【摘要】：金屬-有機框架物(Metal-Organic Frameworks,MOFs),是指由金屬離子中心和有機配體通過配位鍵有序組裝而成的具有開放式多孔結(jié)構(gòu)的聚合物材料。由于金屬離子與有機配體選擇范圍廣泛,因此可以合成具有多種多樣結(jié)構(gòu)和具有獨特光、電、磁等性能的MOFs材料。聚集誘導(dǎo)發(fā)光(Aggregations-induced Emission,AIE)分子是指熒光強度在聚集狀態(tài)下大大增強的一類熒光分子,因其獨特的光學(xué)性質(zhì)成為近年來分析化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。本學(xué)位論文主要以MOFs為基質(zhì),將AIE熒光分子按特定的順序和方式聚集組裝成具有特殊光學(xué)性質(zhì)的新型AIE聚集體,得到AIE分子功能化的MOFs,并將其應(yīng)用于小分子分析傳感。具體工作內(nèi)容如下:首先,考察了以熒光分子芘作為配體的MOFs(NU-1000)作為熒光材料在生物小分子檢測中的應(yīng)用。研究表明磷酸吡哆醛(Pyridoxal Phosphate,PLP)可以與NU-1000發(fā)生作用,淬滅其熒光,通過時間分辨熒光光譜確定為動態(tài)淬滅,據(jù)此建立了一種靈敏度高、選擇性好的水溶液中磷酸吡哆醛的檢測方法。其次,選取以鋅離子作為中心離子的ZIF-8為基質(zhì),考察具有pH響應(yīng)的AIE分子HDBB(4,4’-(肼-1,2-二取代雙(亞甲基))雙(3-羥基苯甲酸))在ZIF-8納米級孔道中的光學(xué)性質(zhì)。研究表明:由于HDBB與鋅離子發(fā)生配位作用,相比于HDBB分子,ZIF-8@HDBB的熒光發(fā)生了較大的變化,其發(fā)射波長從580 nm藍移至525nm,并在440 nm處出現(xiàn)了一個新的激發(fā)峰;在3.0~9.0范圍內(nèi)隨著溶液pH升高,其熒光逐漸降低。最后,選取自身含有缺失連接位點的Zr-MOFs(PCN-700-Me_2),通過逐步鏈安裝法將HDBB分子作為連接配體修飾在PCN-700-Me_2中形成PCN-700-Me_2-HDBB晶體。對PCN-700-Me_2-HDBB的熒光性質(zhì)進行了研究,發(fā)現(xiàn)其發(fā)射波長從580 nm藍移至570 nm,在pH為2.0~10.0的范圍內(nèi),PCN-700-Me_2-HDBB都具有穩(wěn)定的AIE熒光性質(zhì),驗證了之前由Tang等人提出的“分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)受限制”AIE機理。
【圖文】：

微波輔助合成法簡易示意圖

通過逐步鏈安裝法合成新型Zr-MOF的示意圖
【學(xué)位授予單位】：云南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O641.4

【參考文獻】

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本文編號：2632811