【摘要】：表面增強拉曼散射(SERS)是一種分子吸附在具有增強能力的金屬納米粒子表面,并且其拉曼信號被極大增強的現(xiàn)象。SERS技術(shù)不僅能對吸附在納米材料表面上的分析物進行定量檢測,而且還能提供分子的指紋信息,因此已被廣泛應(yīng)用于化學合成,生物,環(huán)保等領(lǐng)域。納米材料如金、銀和氧化石墨烯復合材料不僅具有類酶的性質(zhì),也具有高的SERS活性。首篇納米酶四氧化三鐵(Fe_3O_4)引起了不同領(lǐng)域包括材料學,物理學,化學,生物學,醫(yī)學和環(huán)境科學的研究興趣。與天然生物酶相比,納米酶具有高穩(wěn)定性和高催化活性以及價格低的優(yōu)點,特別是能夠避免生物酶容易失活的特點,使其在催化和酶動力學領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,特別是在分析化學領(lǐng)域中有重要意義。目前,在分析領(lǐng)域基于納米酶催化顯色反應(yīng)的應(yīng)用主要有重金屬離子和生物分子的檢測。在本篇論文中,我們構(gòu)筑了兩種具有類酶活性的石墨烯復合基底,將二者利用SERS技術(shù)分別應(yīng)用于葡萄糖和汞離子的傳感檢測,均取得了良好的結(jié)果。本文研究的主要內(nèi)容如下:1)銀-氧化亞銅/還原氧化石墨烯(Ag-Cu_2O/rGO)納米復合物的構(gòu)筑以及作為SERS基底對類過氧化物酶催化反應(yīng)的監(jiān)控和生物傳感高靈敏的生物傳感對醫(yī)學診斷是很必要的,尤其是對每個人疾病的監(jiān)控。實現(xiàn)這一目標的最理想方式是分析人體汗液分泌物來實現(xiàn)非侵入性的檢測。由于人體分泌物的濃度很低,構(gòu)筑一種非侵入性的超靈敏檢測方法仍然是一個很大的挑戰(zhàn)。在這項工作中,Ag-Cu_2O/還原氧化石墨烯(rGO)納米復合材料是在室溫下利用原位兩步還原的方法構(gòu)筑。所制備的Ag-Cu_2O/rGO納米復合材料具有類過氧化物酶性質(zhì),其可以在H_2O_2的存在的條件下快速催化過氧化物酶底物3,3',5,5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)分子,并且Ag-Cu_2O/rGO還具有優(yōu)異的SERS性能,在此基礎(chǔ)上,可以通過SERS技術(shù)監(jiān)測TMB的催化氧化反應(yīng)過程,進而間接檢測H_2O_2的含量。此外,這種材料與葡萄糖氧化酶復合后可以對葡萄糖進行檢測,具有較高的靈敏度,因此這種方法可以通過檢測指紋上葡萄糖的含量區(qū)分糖尿病和正常人在血糖上的潛在差異。這項工作為設(shè)計具有高催化活性的雙功能SERS基底在生物化學,法醫(yī)調(diào)查和醫(yī)學診斷上的應(yīng)用提供了新思路。2)基于銀-鐵酸鈷/還原氧化石墨烯(Ag-CoFe_2O_4/rGO)納米復合材料的類氧化酶催化活性的比色和SERS雙重檢測Hg~(2+)的研究汞離子是毒性很強的金屬離子,在環(huán)境中的殘留物會威脅人體健康。因此,發(fā)展簡單靈敏的檢測Hg~(2+)的方法具有重要意義。本工作通過一步微波輔助反應(yīng)合成了Ag-CoFe_2O_4/rGO納米復合材料,可直接氧化3,3',5,5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)分子,使得反應(yīng)前的無色溶液變?yōu)闇\藍色�；贖g~(2+)對Ag-CoFe_2O_4/rGO納米復合材料的類氧化酶催化活性的刺激,我們開發(fā)了比色法和SERS聯(lián)用法對Hg~(2+)進行檢測。結(jié)果表明,Hg~(2+)和Ag納米粒子之間的相互作用可以在短時間內(nèi)發(fā)生,這是由于Hg~(2+)的還原而形成了Ag-Hg合金,這種相互作用影響了Ag納米粒子的表面等離子體共振(SPR)性能,從而衰減了Ag-CoFe_2O_4/rGO納米復合物的電磁增強。另外,這種合金的形成可以增強Ag-CoFe_2O_4/rGO的類氧化物酶的活性,這使得對汞離子的檢測更為敏感。通過使用SERS檢測方法,對Hg~(2+)的最低檢測濃度低至0.67 nM,這種檢測能力比以前基于類酶催化反應(yīng)對Hg~(2+)檢測的結(jié)果要好得多,它低于世界衛(wèi)生組織(WHO)(30 nM)和美國環(huán)境保護局(EPA)(10 nM)的飲用水允許的Hg~(2+)的最大值。該方法具有簡便,靈敏度高,選擇性好等優(yōu)點,有希望應(yīng)用于實際環(huán)境中的Hg~(2+)的測定。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O657.37;O643.32

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本文編號：2752297