【摘要】：染料廢水具有排量大、成分復(fù)雜、難處理等特點(diǎn),給人類(lèi)健康及生態(tài)環(huán)境帶來(lái)嚴(yán)重的危害。當(dāng)前階段,國(guó)內(nèi)外一些研究人員采用淀粉和殼聚糖等來(lái)處理染料廢水,雖然取得了較好的處理效果,但是選擇性差且不易分離卻是十分嚴(yán)重的缺點(diǎn)。以此作為研究的出發(fā)點(diǎn),本文通過(guò)酯化反應(yīng)將丁二酸酐(SA)和環(huán)氧丙基三甲基氯化銨(GTA)接枝在β-環(huán)糊精(β-CD)上,使其能夠在弱酸條件下發(fā)生自聚反應(yīng),進(jìn)而形成含有大量的活性基團(tuán)(-OH和-COOH)的多空腔陽(yáng)離子環(huán)糊精聚合物(GEP-CD);將GEP-CD包裹在磁性納米四氧化三鐵(MNPs)表面,并通過(guò)一系列的單因素實(shí)驗(yàn)優(yōu)化制備出易分離、比表面積高的磁性陽(yáng)離子環(huán)糊精聚合物(GEPCD-MNPs)。通過(guò)紅外光譜(FT-IR)譜圖、X射線衍射(XRD)譜圖、磁滯回線(VSM)、全自動(dòng)表面積和孔結(jié)構(gòu)分析(BET)數(shù)據(jù)、掃描電子顯微鏡-能譜(SEM-EDS)圖以及熱重分析(TGA)曲線對(duì)GEPCD-MNPs的化學(xué)結(jié)構(gòu)、晶型、磁性、形貌與熱穩(wěn)定性進(jìn)行了表征。并通過(guò)Zata電位、接觸角測(cè)定分析了產(chǎn)物的等電位點(diǎn)和潤(rùn)濕性。在GEPCD-MNPs對(duì)剛果紅(CR)和六價(jià)鉻(Cr(Ⅵ))的吸附機(jī)理研究過(guò)程中,本文通過(guò)靜態(tài)吸附試驗(yàn),基于吸附劑加量、反應(yīng)時(shí)間和溫度、初始濃度、染液pH等因素探究了吸附劑與染料之間的吸附作用機(jī)理。通過(guò)準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(Pseudo-first-order model)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(Pseudo-second-order model)研究了染料在 GEPCD-MNPs 上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。通過(guò)Langmuir、Freundlich模型和Dubinin-Radushkevich模型探討了染料在GEPCD-MNPs上的等溫吸附行為,根據(jù)范特霍夫方程(Van't Hoff equation)對(duì)染料吸附的熱力學(xué)性質(zhì)做了進(jìn)一步的研究。本文還對(duì)吸附劑的再生性能進(jìn)行了研究,為吸附劑的推廣使用奠定了良好的基礎(chǔ)。研究結(jié)果表明:1)優(yōu)化制備出磁性陽(yáng)離子環(huán)糊精吸附劑GEPCD-MNPs,通過(guò)一系列表征手段發(fā)現(xiàn)此吸附劑為多空腔層狀高分子(SEM),表現(xiàn)出較好的超順磁性(VSM),并且具有大量的活性基團(tuán)(FT-IR)和一定量的正電荷(Zata);2)GEPCD-MNPs對(duì)CR和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分別為389.1mg/g和118mg/g;3)GEPCD-MNPs對(duì)CR、Cr(Ⅵ)以及兩者的混合溶液的吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。CR和Cr(Ⅵ)在GEPCD-MNPs上的吸附能夠很好的采用Freundlich等溫吸附模型進(jìn)行描述。熱力學(xué)數(shù)據(jù)表明:GEPCD-MNPs對(duì)CR和Cr(Ⅵ)的吸附過(guò)程屬于吸熱過(guò)程且吸附過(guò)程屬于熵驅(qū)動(dòng)過(guò)程。而且兩者在GEPCD-MNPs上的吸附反應(yīng)均是自發(fā)進(jìn)行的;4)合成吸附劑GEPCD-MNPs對(duì)CR的吸附更具有經(jīng)濟(jì)可行性。
【圖文】：

