【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,石油資源越來越匱乏,清潔燃料油的生產(chǎn)顯得非常重要。負(fù)載型貴金屬催化劑是工業(yè)生產(chǎn)中用于油品精制降低芳烴含量的重要催化劑。其中炭基材料負(fù)載貴金屬催化劑被廣泛使用,并且表現(xiàn)出較優(yōu)異的稠環(huán)芳烴加氫活性。本論文以活性炭(AC)和石墨烯(RGO)為載體,引入貴金屬Pt、Pd,制備了一系列Pd/RGO,Pd/AC,Pt-Pd/AC催化劑,通過XRD,BET,TEM,SEM-EDX等物理化學(xué)方法對催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)和形貌表征。催化劑評價在高溫高壓反應(yīng)釜中進(jìn)行,考察了蒽選擇加氫反應(yīng)性能,氣質(zhì)連用檢測到產(chǎn)物有二氫蒽(DHA),四氫蒽(THA),非對稱八氫蒽(cis+trans-OHA),對稱八氫蒽(sym-OHA)以及全氫蒽(PHA),沒有檢測到開環(huán)產(chǎn)物。(1)研究了Pd/RGO催化劑制備過程中Pd前驅(qū)體及載量,保護(hù)劑,浸漬液,和還原溫度對催化劑性能的影響。結(jié)果表明,浸漬液pH的增加有利于提高Pd在載體表面的分散度以及載體表面Pd的密度。因此,浸漬液為尿素時Pd/RGO的活性較高,蒽的轉(zhuǎn)化率為97.49%,sym-OHA的選擇性為60.93%。(2)研究了載體AC的預(yù)處理對Pd/AC催化劑活性的影響。對AC分別進(jìn)行了酸洗,堿洗,雙氧水洗等預(yù)處理,結(jié)果表明,酸洗可造成活性炭表面的缺陷更多,更有利于活性中心的錨定,因此酸處理后的AC制備的Pd/AC催化劑活性更高,蒽的轉(zhuǎn)化率為100%,產(chǎn)物sym-OHA的選擇性為48.17%。(3)探究了反應(yīng)時間,反應(yīng)溫度,反應(yīng)轉(zhuǎn)速,反應(yīng)壓力以及溶劑等工藝條件對蒽在Pt-Pd/AC上選擇性加氫反應(yīng)的影響。還考察了催化劑的焙燒溫度對Pt-Pd/AC活性的影響,證明了雙金屬之間的相互作用可以促進(jìn)蒽加氫反應(yīng)的進(jìn)行。結(jié)果表明,采用Pt-Pd/AC雙金屬催化劑,在200℃,1 MPa的條件下,反應(yīng)2 h,效果最佳,蒽完全轉(zhuǎn)化的同時,產(chǎn)物sym-OHA的選擇性分別為68.33%。
【圖文】：

圖 2.1 蒽加氫反應(yīng)裝置圖Fig 2.1 The experimental instrument of anthracene hydrogenation反應(yīng)在不銹鋼高溫高壓反應(yīng)釜中進(jìn)行，圖 2.1 為蒽加氫反應(yīng)裝置圖劑共同置于反應(yīng)釜內(nèi)，然后安裝反應(yīng)釜，檢驗裝置氣密性能，保氫氣置換釜內(nèi)空氣 2-3 次，調(diào)節(jié)氫氣初始壓力為 3 MPa，待溫度開啟機(jī)械攪拌并保持 2 h，反應(yīng)結(jié)束后，將反應(yīng)釜冷卻至室溫，體，打開反應(yīng)釜，取出產(chǎn)物及未反應(yīng)完的底物，，離心分離后，進(jìn)用分析。分析方法定性及定量分析采用上海銳敏氣相色譜儀（GC）及氣質(zhì)聯(lián)用儀析方法：氣相色譜使用條件：采用氫氣火焰離子檢測器（FID）30 m*0.25 mm*0.5 um）毛細(xì)管，檢測條件為：柱箱溫度為 120 °C檢測器溫度 250 °C。采用程序升溫法，第一階段保持 1min，第

圖 3.2 不同浸漬液的 Pd/RGO 催化劑的 SEM-EDX 圖Fig 3.2 XSEM-EDX images of Pd/RGO catalysts with different impregnation liquid圖 3.2 為用不同浸漬液制備的 Pd/RGO 催化劑的 SEM-EDX 圖，SEM 圖很清晰可以觀察到我們所制備的石墨烯表面褶皺的狀態(tài)，EDX 圖反映了催化劑元素的組成情況，圖中明顯能夠看到C元素和Pd元素的特征峰，說明Pd元素已經(jīng)分散于載體RGO表面，氧元素的存在說明 RGO 表面有含氧基團(tuán)存在。除此之外沒有其他元素被檢測到，也說明我們所制備的催化劑純度比較高。3.2.4 保護(hù)劑對 Pd/RGO 催化劑活性的影響3.2.4. 1 催化劑活性的評價表 3.4 不同保護(hù)劑的 Pd/RGO 催化劑的活性Table 3.4 Catalytic properties of Pd/RGO prepared from different protective agentSelectivity(%)
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2687604