【摘要】：甲醇制烯烴(MTO)是一種可以替代傳統(tǒng)的石油路線生產(chǎn)低碳烯烴的新工藝,伴隨著石油資源的緊缺,該工藝引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。SAPO-34分子篩已被公認(rèn)為MTO的最佳催化劑,然而,廢舊的SAPO-34催化劑中大量的磷元素存在潛在的磷污染問(wèn)題。與SAPO-34分子篩具有相同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的硅鋁系列分子篩SSZ-13分子篩,是替代MTO過(guò)程催化劑SAPO-34分子篩的最佳選擇。本文以N,N,N-三甲基-1-金剛烷基氫氧化銨為模板劑,采用水熱合成法分別制備了低硅鋁比SSZ-13分子篩和高硅鋁比SSZ-13分子篩,通過(guò)XRD、SEM、 NH3-TPD等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了相關(guān)表征。并考察了所制備的SSZ-13分子篩的MTO催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：無(wú)論是低硅鋁比還是高硅鋁比的SSZ-13分子篩在MTO反應(yīng)初期均有大量的副產(chǎn)物丙烷,為降低SSZ-13分子篩在MT O過(guò)程中的主要副產(chǎn)物丙烷的選擇性,從而提高低碳烯烴的選擇性,對(duì)SSZ-13分子篩進(jìn)行了改性處理并且優(yōu)化了MTO的工藝條件。針對(duì)高硅SSZ-13分子篩,采取積碳改性的方法,積碳改性后的SSZ-13分子篩,MTO反應(yīng)初期,丙烷選擇性降低了15.7%,雙烯烴平均選擇性提高了5.8%,甲醇100%轉(zhuǎn)化的時(shí)間增加了5 min。針對(duì)低硅SSZ-13分子篩,采取金屬離子改性的方法,金屬鎂及金屬錳改性后的SSZ-13分子篩,在MTO反應(yīng)中,甲醇處理量增加了2.91g,雙烯烴平均選擇性提高了14.4%。通過(guò)考察溫度、空速、醇水比對(duì)SSZ-13分子篩在MTO過(guò)程中的催化性能影響,得到了SSZ-13分子篩在MTO反應(yīng)中的最佳操作條件：反應(yīng)溫度為400℃,甲醇質(zhì)量空速為20h-1,m(甲醇)：m(水)=50：50。在優(yōu)化的反應(yīng)條件下,MTO反應(yīng)初期低碳烯烴選擇性可提高至85.08%,平均低碳烯烴的選擇性高達(dá)86.93%,甲醇處理量可達(dá)到5.28 g。
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O621.251

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1 王文婷;SSZ-13分子篩在MTO反應(yīng)中的應(yīng)用[D];天津工業(yè)大學(xué);2016年

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本文編號(hào)：2552917