本文關(guān)鍵詞：二氧化碳吸附分離和光催化轉(zhuǎn)化研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：以二氧化碳為主的溫室氣體是導(dǎo)致全球氣候變暖的主要原因，捕集和利用既緩解溫室效應(yīng)又以碳源形式儲(chǔ)存下來。吸附被認(rèn)為是目前二氧化碳捕獲行之有效的方法，，尤其是擁有吸附量高、再生能量低等優(yōu)點(diǎn)的有機(jī)胺修飾的分子篩吸附劑被研究地最為廣泛。為解決顆粒吸附劑工業(yè)應(yīng)用壓降大的缺陷、建立二氧化碳高效捕獲體系，迫切需要開發(fā)出一種高吸附能力、高穩(wěn)定性的吸附劑以及傳質(zhì)傳熱效果良好的高性能反應(yīng)器。同時(shí)，捕獲之后利用太陽能將二氧化碳轉(zhuǎn)化為可再次被人類利用的液體燃料和一定附加值的化學(xué)品，從能源、資源和環(huán)境的角度考慮都是十分有意義的。為高效利用太陽能和有效還原二氧化碳，設(shè)計(jì)開發(fā)對(duì)可見光響應(yīng)、具有高活性和穩(wěn)定性的光催化劑是目前研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)問題之一。 為了實(shí)現(xiàn)高效捕獲二氧化碳，本文首次以四乙烯五胺（TEPA）修飾的介孔分子篩（SBA-15（P））吸附劑為活性組分、堇青石陶瓷為載體，采用載體成型后負(fù)載的方式制備了整體式二氧化碳吸附劑。根據(jù)活性組分的不同分為直接負(fù)載整體式吸附劑和原位負(fù)載整體式吸附劑；原位負(fù)載整體式吸附劑又分別采用乙醇和胺乙醇溶液進(jìn)行后處理方法得到三種不同的整體式吸附材料。二氧化碳吸脫附測(cè)試結(jié)果表明：與顆粒吸附劑相比，直接負(fù)載整體式吸附劑具有更強(qiáng)的吸附性能和較好的循環(huán)使用穩(wěn)定性；經(jīng)胺乙醇溶液處理的原位負(fù)載整體式吸附劑擁有最優(yōu)的吸附性能和循環(huán)使用穩(wěn)定性。粉末X射線衍射（XRD）、N2吸附（N2-adsroption）、掃描電鏡（SEM）、傅里葉紅外分析（FTIR）和元素分析等表征分析結(jié)果表明，經(jīng)胺乙醇溶液處理的整體式吸附材料上TEPA的分散狀態(tài)及其與SBA-15(P)的鍵合形態(tài)可以得到有效調(diào)控，相當(dāng)于“二次浸漬”的功能，形成有利于吸附二氧化碳的鍵合形態(tài)，從而提高了吸附材料的循環(huán)使用穩(wěn)定性。 為探索二氧化碳的有效轉(zhuǎn)化，本文創(chuàng)造性地設(shè)計(jì)并制備了化學(xué)鍍銅法負(fù)載銅、硫摻雜的TiO_2基光催化劑（Cu/S-TiO_2），并對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了表征和測(cè)試。XRD、XPS和EXAFS測(cè)試結(jié)果證明化學(xué)還原法制備的銅物種為Cu_2O和CuO。TEM和STEM結(jié)果表明化學(xué)鍍銅法負(fù)載的銅物種連續(xù)且均勻地分散在S-TiO_2表面形成了網(wǎng)狀電路，有利于光生電子的捕獲、轉(zhuǎn)移和分離。UV-Vis吸收光譜結(jié)果說明化學(xué)鍍銅法制備Cu/S-TiO_2對(duì)可見光有較強(qiáng)的吸收�；瘜W(xué)鍍銅法制備的Cu/S-TiO_2在紫外條件下光催化還原二氧化碳反應(yīng)中都表現(xiàn)出較好的活性，液相產(chǎn)物主要為甲醇。原位紅外實(shí)驗(yàn)證實(shí)OH自由基作為中間產(chǎn)物參與反應(yīng)進(jìn)行和催化劑有可見光條件下還原二氧化碳的能力�；诖�，本文提出了紫外光下化學(xué)鍍銅法制備的Cu/S-TiO_2光催化還原二氧化碳的可能機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：二氧化碳 整體式 吸附劑 TEPA/SBA-15(P) 蜂窩陶瓷 光催化 化學(xué)鍍 Cu/S-TiO_2
【學(xué)位授予單位】：山東輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 目錄5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• 第1章 緒論11-29
