【摘要】：全氟十二酸(PFDoA)是8~12個(gè)碳鏈的全氟烷酸(PFAAs)中毒性最強(qiáng)的新型環(huán)境污染物。已有大量研究表明PFAAs在環(huán)境中廣泛積累,但對PFDoA與HSA的相互作用還處于起步階段。本研究力爭在模擬生理?xiàng)l件下,采用熒光猝滅法、分子模擬技術(shù)和圓二色譜確定HSA與PFDoA的相互作用機(jī)理。研究結(jié)果表明,PFDoA對HSA的猝滅是動(dòng)態(tài)猝滅與形成PFDoA-HSA基態(tài)復(fù)合物引起的猝滅共同作用的結(jié)果。計(jì)算得到的結(jié)合距離(r=3.65 nm)表明,PFDoA(受體)與HSA(供體)之間的相互作用發(fā)生了非輻射能量轉(zhuǎn)移。取代反應(yīng)結(jié)果表明,PFDoA鍵合在HSA的siteⅠ位點(diǎn)上。分子對接進(jìn)一步研究了PFDoA與HSA作用的詳細(xì)結(jié)合情況,表明PFDoA通過多種作用力結(jié)合在HSA的亞域IIA內(nèi),例如,PFDoA上的O 1原子主要通過極性鍵與HSA上的Arg 257和Ser 287殘基結(jié)合。計(jì)算得到的最優(yōu)對接能量為825.87 kJ·mol~(-1),表明PFDoA對HSA有較大的結(jié)合親和力。同步熒光光譜和三維熒光光譜研究了PFDoA對HSA構(gòu)象的影響,結(jié)果顯示,與PFDoA結(jié)合后,色氨酸的微環(huán)境疏水性增加,HSA的構(gòu)象也發(fā)生改變。PFDoA與HSA作用前后圓二色譜二級結(jié)構(gòu)的定量分析結(jié)果表明,PFDoA-HSA復(fù)合物的形成使螺旋穩(wěn)定性降低。該研究結(jié)-果為全氟烷酸與HSA的動(dòng)力學(xué)研究提供了理論依據(jù)和可靠數(shù)據(jù),并揭示了生物大分子與配體相互作用的化學(xué)本質(zhì)。

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