū)體,1-十二烷基-3-甲基咪唑溴鹽為形貌導(dǎo)向劑,油胺為還原劑和溶劑,通過簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法合成花狀PdPt納米粒子。利用物理表征技術(shù)詳細(xì)地對(duì)材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組成等性質(zhì)進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)表明該納米材料在酸性介質(zhì)中對(duì)氧氣還原反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)良催化活性、穩(wěn)定性和甲醇耐受性。
【關(guān)鍵詞】:燃料電池 Pt基雙金屬催化劑 還原氧化石墨烯 甲醇氧化反應(yīng) 乙二醇氧化反應(yīng) 氧氣還原反應(yīng) 抗甲醇
【學(xué)位授予單位】:浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:O643.36;TM911.4
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第一章 緒論11-26
  • 1.1 燃料電池介紹11-13
  • 1.1.1 燃料電池的進(jìn)化史11-13
  • 1.2 燃料電池的分類13-17
  • 1.2.1 燃料電池的工作原理15
  • 1.2.2 燃料電池的應(yīng)用領(lǐng)域15-17
  • 1.3 直接醇類燃料電池(DAFCs)17-18
  • 1.3.1 DAFCs陽極燃料氧化反應(yīng)原理17-18
  • 1.3.2 DAFCs陰極氧還原反應(yīng)原理18
  • 1.4 直接醇類燃料電池中的貴金屬納米催化劑18-24
  • 1.4.1 概述19
  • 1.4.2 純Pt納米催化劑19
  • 1.4.3 雙金屬納米催化劑19-23
  • 1.4.4 催化劑載體23-24
  • 1.5 本課題的研究目的和內(nèi)容24-26
  • 第二章 空心Ag@Pt核殼納米球/還原氧化石墨烯的合成及其電催化性能研究26-40
  • 2.1 前言26-27
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-29
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品27
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器27
  • 2.2.3 hAg@Pt-RGO的合成27-28
  • 2.2.4 電化學(xué)測(cè)試28-29
  • 2.3 結(jié)果與討論29-39
  • 2.3.1 hAg@P-RGO的物理表征29-36
  • 2.3.2 電化學(xué)測(cè)量36-39
  • 2.4 本章小結(jié)39-40
  • 第三章 枝狀PtRu納米晶體/還原氧化石墨烯的合成及其電催化性能研究40-54
  • 3.1 前言40-41
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41-43
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品41
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器41-42
  • 3.2.3 PtRu-RGO的合成42
  • 3.2.4 電化學(xué)測(cè)試42-43
  • 3.3 結(jié)果與討論43-52
  • 3.3.1 PtRu-RGO的物理表征43-49
  • 3.3.2 電化學(xué)測(cè)量49-52
  • 3.4 本章小結(jié)52-54
  • 第四章 爆米花狀PtAu納米合金/還原氧化石墨烯的合成及其電催化性能研究54-70
  • 4.1 前言54-55
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-57
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品55
  • 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器55
  • 4.2.3 RGO的合成55-56
  • 4.2.4 P-u-RGO的合成56
  • 4.2.5 電化學(xué)測(cè)試56-57
  • 4.3 結(jié)果與討論57-69
  • 4.3.1 P-u-RGO的物理表征57-64
  • 4.3.2 電化學(xué)測(cè)量64-69
  • 4.4 本章小結(jié)69-70
  • 第五章 一鍋法合成Pt_3Co納米花及其電催化性能研究70-83
  • 5.1 前言70-71
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分71-73
  • 5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品71
  • 5.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器71-72
  • 5.2.3 Pt_3Co納米花的合成72
  • 5.2.4 電化學(xué)測(cè)試72-73
  • 5.3 結(jié)果和討論73-82
  • 5.3.1 Pt_3Co納米花的物理表征73-76
  • 5.3.2 電化學(xué)測(cè)量76-82
  • 5.4 本章小結(jié)82-83
  • 第六章 一鍋法合成PtPd納米花及其電催化性能研究83-96
  • 6.1 前言83
  • 6.2 實(shí)驗(yàn)部分83-86
  • 6.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品84
  • 6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器84
  • 6.2.3 PtPd納米花的合成84
  • 6.2.4 電化學(xué)測(cè)試84-86
  • 6.3 結(jié)果與討論86-95
  • 6.3.1 PtPd納米花的物理表征86-89
  • 6.3.2 電化學(xué)測(cè)量89-95
  • 6.4 本章小結(jié)95-96
  • 結(jié)論96-98
  • 參考文獻(xiàn)98-123
  • 致謝123-124
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)位論文124-126
  • 附件126-127

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6 林嬡t,

本文編號(hào):280995


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