【摘要】：過渡金屬硫化物是具有可見光響應(yīng)的潛在光催化材料。過渡金屬硫化物的價帶通常由3p軌道組成,與過渡金屬氧化物相比,其價帶更負且?guī)陡�。本論文主要研究了MoS_2二維材料的控制合成及其在光催化助催化劑中的應(yīng)用,主要研究內(nèi)容如下:(1)通過兩步水熱法,制備了MoS_2/SrZrO_3異質(zhì)結(jié)納米光催化劑。在SrZrO_3表面加入0.05 wt%MoS_2,在紫外光照射下,產(chǎn)氫速率最高可達5.31 mmol h~(-1),同時也研究了H_2轉(zhuǎn)化過程的機理。結(jié)果表明,MoS_2的負載量在光催化活性中起著重要作用,光催化劑中電子富集的作用與異質(zhì)結(jié)能帶相匹配,抑制了光生電子和空穴的復(fù)合,從而增強了其產(chǎn)生H_2的能力。(2)將簡單兩步水熱法合成的MoS_2/SrTiO_3納米復(fù)合材料,用于紫外光照射下有機染料甲基橙的光降解。在60 min內(nèi),MoS_2/SrTiO_3復(fù)合光催化劑(含量為99.95 wt%SrTiO_3和0.05 wt%MoS_2)光催化降解率為99.81%,顯著高于純SrTiO_3。此外,MoS_2的適當負載對于優(yōu)化MoS_2/SrTiO_3復(fù)合材料的光催化性能至關(guān)重要。這是由于過量負載的MoS_2屏蔽了活性位點,也降低了紫外光的利用率。(3)通過兩步水熱法制備了Bi_2WO_6/SrTiO_3復(fù)合材料,并通過XRD、TEM、SEM、XPS、DRS、BET和PL等方法對催化劑進行了晶體結(jié)構(gòu)和物理性能分析。SrTiO_3和Bi_2WO_6之間的異質(zhì)結(jié)構(gòu),在提高光催化降解羅丹明B(RhB)效率方面起著重要的作用,8 wt%SrTiO_3/Bi_2WO_6的光催化降解效率最佳(D=98.4%和k=0.0463 min~(-1))。(4)通過沉積-沉淀法制備了新型AgI/Bi_2MoO_6納米異質(zhì)結(jié)構(gòu),并且進一步研究了其在可見光下降解RhB的光催化活性和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,單一的Bi_2MoO_6或AgI對光催化降解RhB顯示出較差的活性,但納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的性能。AgI/Bi_2MoO_6復(fù)合材料的最佳比例為含有20 wt%AgI的催化劑,表現(xiàn)出了最高的光催化降解率,可見光照射下,RhB在75 min內(nèi)被完全降解。此外,復(fù)合光催化劑在幾個循環(huán)實驗中也表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性。通過分析能帶結(jié)構(gòu)和光催化活性物種,探索了AgI/Bi_2MoO_6復(fù)合材料增強光催化活性的一個可能機制。
【圖文】：

圖 1.1 光催化原理示意圖Figure 1.1 Schematic illustration of photocatalytic principle受光激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴一部分在催化劑內(nèi)部或表面相遇發(fā)生復(fù)合遷移到催化劑表面參與氧化還原反應(yīng)。遷移到表面的電子，依據(jù)導(dǎo)帶所，可還原 H2O，金屬離子和氧氣等，與氧氣反應(yīng)則產(chǎn)生超氧自由基（·步生成羥基自由基（·OH-），從而氧化降解有機污染物；與水反應(yīng)則可氫氣，達到產(chǎn)氫的目的。而空穴可直接氧化吸附在催化劑表面的污染化水或羥基生成羥基自由基，最終將有機污染物氧化。以羅丹明 B 為化過程也可用以下方程表示：PS + hv → e-+ h+(1)e-+ O2→ ·O2-→ ·OH-(2)h++ OH-→ ·OH-(3)

圖 1.2 光反應(yīng)速率對催化劑濃度的依賴性re 1.2 Relationship between Photocatalyst concentration and Photoreactio體光催化劑的缺陷與不足光催化劑經(jīng)過幾十年的發(fā)展已取得一些成效，，但其缺陷和不足包括以下問題：催化劑禁帶過寬。大多數(shù)光催化劑的禁帶寬度都在 3.0eV 以上在紫外光下有響應(yīng)，而入射到地球表面的太陽光中，紫外光只分的太陽光不能得到有效利用。量子效率過低。半導(dǎo)體內(nèi)部的光生電荷遷移和復(fù)合極大地影響荷復(fù)合導(dǎo)致催化劑的失活，而電荷遷移則是一個活化過程，高
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;O644.1

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本文編號：2704698