【摘要】：SAPO-34分子篩具有良好的熱和水熱穩(wěn)定性,溫和的酸性質(zhì)和獨(dú)特的八元環(huán)孔道結(jié)構(gòu),在甲醇制烯烴和選擇性催化還原氮氧化物等方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,市場(chǎng)需求巨大。但是目前合成SAPO-34分子篩的工業(yè)方法(水熱法)存在著高溫高壓、產(chǎn)品收率低和含磷廢水排放量大的問(wèn)題。本文在三乙胺(TEA)和二乙胺(DEA)模板劑體系中開(kāi)展SAPO-34分子篩的合成實(shí)驗(yàn),重點(diǎn)研究了影響SAPO-34分子篩合成收率的主要因素,并通過(guò)晶種輔助技術(shù)提高了產(chǎn)品收率。得到了以下主要結(jié)果和結(jié)論:(1)在三乙胺模板劑體系中,SAPO-34分子篩合成收率受晶化時(shí)間和晶化溫度的影響顯著,而模板劑用量和硅含量對(duì)其影響不大。延長(zhǎng)晶化時(shí)間、提高晶化溫度有助于增加收率。當(dāng)晶化溫度為200 ~℃時(shí),SAPO-34分子篩合成收率在晶化60 h后基本不變,可達(dá)87.0%。同時(shí),提高晶化溫度,成核及晶化速率加快,樣品粒度減小;TEA用量增加,對(duì)SAPO-5雜晶有抑制作用。(2)在二乙胺模板劑體系中,延長(zhǎng)晶化時(shí)間、提高晶化溫度同樣有助于增加SAPO-34分子篩的合成收率。但與三乙胺模板劑體系不同的是,晶化后期分子篩收率隨時(shí)間延長(zhǎng)而明顯降低。當(dāng)晶化溫度為200 ~℃時(shí),分子篩收率在晶化60 h達(dá)到最大(45.3%),而晶化72 h后收率下降為36.2%。同時(shí),降低晶化溫度,成核及晶化速率減小,但樣品粒度均勻;DEA用量增加,對(duì)SAPO-11雜晶有抑制作用。(3)比較三乙胺和二乙胺模板劑體系,在相同初始凝膠配比及晶化條件下,三乙胺體系具有明顯更快的成核速率和合成收率,且具有更均勻的晶粒度。(4)在初始凝膠中添加晶種,能夠促進(jìn)SAPO-34分子篩成核,提高晶化速率和合成收率,并降低樣品晶粒度。在三乙胺模板劑體系中(180 ~℃下晶化48 h),通過(guò)引入晶種,SAPO-34分子篩的合成收率從68.1%提高至79.2%,與無(wú)晶種體系200 ~℃合成收率相當(dāng)。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 李冰;田鵬;齊越;張琳;徐舒濤;蘇雄;樊棟;劉中民;;SAPO-11分子篩晶化過(guò)程研究[J];催化學(xué)報(bào);2013年03期

2 劉中民,黃興云,何長(zhǎng)青,楊越,楊立新,蔡光宇;SAPO－34分子篩的熱穩(wěn)定性及水熱穩(wěn)定性[J];催化學(xué)報(bào);1996年06期

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本文編號(hào)：2687564