【摘要】：光學探針是現(xiàn)代分析化學重要的支撐技術(shù),具有選擇性好、特異性強、快速分析、操作簡便、以及靈敏度高等優(yōu)點。納米材料具有分子量小、粒徑小以、表面積大、毒性低等特性,因而呈現(xiàn)獨特的物理、化學和光學性質(zhì),如比表面積大、活性高;生物相容性好、低毒;不宜漂白、光穩(wěn)定強等,展現(xiàn)出常規(guī)材料所不具備的卓越性能。納米材料的引入可以作為光學信號傳導單元,進而應用于光學檢測方法的設計,為熒光探針的構(gòu)建提供了更靈敏的平臺。本論文利用碳量子點(CQDs)的熒光性質(zhì),結(jié)合金屬離子——銅離子(Cu~(2+))的催化活性、熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)原理、銅鏡反應,發(fā)展了一系列簡單、靈敏以及快速的納米光學傳感新方法用于金屬離子和葡萄糖的檢測。論文初步討論了納米材料與這些目標分析物之間的作用機理,并探索了這些探針在實際樣品中的應用。具體內(nèi)容如下:(1)以富含半胱氨酸的中國草魚魚鱗為原材料,利用微波水熱法制備碳量子點,由于硫親汞這一性質(zhì),硫原子對汞離子有更高的親和性和更快的結(jié)合過程,因此,制備得到的CGCS-CQDs可以對汞離子進行特異性檢測。隨后,我們對CGCS-CQDs進行了HR-TEM,XRD,FT-IR和XPS表征。CGCS-CQDs的光學性質(zhì)通過紫外圖譜和熒光圖譜進行了描述。另外,通過熒光圖譜,pH和鹽離子濃度對CGCS-CQDs光學性質(zhì)的影響也進行了研究。在優(yōu)化條件下,CGCS-CQDs的熒光強度的猝滅與汞離子的濃度在0-30μmol/L范圍內(nèi)有很好的線性關(guān)系,計算得到的Hg~(2+)最低檢測限為0.1403μmol/L。同時,其它與汞離子可能共存的金屬離子對CGCS-CQDs的熒光強度的影響也進行了研究。結(jié)果顯示出CGCS-CQDs對汞離子的檢測有很強的選擇特異性。最后,CGCS-CQDs被應用于湖水,化妝品中汞離子的檢測,顯示出它作為熒光探針對Hg~(2+)的檢測應用的潛質(zhì)。(2)一個基于N,O-CQDs和Cu~(2+)形成的N,O-CQDs/Cu~(2+)復合納米材料被提出,作為一種新型熒光探針用來檢測葡萄糖。制備得到的N,O-CQDs,進行了HR-TEM,XRD,FT-IR和XPS表征。隨后,N,O-CQDs的光學性質(zhì)通過紫外圖譜和熒光圖譜進行了闡述。該方法主要包含三個步驟,N,O-CQDs的熒光被Cu~(2+)猝滅;葡萄糖與Cu~(2+)發(fā)生氧化還原反應,葡萄糖被氧化為葡萄糖酸,Cu~(2+)被還原成過氧化銅;銅離子脫離N,O-CQDs的表面從而使N,O-CQDs的熒光恢復。在N,O-CQDs/Cu~(2+)熒光探針體系,表面能量從N,O-CQDs(能量供體)轉(zhuǎn)移到Cu~(2+)(能量受體),使N,O-CQDs熒光猝滅。銅離子催化氧化葡萄糖發(fā)生銅鏡反應,使Cu~(2+)被還原為Cu_2O,因此Cu~(2+)從N,O-CQDs表面脫離并恢復了N,O-CQDs的熒光強度。因此,N,O-CQDs的熒光強度根據(jù)銅離子和葡萄糖的濃度變化而變化,在優(yōu)化條件下,葡萄的最低檢測限可達到0.455μM。尤其值得注意的是,N,O-CQDs/Cu~(2+)作為一種非酶檢測葡萄糖的方法,可檢測較低濃度的葡萄糖。該復合納米材料具有簡單易制備,靈敏度高,成本低等優(yōu)點。
【圖文】：

納米尺度概念的直觀圖

球形金屬納米粒子的表面等離子體共振示意圖
【學位授予單位】：遼寧大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O657.3

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