本文關(guān)鍵詞：基于納米材料的微生物燃料電池陽極自介導(dǎo)電子傳遞機(jī)理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：微生物燃料電池是利用微生物作為催化劑,從有機(jī)底物中將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置。由于其能夠利用有機(jī)廢棄物來產(chǎn)電,并具有高能量轉(zhuǎn)化效率,操作條件溫和,成本低廉,排放物無污染等優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)成為最具有發(fā)展前景的綠色新能源之一。然而,由于陽極過電位較高使微生物燃料電池輸出功率一直處于較低水平,要解決這一瓶頸問題的關(guān)鍵是提高陽極微生物與電極之間的電子傳遞效率。本論文首先以希瓦氏菌為研究對象,通過合成具有三維多層次孔結(jié)構(gòu)的納米材料增加黃素分子在電極表面的反應(yīng)活性面積從而提高電池性能。由于發(fā)現(xiàn)僅通過改進(jìn)陽極材料的納米結(jié)構(gòu)對界面電子傳遞效率的提高十分有限,本論文利用粉末微電極技術(shù)對陽極細(xì)菌自產(chǎn)生介體所介導(dǎo)的電子傳遞行為進(jìn)行了研究,具體結(jié)論如下：(1)利用水熱反應(yīng)法和冷凍干燥法,以硫酸亞鐵銨為鐵源和氮源合成的鐵/氮摻雜的還原石墨烯氣凝膠不僅具有較高的比表面積,而且包含有10-20μm孔徑的三維多孔結(jié)構(gòu)和10 nm以下的介孔結(jié)構(gòu)。而且當(dāng)反應(yīng)前驅(qū)體中氧化石墨烯與硫酸亞鐵銨的質(zhì)量比為10：1左右時(shí)得到的還原石墨烯氣凝膠具有最大的比表面積和最好的三維網(wǎng)狀多孔結(jié)構(gòu)。將這種材料應(yīng)用于電化學(xué)反應(yīng)時(shí)可以為發(fā)生氧化還原反應(yīng)的反應(yīng)物提供更多的反應(yīng)位點(diǎn)。同時(shí)電催化行為分析結(jié)果表明物理結(jié)構(gòu)最佳的材料在陽極半電池中的CV峰電流最大而且阻抗最小。將該比例的材料作為希瓦氏菌微生物燃料電池的陽極時(shí),顯著提高了電池的放電功率密度與電流密度。(2)以希瓦氏菌為模式生物進(jìn)行的黃素分泌行為微電極實(shí)時(shí)監(jiān)測實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,由于陽極室內(nèi)細(xì)菌所分泌的黃素濃度較低,玻碳電極、碳布電極均無法進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測,而碳納米管粉末微電極則有較明顯的電化學(xué)響應(yīng)。微電極上黃素分子的氧化還原電位與文獻(xiàn)報(bào)道一致,而在放電過程中的實(shí)時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示,黃素分子的濃度會(huì)隨著放電啟動(dòng)過程增加,當(dāng)放電電流密度達(dá)到穩(wěn)定時(shí),黃素分子的濃度也達(dá)到峰值。有趣的是黃素分子濃度達(dá)到峰值后會(huì)下降,而此時(shí)放電電流仍穩(wěn)定在平臺(tái)水平。通過分析比較在離陽極較遠(yuǎn)處和陽極附近的黃素分子濃度水平發(fā)現(xiàn),遠(yuǎn)離陽極的黃素濃度高于陽極附近的黃素濃度,這一現(xiàn)象有可能是由于陽極對黃素分子有較強(qiáng)吸附造成的。(3)在大腸桿菌微生物燃料電池陽極進(jìn)行的微電極實(shí)時(shí)監(jiān)測結(jié)果顯示,大腸桿菌的電活性物質(zhì)氧化還原峰電位與黃素分子相同,均出現(xiàn)在-0.45 V(vs.SCE),揭示其電活性物質(zhì)與黃素分子可能具有類似分子結(jié)構(gòu)。綠膿桿菌微生物燃料電池的分析結(jié)果表明,其電活性物質(zhì)的氧化還原峰也出現(xiàn)在相同位置,而不是綠膿菌素的氧化還原電位附近,這表明,綠膿桿菌的代謝產(chǎn)物中還可能有其他物質(zhì)參與胞外電子傳遞過程。以上分析結(jié)果表明,粉末微電極是一種方便有效的實(shí)時(shí)監(jiān)測手段,有助于了解電池放電過程中陽極室細(xì)菌自分泌介體行為模式,從而為深入解析陽極細(xì)菌自介導(dǎo)胞外電子傳遞機(jī)制提供證據(jù)。綜上所述,在微生物燃料電池研究中我們合成了兼具有介孔和大孔結(jié)構(gòu)的鐵/氮摻雜的石墨烯陽極材料同時(shí)發(fā)展了利用微電極來檢測電池陽極電解液中電子介體這種高效的電化學(xué)檢測平臺(tái)。本研究工作為進(jìn)一步提高微生物燃料電池的性能以及研究細(xì)菌的直接電化學(xué)提供了方法和理論依據(jù)。