• 1.1 選題的背景和意義11-12
• 1.2 二氧化碳高效捕獲分離體系12-19
• 1.2.1 二氧化碳捕獲分離研究進(jìn)展12-14
• 1.2.2 整體式反應(yīng)器與二氧化碳整體式吸附劑14-19
• 1.3 二氧化碳光催化轉(zhuǎn)化19-27
• 1.3.1 光合作用通路與光催化還原二氧化碳19
• 1.3.2 TiO_2基光催化材料概述19-27
• 1.4 本論文研究目的及主要內(nèi)容27-29
• 第2章 整體式二氧化碳吸附高效體系的構(gòu)建29-51
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分29-31
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料、試劑及實(shí)驗(yàn)儀器29
• 2.1.2 吸附劑制備29-30
• 2.1.3 吸附劑表征30
• 2.1.4 催化劑性能評(píng)價(jià)30-31
• 2.2 整體式吸附劑制備工藝研究31-35
• 2.2.1 引言31-32
• 2.2.2 漿液含固量對(duì)整體式吸附劑制備的影響32-33
• 2.2.3 干燥條件對(duì)整體式吸附劑制備的影響33
• 2.2.4 整體式吸附劑制備工藝的可重復(fù)性33-34
• 2.2.5 小結(jié)34-35
• 2.3 直接負(fù)載蜂窩陶瓷整體式吸附劑制備、表征及吸附性能研究35-43
• 2.3.1 引言35-36
• 2.3.2 吸附劑制備36-37
• 2.3.3 結(jié)果與討論37-43
• 2.3.4 總結(jié)43
• 2.4 高效蜂窩陶瓷整體式吸附劑的制備、表征及吸附性能研究43-50
• 2.4.1 引言43
• 2.4.2 吸附劑制備43-44
• 2.4.3 結(jié)果與討論44-50
• 2.4.4 總結(jié)50
• 2.5 本章小結(jié)50-51
• 第3章 二氧化碳光催化有效轉(zhuǎn)化51-65
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分51-54
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及實(shí)驗(yàn)儀器51-52
• 3.1.2 Cu/S-TiO2光催化劑的制備52
• 3.1.3 催化劑的表征方法52-53
• 3.1.4 光催化還原二氧化碳反應(yīng)體系53-54
• 3.2 Cu/S-TiO_2光催化劑的制備和表征54-60
• 3.2.1 引言54
• 3.2.2 Cu/S-TiO_2光催化劑的制備54-55
• 3.2.3 Cu/S-TiO_2光催化劑的結(jié)構(gòu)和光電子模型55-60
• 3.3 Cu/S-TiO_2光催化劑上 CO_2的吸附與光誘導(dǎo)轉(zhuǎn)化60-63
• 3.3.1 Cu/S-TiO_2光催化劑 CO_2評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)60-62
• 3.3.2 Cu/S-TiO_2光電子模型及光催化還原 CO2機(jī)理研究62-63
• 3.4 本章小結(jié)63-65
• 第4章 總結(jié)65-69
• 4.1 結(jié)論和創(chuàng)新點(diǎn)65-67
• 4.2 存在的主要問題和后續(xù)工作建議67-69
• 參考文獻(xiàn)69-77
• 致謝77-79
• 在學(xué)期間主要科研成果79

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 楊永紅;李芬芬;楊成;張文郁;吳晉滬;;TEPA在SBA-15(P)上的嫁接形態(tài)及其對(duì)CO_2吸附性能的影響[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2012年01期

  本文關(guān)鍵詞：二氧化碳吸附分離和光催化轉(zhuǎn)化研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：280645