（２）環(huán)糊精在印染廢水處理上的應(yīng)用逡逑環(huán)糊精利用其內(nèi)腔疏水特性通過(guò)包合作用或者螯合作用對(duì)印染廢水中的污染物進(jìn)逡逑行處理。Ｍｄ．邋Ｔａｊｕｄｄｉｎ邋Ｓｉｋｄｅｉ＾［６２＾邋Ｆｅ＾納米顆粒包封于無(wú)毒的可生物降解的殼聚糖－羧逡逑甲基Ｐ－環(huán)糊精聚合物內(nèi)，制備出含ＦｅＧ５０ｗｔ％的ＣＳ－ＮＺＶＩ－ＣＭ－ｐ－ＣＤ球吸附材料；將逡逑ＣＳ－ＮＺＶＩ－ＣＭ－ｐ－ＣＤ用于Ｃｒ（ＶＩ）和Ｃｕ（ＩＩ）的吸附性能研究，發(fā)現(xiàn)由于Ｐ－環(huán)糊精和ＦｅＱ納逡逑米顆粒的存在使ＣＳ－ＮＺＶＩ－ＣＭ－ｐ－ＣＤ可以通過(guò)包合作用和還原作用實(shí)現(xiàn)ＣｒＣＶＩ）和Ｃｕ（ＩＩ）逡逑的完全去除；而ＣＳ－ＮＺＶＩ－ＣＭ－ｐ－ＣＤ的吸附速率又受到膜擴(kuò)散和顆粒內(nèi)擴(kuò)散的限制，逡逑因此ＣＳ－ＮＺＶＩ－ＣＭ－ｐ－ＣＤ可能是原位修復(fù)受污染的地表水和地下水的一個(gè)潛在的材料。逡逑孫琳琳等［６３］基于Ｓｎ２取代反應(yīng)制備了邋ＣＭ－Ｐ－ＣＤ，采用層層組裝法將其成功修飾在逡逑Ｆｅ３0４磁性納米粒子表面，得到了邋Ｆｅ３0４功能化的磁性納米復(fù)合物ＣＭ－Ｐ－ＣＤ－ＭＮＰｓ，考逡逑察了其對(duì)羅丹明Ｂ的吸附性能；由于ＣＭ－ｐ－ＣＤ－ＭＮＰｓ分子內(nèi)含有Ｆｅ３0４以及空腔結(jié)構(gòu)逡逑而表現(xiàn)出優(yōu)良的吸附性能及易分離性，在處理染料廢水的應(yīng)用中具有良好的前景。彭逡逑龍等［６４］以ｐ＿環(huán)糊精和對(duì)苯二甲酰氯為原料，合成了一種新型剛性結(jié)構(gòu)的橋聯(lián)環(huán)糊精一逡逑一邋１，４－二甲酰胺基苯橋聯(lián)｜３－環(huán)糊精，考察了其對(duì)ＴＮＳ，，ＡＮＳ，ＡＲ，ＮＲ和ＲｈＢ的包結(jié)逡逑穩(wěn)定性；結(jié)果發(fā)現(xiàn)，橋聯(lián)環(huán)糊精與天然Ｐ－環(huán)糊精相比，橋聯(lián)環(huán)糊精的鍵合能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)增逡逑

論文采用化學(xué)共沉淀法制備的ＭＮＰｓ，之所以采用化學(xué)共沉淀法是因?yàn)榇朔ú馘义稀⒐に噵故斓�。但是，合成的ＭＮＰｓ在與空氣接觸時(shí)容易被氧化成三氧化二鐵，逡逑低了邋ＭＮＰｓ顆粒本身的磁性能。因此在采用化學(xué)共沉淀法合成ＭＮＰｓ時(shí)需要通逡逑氣體－氮?dú)庖员ＷCＭＮＰｓ的合成是在隔絕空氣的條件下進(jìn)行的。與此同時(shí)，采用逡逑沉淀法合成的ＭＮＰｓ顆粒的粒徑范圍分布比較寬并且形貌和尺寸很難控制。為逡逑此法所存在的粒徑上的缺陷，本文采取了優(yōu)化措施：在合成過(guò)程中使用了超聲逡逑術(shù)，此技術(shù)能夠在一定程度上減弱ＭＮＰｓ因本身磁偶極力和高比表面能而團(tuán)聚逡逑。制備ＭＮＰｓ的反應(yīng)方程式如下：逡逑Ｆｅ２＋邋＋邋２Ｆｅ３＋邋＋邋８０Ｈ－邋＝邋Ｆｅ３０４（ｓ）邋＋邋４Ｈ２０逡逑過(guò)ＦＩＴＲ、ＸＲＤ、ＢＥＴ以及ＳＥＭ等手段分析可推出ＧＥＰＣＤ－ＭＮＰｓ的合成機(jī)理圖，逡逑－２所示，ＳＡ和ＧＴＡ作為ｐ－ＣＤ聚合的橋梁分布在Ｐ－ＣＤ的兩端，將ｐ－ＣＤ橋連逡逑空腔縮合的聚合物ＧＥＰ－ＣＤ。再將其與擁有致密羥基的納米四氧化三鐵顆粒相逡逑制備得到ＧＥＰＣＤ－ＭＮＰｓ，其表面被聚合物ＧＥＰ－ＣＤ所包裹，不僅使其獲得了大逡逑性基團(tuán)（－ＯＨ和－ＣＯＯＨ），同時(shí)令ＧＥＰＣＤ－ＭＮＰｓ成為高比表面積的多層空腔狀逡逑為ＧＥＰＣＤ－ＭＮＰｓ表現(xiàn)出的優(yōu)異吸附行為提供了重要的理論依據(jù)。逡逑
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O636.12;O647.3

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2593866