【關(guān)鍵詞】：納米材料 微生物燃料電池 微電極 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O646.54;TM911.45
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 1. 緒論11-15
• 1.1 背景介紹11
• 1.2 問題與挑戰(zhàn)11-12
• 1.3 研究內(nèi)容12-15
• 2. 文獻(xiàn)綜述15-23
• 2.1 微生物燃料電池概述15
• 2.1.1 微生物燃料電池的原理15
• 2.1.2 微生物燃料電池的發(fā)展歷史15
• 2.2 陽極電催化15-21
• 2.2.1 陽極材料的發(fā)展16-18
• 2.2.2 生物催化劑的發(fā)展18-19
• 2.2.3 在無介體MFC中的直接電化學(xué)19-21
• 2.3 MFC發(fā)展前景21-23
• 3. 表面鐵/氮摻雜介孔石墨烯氣凝膠提升微生物燃料電池陽極性能的研究23-33
• 3.1 引言23-24
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法24-26
• 3.2.1 材料和設(shè)備24
• 3.2.2 氧化石墨烯的制備24-25
• 3.2.3 鐵氮摻雜石墨烯的制備25
• 3.2.4 材料物理性質(zhì)表征25
• 3.2.5 電極制備與電池組裝25
• 3.2.6 電化學(xué)分析25-26
• 3.3 結(jié)果與討論26-31
• 3.3.1 表面形貌表征及孔結(jié)構(gòu)分析26-27
• 3.3.2 電化學(xué)行為分析27-28
• 3.3.3 表面成分分析與親水性表征28-29
• 3.3.4 電池測試與電極表面細(xì)菌形貌觀察29-31
• 3.4 結(jié)論31-33
• 4. 基于粉末微電極的希瓦氏菌胞外電子傳遞機(jī)理研究33-53
• 4.1 引言33-34
• 4.2 實(shí)驗(yàn)方法34-40
• 4.2.1 試劑和材料34
• 4.2.2 儀器34-35
• 4.2.3 實(shí)驗(yàn)所需配制的試劑以及配制方法35-36
• 4.2.4 細(xì)菌的培養(yǎng)36
• 4.2.5 微生物燃料電池的構(gòu)建36-37
• 4.2.6 粉末微電極的制備及性能測試37-39
• 4.2.7 粉末微電極在電子介體中的電化學(xué)性能的測試39
• 4.2.8 粉末微電極在電池陽極中的電化學(xué)測試39-40
• 4.2.9 利用熒光檢測黃素單核苷酸的濃度變化40
• 4.3 結(jié)果與討論40-50
• 4.3.1 粉末微電極的電化學(xué)表征40-44
• 4.3.2 粉末微電極對希瓦氏菌MFC陽極的電化學(xué)分析44-48
• 4.3.3 熒光檢測黃素單核苷酸的實(shí)驗(yàn)結(jié)果48-49
• 4.3.4 電池的放電電壓與電子介體的關(guān)系研究49-50
• 4.4 結(jié)論50-53
• 5. 綠膿桿菌與大腸桿菌胞外電子傳遞機(jī)理初步研究53-61
• 5.1 引言53
• 5.2 實(shí)驗(yàn)方法53-54
• 5.2.1 試劑和材料53
• 5.2.2 儀器53
• 5.2.3 實(shí)驗(yàn)所需配制試劑53-54
• 5.2.4 電池構(gòu)建及運(yùn)行54
• 5.2.5 電池的電化學(xué)測試54
• 5.3 結(jié)果與討論54-60
• 5.3.1 粉末微電極對綠膿桿菌MFC陽極的電化學(xué)分析54-57
• 5.3.2 粉末微電極對大腸桿菌MFC陽極的電化學(xué)分析57-60
• 5.4 結(jié)論60-61
• 6. 結(jié)論與展望61-63
• 6.1 結(jié)論61
• 6.2 展望61-63
• 參考文獻(xiàn)63-69
• 致謝69-71
• 攻讀碩士期間完成的論文71

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