發(fā)布時(shí)間：2020-04-03 05:55

【摘要】：以Silicate-1(S-1)分子篩為載體,通過(guò)簡(jiǎn)單浸漬、原位合成及浸漬-TPAOH處理等方法制備了一系列Ni基催化劑。后兩種方法可以實(shí)現(xiàn)金屬納米顆粒的封裝,降低其金屬顆粒尺寸,提高金屬分散度、反應(yīng)活性和抗燒結(jié)能力。在固定床反應(yīng)器上進(jìn)行催化劑甲烷干重整反應(yīng)(DRM)性能評(píng)價(jià),研究了負(fù)載形式、Ni源、精氨酸量、浸漬方法和焙燒溫度等對(duì)催化劑性質(zhì)和反應(yīng)性能的影響。采用原位合成法或后處理法對(duì)Ni顆粒進(jìn)行封裝,催化劑性能都得到大幅提高。在封裝過(guò)程中,Ni源和精氨酸加入量,影響催化劑性能。對(duì)于簡(jiǎn)單浸漬的Ni/S-1催化劑和封裝的Ni@Hol S-1催化劑,采用硝酸鎳作為Ni源時(shí)CO_2和CH_4轉(zhuǎn)化率均比氯化鎳為Ni源時(shí)高。在DRM反應(yīng)中,兩種Ni源與精氨酸絡(luò)合制備的Ni@Hol S-1催化劑呈現(xiàn)不同的反應(yīng)性能。以氯化鎳為Ni源時(shí),對(duì)于Ni@Hol S-1催化劑,采用精氨酸與Ni絡(luò)合的催化劑的CO_2和CH_4轉(zhuǎn)化率均高于未用精氨酸絡(luò)合的催化劑,當(dāng)n_((L-Arg)):n_((Ni))=2:1時(shí),催化劑活性最高。采用精氨酸絡(luò)合,在提高CO_2和CH_4轉(zhuǎn)化率的同時(shí),可以減少積炭。以硝酸鎳為Ni源時(shí),對(duì)于Ni@Hol S-1催化劑,采用精氨酸與Ni絡(luò)合,催化劑活性反而下降,當(dāng)n_((L-Arg)):n_((Ni))=1:1時(shí),催化劑活性下降2%,n_((L-Arg)):n_((Ni))=2:1時(shí)活性最差,甚至低于簡(jiǎn)單浸漬的Ni/S-1催化劑。Ni源種類(lèi)和精氨酸的引入對(duì)催化劑穩(wěn)定性有一定影響。相同反應(yīng)條件下,以NiCl_2為Ni源的Ni/S-1催化劑,Ni顆粒的燒結(jié)團(tuán)聚導(dǎo)致催化劑緩慢失活,反應(yīng)后未生成積炭;對(duì)于Ni@Hol S-1催化劑,采用Ni(NO_3)_2為Ni源,穩(wěn)定性最好,但積碳量較多;NiCl_2作為Ni源,采用n_((L-Arg)):n_((Ni))=2:1的精氨酸進(jìn)行絡(luò)合,其催化劑穩(wěn)定性高于未用精氨酸絡(luò)合的催化劑,且積碳量極少。此外,精氨酸與Ni的浸漬順序?qū)Υ呋瘎┑男再|(zhì)也有一定影響。采用硝酸鎳作為Ni源時(shí),精氨酸與Ni先后分別浸漬,Ni顆粒粒徑變小,分布集中,催化劑活性提高。催化劑焙燒溫度對(duì)其性質(zhì)也有很大影響。高溫且長(zhǎng)時(shí)間焙燒導(dǎo)致Ni顆粒易于發(fā)生團(tuán)聚而脫落,導(dǎo)致封裝量較低。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：2613020