【摘要】：本文以納米材料構(gòu)建了絲囊霉菌和Cu~(2+)電化學傳感器,并開發(fā)了一種以水溫、pH值、溶解氧、電導、氨氮、絲囊霉菌和Cu~(2+)為檢測參數(shù)的智能型水質(zhì)分析檢測系統(tǒng),用于養(yǎng)殖水質(zhì)的分析檢測。具體研究內(nèi)容如下:1.通過將絲囊霉菌抗體(3gJC9)固定到石墨烯納米金納米復合半胱胺單分子膜修制成無標記的免疫生物傳感器,并對絲囊霉病原體的檢測條件進行了優(yōu)化。優(yōu)化后的檢測參數(shù)如下:修飾電極在0.20μg/mL抗體溶解液中浸泡90 min,免疫反應的相互作用時間10 min。該方法絲囊霉?jié)舛染�性相關范圍從0.2到4μg/mL,檢測限為309 ng/mL。通過在實際水樣中進行加標檢測,回收率在0.94~1.1之間,滿足水產(chǎn)養(yǎng)殖用水中絲囊霉菌的檢測需求。2.合成了一種Ag-Pd雙金屬納米顆粒復合材料,利用Ag-Pd雙金屬納米顆粒構(gòu)建了養(yǎng)殖用水中Cu~(2+)檢測的電化學探頭。研究了采用微分脈沖吸附溶出伏安法(DPAdSV)檢測水產(chǎn)養(yǎng)殖用水中Cu~(2+)的可行性并優(yōu)化了檢測條件。結(jié)果表明:當在玻碳電極(GCE,Φ=3.0 mm)上涂抹Ag-Pd含量為1.0mg/mL的DMF分散液制成Ag-Pd/GCECu~(2+)傳感器,在富集電位為-1.5 V,富集時間為15min,緩沖液pH=9.0的條件下,采用DPAdSV法在-0.3~0.3V范圍電位掃描(步進電位:4 mV;脈沖幅度:0.05 V),在Cu~(2+)標準液檢測中其線性范圍為1.5~35μmol/L,檢測限為0.3μmol/L,與以報道的Cu~(2+)檢測電極相比,具有較低的檢測線、檢測限和穩(wěn)定性。Ag-Pd/GCE傳感器檢測水中Cu~(2+)對養(yǎng)殖用水中的As~(2+)、Zn~(2+)、Fe~(2+)和Pb~(2+)有較強的抗干擾能力,采用外標法檢測養(yǎng)殖用水的水樣中的Cu~(2+)濃度與ICP-OES檢測方法相比RSD%在6%以內(nèi)。3.以Arduino開源硬件為工具,對移動水質(zhì)檢測平臺的硬件和軟件進行了設計,搭建了水溫、pH值、溶解氧、電導、氨氮、絲囊霉菌和Cu~(2+)7參數(shù)智能型水質(zhì)分析檢測平臺,系統(tǒng)由傳感器節(jié)點、藍牙節(jié)點、匯聚節(jié)點、本地存儲中心以及網(wǎng)絡服務等組成,通過網(wǎng)絡方式將本地檢測平臺采集到的數(shù)據(jù)傳送到服務器平臺,為后期的數(shù)據(jù)分析和診斷奠定了基礎。對傳感器進行了溫度修正后,經(jīng)實際養(yǎng)殖水樣檢測,平臺新增的水溫、pH值、溶解氧、電導和氨氮的檢測數(shù)據(jù)與已有國標檢測方法相比,其相對誤差分別小于±0.5%、±0.2%、±1%、±0.5%和±0.5%,其精確度分別小于1%、1%、1.5%、0.3%和1.5%,試驗結(jié)果滿足養(yǎng)殖水質(zhì)的檢測需求。4.利用7參數(shù)智能型水質(zhì)監(jiān)測儀對養(yǎng)殖水質(zhì)T、pH、DO、NH_3-N、K和Cu~(2+)等參數(shù)進行了連續(xù)采集,對水質(zhì)參數(shù)進行了協(xié)方差分析和主成分分析,探討個參數(shù)間的相關性及對養(yǎng)殖水質(zhì)的影響,從生物量的相互作用的角度分析個參數(shù)變化的內(nèi)在原因。以與BOD_5顯著相關的T、pH、DO、NH_3-N和Cu~(2+)等5個參數(shù)為因變量,對比了多元線性回歸法(MLR)和Levenberg-Marquardt反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(LM-ANN)分別對BOD_5進行軟測量的可行性,結(jié)果顯示:LM-ANN的建模方法可有效實現(xiàn)對BOD_5的軟測量,當選用T、pH、DO、NH_3-N和Cu~(2+)5參數(shù)為輸入層參數(shù),隱含層單元數(shù)為8,輸出層參數(shù)為BOD_5時,LM-ANN模型的預測精度最佳,擬合值與實測值相關系數(shù)可達0.964,該模型可作為水產(chǎn)養(yǎng)殖用水的BOD_5估算的一種軟測量方法。5.討論了采用時間序列法對pH、DO、NH_3-N、Cu~(2+)和K等5個參數(shù)進行預警的可行性,通過時序圖和自相關檢驗,5個參數(shù)構(gòu)成的序列具有平穩(wěn)性,可用時間序列進行預警。研究采用Matlab數(shù)據(jù)處理軟件,搭建了NAR神經(jīng)網(wǎng)絡,通過對歷史水質(zhì)數(shù)據(jù)進行學習,經(jīng)過調(diào)整神經(jīng)元隱藏層個數(shù)和延遲階數(shù)來訓練優(yōu)化模型參數(shù)。結(jié)果表明:pH的預警模型最佳隱層個數(shù)為12、最佳延遲階數(shù)5時,預測值的RSME為4.85×10~(-6),相關系數(shù)為0.995;DO的預警模型最佳隱層個數(shù)為12、最佳延遲階數(shù)4時,預測值的RSME為9.83×10~(-6),相關系數(shù)為0.993;NH_3-N的預警模型最佳隱層個數(shù)為8、最佳延遲階數(shù)6時,預測值的RSME為7.91×10~(-5),預測相關系數(shù)為0.998;K的預警模型最佳隱層個數(shù)為13、最佳延遲階數(shù)7時,預測值的RSME為8.55×10~(-4),預測相關系數(shù)為0.999;Cu~(2+)的預警模型最佳隱層個數(shù)為10、最佳延遲階數(shù)4時,預測值的RSME為9.43×10~(-5),預測相關系數(shù)為0.998。對比訓練好的NAR神經(jīng)網(wǎng)絡模型對5 d內(nèi)水質(zhì)參數(shù)進行預測,結(jié)果表明,未來3 d的預測數(shù)據(jù)與檢測數(shù)據(jù)具有較強的相關性和精度。利用預測到未來3 d的pH、DO、NH_3-N、Cu~(2+)和K擬合BOD_5,結(jié)果顯示,采用2 d的預測值擬合BOD_5具有較高的準確度,可利用預測到的pH、DO、NH_3-N、Cu~(2+)和K 5個參數(shù)對BOD_5進行預警。
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：S959;O657.1

【參考文獻】

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本文編號：2796986