【摘要】：自然界中的生物質(zhì)是利用簡單成分在溫和條件下產(chǎn)生的一類具有多級結(jié)構(gòu),兼具輕質(zhì)、強韌力學性質(zhì)的優(yōu)秀結(jié)構(gòu)材料。受到生物質(zhì)啟發(fā),構(gòu)筑輕質(zhì)、強韌的多級結(jié)構(gòu)材料是具有重要科學意義的熱門課題之一。目前,該領(lǐng)域的研究工作已在仿貝殼珍珠層、節(jié)肢動物外殼、牙齒等方面取得了初步進展。然而,現(xiàn)有的工作大多圍繞特定尺度下生物質(zhì)結(jié)構(gòu)的模仿,很少討論全尺度上多級結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑,以及不同尺度上鍵合情況對力學性質(zhì)的影響。因此,目前人工合成的結(jié)構(gòu)材料中缺少有效的應力傳輸途徑,增韌機制單一,造成材料不能同時兼顧高強度和高韌性的情況。晶態(tài)納米纖維素是提取纖維素的微纖維結(jié)晶區(qū)獲得的,具有來源廣泛、價格低廉、楊氏模量高、密度低、生物相容性、生物可降解性等優(yōu)點。晶態(tài)納米纖維素在溶液下可經(jīng)過蒸發(fā)誘導自組裝成手性液晶結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)與骨、象牙、鹿角等生物結(jié)構(gòu)材料中存在的扭轉(zhuǎn)螺旋結(jié)構(gòu)十分相似,是材料韌性的主要來源。綜合以上特點,晶態(tài)納米纖維素是構(gòu)筑人工結(jié)構(gòu)材料的一種理想結(jié)構(gòu)基元。目前對晶態(tài)納米纖維素手性液晶材料的力學研究主要集中在提高材料的柔性,但無法同時提高強度。如何獲得兼具強度和韌性的纖維素手性液晶結(jié)構(gòu)材料是該領(lǐng)域存在的一種重要問題。本文針對晶態(tài)納米纖維素的仿生結(jié)構(gòu)材料的構(gòu)筑和應用研究開展了以下工作:(1)晶態(tài)納米纖維素仿生強韌復合膜的設計構(gòu)筑。仿照骨頭中扭轉(zhuǎn)螺旋結(jié)構(gòu)的增韌機制,以晶態(tài)納米纖維素自組裝體為主體,以聚乙烯醇、葡萄糖作為添加劑,利用蒸發(fā)誘導自組裝方法得到具有手性液晶結(jié)構(gòu)的晶態(tài)納米纖維素-(聚乙烯醇:葡萄糖)((CNC-(PVA:GLU))復合膜。通過增加結(jié)構(gòu)中界面間的相互作用和聚合物網(wǎng)絡中氫鍵數(shù)量,豐富體系內(nèi)的能量消散機制,使材料在保持較高楊氏模量的同時韌性得到提高。該復合膜具有優(yōu)秀的韌性,最高斷裂能為12.1±1.0MJ·m~(-3),是目前CNC手性液晶膜中文獻報道最高值的6倍。本工作為提高結(jié)構(gòu)材料的韌性提出了一種普適性的方法。(2)在上一章工作的基礎上,以提高材料的強度為目的,增加聚乙二醇為第三種添加劑,通過提高材料的均勻性來提升體系中應力傳遞效率。最終獲得的晶態(tài)納米纖維素-(聚乙二醇:聚乙烯醇:葡萄糖)(CNC-(PEG:PVA:GLU))復合膜最高模量達16 GPa的同時,斷裂拉伸度1%,與密質(zhì)骨的力學性質(zhì)接近,在纖維素/聚合物手性液晶結(jié)構(gòu)材料中處于較高水平。同時,該復合膜具有對濕度刺激響應能力,結(jié)合其優(yōu)秀的機械性質(zhì),將在傳感、加密、建筑等方面擁有廣闊的應用前景。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O753.2
【圖文】：

）膠原蛋白分子結(jié)構(gòu)（右下圖黃色虛線代表氫鍵）；b）膠原蛋的變形量、載荷和氫鍵數(shù)量的變化。一個重要的內(nèi)部增韌機制是纖維滑移。當?shù)V化膠原纖維受力時和羥基磷灰石納米晶界面首先產(chǎn)生相對滑移，并通過滑移把局部其他未受力的膠原纖維上[26]。值得注意的是，羥基磷灰石納米存在使相對滑移機制吸收更多能量。圖 1.4a 是計算模擬的礦化原纖維在受力的應力-應變曲線。礦化膠原纖維的楊氏模量為 6為 6.7 %，拉伸強度為 0.6 GPa；純膠原纖維的楊氏模量為 4.6 5 %，拉伸強度為 0.5 GPa�？梢钥闯�，礦化膠原纖維的強度和均高于純膠原纖維。這是由于純膠原纖維間存在間隙，受力時膠白區(qū)域變大，結(jié)構(gòu)密度大大降低，受力較小時即產(chǎn)生屈服，容易 1.4b）。而填充了羥基磷灰石后，只有發(fā)生相對滑移后才出現(xiàn)空

第一章 緒論灰石在其表面有序排列[44]；Andersson 等人用 F127 嵌段共聚物形列，誘導無定形的磷酸鈣在其上礦化為定向排列的低結(jié)晶度的磷 1.6）；Wang 等人用 I 型原膠原纖維做模板，添加聚丙烯酸模仿骨吸引羥基磷灰石在膠原纖維的間隙內(nèi)礦化，并研究聚丙烯酸分子能力的關(guān)系[46]。然而，這些工作集中在對骨分子層次上結(jié)構(gòu)的模觀結(jié)構(gòu)材料構(gòu)筑提供指導。Nonoyama 等人將拉伸后的雙網(wǎng)絡水凝由于拉伸過的水凝膠具有各向異性，因此礦化在其表面的羥基磷平行于拉伸方向，表現(xiàn)出宏觀的定向排列[47]。然而，由于水凝膠材料整體表現(xiàn)為延展性高、強度低的特點，與骨的力學性質(zhì)并不

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