【摘要】：由于金屬銥配合物具有優(yōu)異的光物理學(xué)性質(zhì)如大的斯托克位移、吸收光譜及熒光光譜受配體調(diào)節(jié)、較高的熒光量子產(chǎn)率和較長的磷光壽命等,在生物成像和光動(dòng)力學(xué)治療腫瘤方面受到越來越廣泛的關(guān)注。但是傳統(tǒng)的金屬銥配合物的吸收主要位于紫外可見光區(qū),由于紫外光和可見光具有較小的穿透深度,限制其在活體中的應(yīng)用。本文將其拓展到近紅外區(qū)域,設(shè)計(jì)并成功合成了具有近紅外吸收的金屬銥配合物及其納米粒子,并探索其在光聲成像以及光動(dòng)力學(xué)治療方面的應(yīng)用,具體工作包括以下兩個(gè)部分:1.具有熒光/磷光雙發(fā)射金屬銥配合物的合成與性質(zhì)研究我們利用花菁染料在近紅外區(qū)域有較強(qiáng)的吸收和金屬銥配合物中的重原子銥所表現(xiàn)出來的光動(dòng)力學(xué)效應(yīng),設(shè)計(jì)合成了苯基吡啶和苯基喹啉為配體的近紅外金屬銥配合物。通過紫外可見近紅外吸收光譜和發(fā)射光譜研究了金屬銥配合物的光物理學(xué)性質(zhì)以及光照穩(wěn)定性,結(jié)果表明花菁金屬銥配合物具有良好的光照穩(wěn)定性。2.水溶性金屬銥配合物納米粒子在光聲成像和光動(dòng)力學(xué)治療中的研究為了改善近紅外金屬銥配合物的水溶性和生物相容性,我們選擇一種生物相容性很好的聚合物F-127,利用配合物和該聚合物的疏水-疏水相互作用將其包裹成納米粒子,并通過紫外可見近紅外吸收光譜和發(fā)射光譜研究了配合物納米粒子的光物理學(xué)性質(zhì),發(fā)現(xiàn)將配合物包裹成納米粒子還可以改善光照穩(wěn)定性。在近紅外激光照射的條件下,該納米粒子具有較好的光聲成像效果和單線態(tài)氧的產(chǎn)生能力。活體實(shí)驗(yàn)表明,近紅外金屬銥配合物納米粒子對(duì)腫瘤具有良好的被動(dòng)靶向效果,可以用于光聲成像引導(dǎo)的光動(dòng)力學(xué)治療。
【圖文】：

第一章 緒論熒光和磷光都是輻射躍遷的過程，躍遷的終態(tài)都是基態(tài)，兩者的不同點(diǎn)的輻射躍遷始態(tài)是激發(fā)單重態(tài)，而磷光的輻射躍遷始態(tài)是激發(fā)三重態(tài)。可細(xì)分為熒光和磷光[1]，當(dāng)處于基態(tài)(S0)的分子受到紫外可見光激發(fā)后吸收(A)了能量，根據(jù) Franck-Condon 原理，從基態(tài)躍遷到激發(fā)單重態(tài)個(gè)振動(dòng)能級(jí)上，并很快以振動(dòng)馳豫的方式放出小部分能量，然后達(dá)到同的最低振動(dòng)能級(jí)上，以輻射形式發(fā)射光子躍遷到基態(tài)的某個(gè)振動(dòng)能級(jí)上光(F)。受激發(fā)分子的電子在激發(fā)態(tài)發(fā)生自旋反轉(zhuǎn)，其所處單重態(tài)較低與激發(fā)三重態(tài)較高振動(dòng)能級(jí)重疊時(shí)，會(huì)發(fā)生系間穿躍(ISC)到達(dá)激發(fā)三然后經(jīng)過振動(dòng)馳豫到達(dá)最低振動(dòng)能級(jí)(T1)，再以輻射形式發(fā)射光子躍遷某個(gè)振動(dòng)能級(jí)上，此為磷光(P)[1]。若再由三重激發(fā)態(tài)將能量轉(zhuǎn)移(ET)到中心離子上，使中心離子發(fā)生躍遷至激發(fā)態(tài)，，再回到基態(tài)并產(chǎn)生熒光，配合物的發(fā)光機(jī)理。

增加了單重態(tài)至三重態(tài)系間竄越的能力，導(dǎo)致態(tài)躍遷變?yōu)榫植吭试S使磷光得以順利發(fā)射，獲得高效磷光[2]配合物一般為 d6和 d8族的金屬離子配合物，如 Pt(2+)、Os(2+。其中 Ir(Ⅲ)配合物具有磷光壽命相對(duì)較短、發(fā)光量子效率高區(qū)域可調(diào)等突出特點(diǎn)，已經(jīng)成為磷光材料領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。動(dòng)力學(xué)治療力學(xué)治療（photodynamic therapy,PDT）是一種具有非熱性的無治療方法，其利用光化學(xué)反應(yīng)靶向組織和靶向細(xì)胞。光動(dòng)力學(xué)學(xué)反應(yīng)，是利用病變組織的氧氣、富集在病變組織的光敏劑以光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生活性氧（ROS）從而達(dá)到靶向定點(diǎn)治療癌癥等生光動(dòng)力學(xué)治療的三要素是光敏劑、光源和氧氣，三者缺一織選擇性攝取光敏劑，隨后在適當(dāng)波長的光局部照射下，光敏光敏效應(yīng)。PDT 能有效地治療患病組織并且對(duì)其他組織的傷
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O641.4

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本文編號(hào)：2546480